碱处理HY分子筛负载Co基催化剂对费-托合成反应的催化性能

以不同季铵碱处理后的HY分子筛为载体,通过熔融法制备了Co/HY-X系列催化剂,并用于费-托合成反应,考察不同季铵碱处理对Co/HY催化剂性能的影响。采用N_(2)吸附-脱附、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和氨程序升温脱附等手段对催化剂进行表征,并在高压固定床反应器上对催化剂的费-托合成催化性能进行测试。结果表明,与未经过季铵碱处理的Co/HY相比,在季铵碱处理的Co基催化剂作用下的CO转化率都有所提高,其中经过四甲基氢氧化铵处理的Co/HY催化剂性能最好,CO转化率提高了约30百分点。

纳米薄层ZSM-5分子筛的制备及甲醇制丙烯反应性能

利用我国丰富的煤炭资源经甲醇制取丙烯,是一条重要的丙烯生产替代路线,其关键在于高效催化剂的研发。本文采用双子季铵盐C18-6-6Br2模板剂合成出二维层状堆积结构的纳米薄层ZSM-5分子筛。与亚微米级的ZSM-5分子筛相比,纳米薄层ZSM-5分子筛晶体在b轴方向上的厚度明显降低(仅为20nm左右),提高了催化剂的扩散性。应用于甲醇制丙烯(MTP)反应,相比于亚微米级ZSM-5分子筛A样品,纳米薄层ZSM-5分子筛B样品的丙烯选择性(48.3%v.s.40.1%)和催化寿命(170hv.s.80h)均显著提升,这为工业甲醇制丙烯催化剂的设计开发提供了新的思路。

新型亚甲基桥联二苯胺基受阻酚抗氧剂的合成及性能

以4,4′-二氨基二苯甲烷为桥联基团,β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氯为抗氧化基团,通过酰胺化缩合反应合成了一种具有苯环结构和两个受阻酚单元的新型亚甲基桥联二苯胺基受阻酚抗氧剂。采用红外光谱、核磁共振氢谱及质谱分析等方法对合成出的亚甲基桥联二苯胺基受阻酚抗氧剂进行结构表征。研究了亚甲基桥联二苯胺基受阻酚抗氧剂的清除DPPH·性能以及其在线型低密度聚乙烯中的热氧稳定性和力学性能,并与商用抗氧剂1010及1076进行对比。结果表明,合成的亚甲基桥联二苯胺基受阻酚抗氧剂具有较好的抗氧化性能,稳态时间下DPPH·清除率可达90.16%,同时能够有效抑制聚烯烃树脂的热氧老化过程,改善聚乙烯树脂的力学性能。

不同B,Al分布对ZSM-5分子筛的甲醇制丙烯反应性能的影响

本文设计了两个系列的硼改性ZSM-5分子筛:一步法合成的B-Al-ZSM-5系列分子筛和两步法合成的Al-ZSM-5@BZSM-5核壳分子筛。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、扫描透射电子显微镜面扫(STEM mapping)、N--2物理吸附脱附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、1,3,5-三异丙基苯(TIPB)裂解等表征发现,两个系列的样品中B1-Al-ZSM-5和Al@B1-ZSM-5,B2-Al-ZSM-5和Al@B2-ZSM-5以及B3-Al-ZSM-5和Al@B3-ZSM-5分别具有相似的织构性质、强弱酸量、酸强度和比例,以及不同的B、Al元素分布和酸分布。我们用这两个系列样品对比研究不同的强弱酸分布-强弱酸均匀分布和梯度分布对甲醇制丙烯(MTP)反应性能的影响。通过研究发现,强弱酸均匀分布的样品具有更高的丙烯选择性,归因于更低的整体强弱酸密度;而强弱酸梯度分布的样品具有更长的MTP反应寿命,归因于外表面上更低的强酸密度和更高的弱酸密度。

