焙烧温度对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO_(2)-ZrO_(2)/SiC整体催化剂的影响

采用溶胶凝胶法制备了CuO/CeO_(2)-ZrO_(2)/SiC整体催化剂,并将其应用到甲醇水蒸气重整制氢反应中。通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O滴定等表征手段,探究焙烧温度对CuO/CeO_(2)-ZrO_(2)/SiC整体催化剂的影响。结果表明,焙烧温度对CuO/CeO_(2)-ZrO_(2)/SiC整体催化剂催化活性影响较大。结合表征分析,其中500℃焙烧的整体催化剂具有较好的Cu分散度,较大的Cu比表面积。在反应温度为360℃,水醇物质的量之比为1.2,甲醇水蒸气气体空速为4840 h^(-1)的条件下甲醇的转化率为77.3%。为整体催化剂的开发提供基础数据。

甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂的研究

采用浸渍法和溶胶凝胶法制备了CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂,并将其用于甲醇水蒸气重整制氢反应中。结果表明,与CuO/CeO2-ZrO2颗粒催化剂相比,CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂催化活性较好,产氢速率较快且重整气中CO体积分数较低。进一步探究了涂层涂覆量和CuO负载量对催化性能的影响,结果表明,当CeO2-ZrO2复合氧化物涂层涂覆量在15%±1%,CuO负载量为5%±1%时,催化性能较好;当反应温度为340℃,水醇物质的量比为1.2,甲醇水蒸气气体空速为4840h^-1时,甲醇转化率为86.0%,产氢速率为1490.0L/(m^3·s),重整气中CO体积分数为1.55%。最后通过单因素实验法探究了甲醇水蒸气气体空速、水醇物质的量比和反应温度对反应的影响。结果表明,随着气体空速变大,甲醇转化率下降,产氢速率上升,重整气中CO体积分数下降。随着水醇物质的量比增加,甲醇转化率先上升后下降,产氢速率先上升后下降,重整气中CO体积分数下降。随着反应温度的升高,甲醇转化率、产氢速率和重整气中CO体积分数均上升。

C_(u)O/C_(e)O2-Z_(r)O2/S_(i)C整体催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的研究

采用溶胶凝胶法制备了C_(e)O2-Z_(r)O_(2)固溶体载体涂层,再经浸渍法制备了高空速下性能较好的甲醇水蒸气重整制氢xC_(u)O/C_(e)O2-Z_(r)O_(2)/S_(i)C整体催化剂.采用X射线衍射(XRD)、比表面积测试(BET)、H2程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征,结果表明,催化剂活性主要与Cu比表面积、活性组分与载体之间相互作用以及氧空穴量有关.其中5%C_(u)O/C_(e)O2-Z_(r)O_(2)/S_(i)C整体催化剂的Cu比表面积较大,活性组分C_(u)O与C_(e)O2-Z_(r)O2固溶体氧化物之间相互作用较强,氧空穴量较多,因此表现出较好的催化性能.在反应温度为360℃、水醇物质的量比为1.2、甲醇水蒸气气体空速为4840 h^(-1)的条件下,甲醇转化率为89.9%,产氢速率为1556 L•m^(-3)•s^(-1).与传统颗粒催化剂相比,S_(i)C基整体催化剂的产氢速率更高,更适用于高空速下的甲醇水蒸气重整制氢反应,有利于小型化制氢反应器的集成.