铀氧化物的酸性调变及其催化性能研究

通过(NH_(4))_(2)SO_(4)和(NH_(4))_(2)S_(2)O_(8)溶液浸渍-焙烧处理重铀酸铵,制备硫酸化氧化铀固体酸,从而调变铀氧化物的表面酸性。并以乙醇脱水制乙烯为探针反应,考察浸渍液种类、浸渍浓度等制备因素对固体酸催化乙醇脱水制乙烯性能的影响。实验结果表明,经过硫酸化处理后,氧化铀的表面酸量均有明显提升,且以(NH_(4))_(2)S_(2)O_(8)为浸渍液时所得固体酸的表面总酸量最多,催化乙醇脱水制乙烯的性能也最好。在反应温度为275℃、重时空速为1.63 h^(-1)的条件下,经过0.5 mol/L(NH_(4))_(2)S_(2)O_(8)溶液浸渍,在500℃焙烧5 h制得的S_(2)O_(8)^(2-)/U_(3)O_(8)固体酸上乙醇的转化率为96.4%,乙烯选择性为100%。

铀氧化物基固体酸的制备及其催化乙醇脱水性能的研究

铀氧化物由于具有独特的电子结构和多种价态之间可以相互转换的特点,在催化领域可望有广阔的应用前景。本文通过(NH_(4))2S_(2)O_(8)浸渍重铀酸铵,调变UO_(3)的表面酸性,制备了系列铀氧化物固体酸催化剂,初步评价了它们催化乙醇脱水制乙烯反应的性能。实验结果表明,S_(2)O_(8)^(2-)的引入会促进β-UO_(3)向α-U_(3)O_(8)的转变,适宜的焙烧处理可使其表面酸位密度提高一个数量级。焙烧温度550℃,固体酸的表面酸量最大,中强酸位酸量最多,表现出最佳的乙醇脱水制乙烯性能:275℃,重时空速为1.63 h^(-1)的反应条件下,乙醇转化率和乙烯收率均达100%。