合成气制航空煤油工艺催化剂进展

由于石油资源日益枯竭,非石油基航空煤油的生产路线得到越来越广泛的关注。其中,合成气制备航空煤油工艺是最有工业化前景的航空替代燃料生产路线之一。该工艺的主要优势是原料成本低,同时生产的航空煤油清洁、十六烷值高,可以减少有害气体排放。回顾了近年来合成气制备航空煤油工艺催化剂的最新进展。传统合成气制航空煤油催化剂采用铁基和钴基催化剂,工艺流程复杂,成本较高。新型金属-分子筛双功能催化剂可以实现合成气一步法直接高选择制备航空煤油,为工业化生产航空煤油提供了重要的新思路,有望成为未来生产航空煤油的重要替代路线。

生物质基航空煤油生产工艺的研究现状

由于航空煤油的需求量迅速增长,开发生产航空煤油的非石油替代路线得到越来越多的关注。近年来,生物质制备航空煤油被视为有望实现生产航空替代燃料的重要非石油路线。综述了近年来生物质制备航空煤油工艺的最新进展,并对工艺进行了详细分析。其中,生物油加氢工艺是最有工业化前景的生产航空替代燃料工艺。主要优势是工艺成本低,同时生产的航空煤油十六烷值高、热稳定性高、能量效率高,可以大幅降低生命周期温室气体的排放。

CO/CO_(2)加氢制低碳烯烃催化剂研究进展

低碳烯烃(乙烯、丙烯和丁烯)作为关键化学品,主要用于塑料、涂料、药品和化妆品的一系列重要的原料化学品生产,其产业发展水平和市场供需平衡情况直接影响整个石化工业的发展水平和产业规模。近年来,CO加氢和CO_(2)加氢直接制低碳烯烃工艺备受关注。重点介绍了上述2种工艺催化剂的研究进展,简述了一些新型铁基催化剂、钴基催化剂和金属氧化物-分子筛双功能催化剂等催化剂的制备方法、特点和催化性能,并对未来CO/CO_(2)加氢制低碳烯烃催化剂的研究方向进行展望。

高选择性钴基费托合成催化剂的研究进展

费托合成反应催化剂的开发是费托合成技术研究和产业化的关键,钴基费托合成催化剂是制备长链烃类的较理想的催化剂之一,具有良好的工业应用前景。对催化剂预处理方法、载体、助剂及制备方法等方面进行了介绍,分析了钴基催化剂在费托合成反应中提高反应活性及选择性的作用,并指出选择适宜的钴基催化剂制备方法可以较好地提高费托合成反应转化率、选择性及稳定性。

负载非贵金属催化剂在逆水煤气变换反应中的应用

随着社会工业化的进步,大气中CO_(2)浓度在逐渐增加。逆水煤气变换(RWGS)反应被认为是CO_(2)循环再生的有效途径,催化剂对反应的进行起到了决定性的作用。通过使用催化剂将CO_(2)先转化成C_(1)物质,以备后续的合成。概述了非贵金属在催化反应的性能评价,重点分析和讨论了铜基、铁基、镍基、钴基催化剂对逆水煤气变换反应的影响,为制备合适的催化剂提供方案和选择。

多级孔ZSM-5分子筛的制备及甲醇制丙烯反应性能

甲醇制丙烯(MTP)是近年来国内丙烯的一种重要生产工艺,提高丙烯收率的关键在于高效催化剂的研发。为了进一步提高ZSM-5分子筛的催化性能,本文采用软模板法合成了纳米晶堆积型多级孔ZSM-5分子筛,并与常规的纳米晶ZSM-5分子筛的物理化学性质及MTP反应性能进行了详细对比。与纳米晶ZSM-5分子筛相比,纳米晶堆积ZSM-5分子筛的MTP反应寿命由96h提高至161h。此外,纳米晶堆积ZSM-5分子筛的颗粒尺寸较大,使得产品的分离变得容易,具有更好的应用前景。