郑州市夏季PM_(2.5)中二次无机组分污染特征及其影响因素

硝酸根(NO_(3)^(-))、硫酸根(SO_(4)^(2-))和铵根离子(NH4+)是PM_(2.5)中重要组分,研究三者的污染特征及其影响因素对空气质量的持续改善至关重要.于郑州市2020年夏季利用一系列在线PM_(2.5)化学组分仪器开展连续观测.结果表明,郑州市2020年夏季ρ(PM_(2.5))平均值为(28±13)μg·m^(-3),呈现夜间高白天低的日变化特征.ρ(NO_(3)^(-))、ρ(SO_(4)^(2-))和ρ(NH_(4)^(+))的平均值分别为(7.8±6.7)、(7.2±3.7)和(5.5±3.1)μg·m^(-3),在PM_(2.5)中的占比分别达到22%、21%和16%.分析不同情景下组分变化规律发现,随着PM_(2.5)浓度的上升,NO_(3)^(-)在PM_(2.5)中的占比上升,达到27%;随着O_(3)浓度的上升,SO_(4)^(2-)的占比上升,达到23%;低风速、高湿度、低温和降雨时段NO_(3)^(-)和NH4+的占比增大;高温条件下SO_(4)^(2-)的占比增大;NO_(3)^(-)的浓度和占比呈夜间高白天低的日变化特征,SO_(4)^(2-)则反之.NH_(4)NO_(3)的气粒分配过程是影响PM_(2.5)中NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)浓度的主要因素.结合热力学模型探究气象参数、气溶胶含水量和pH值的影响,结果表明低温、高湿和高气溶胶含水量浓度有利于HNO_(3)和NH_(3)向颗粒相分配;高pH值有利于HNO_(3)向NO_(3)^(-)分配,但是不利于NH3向NH4+分配.上述规律部分解释了不同情景下PM_(2.5)中NO_(3)^(-)的浓度和占比的上升.

郑州市典型污染过程PM_(1)中重金属浓度、来源及健康风险评估

颗粒物中重金属元素可对人体健康造成不利影响,粒径越小危害越大.利用在线重金属观测仪于2021年1月7~25日在郑州市连续测定PM_(1)中Al、Si、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Ba、Pb和Cd共16种重金属元素.结果表明,观测期间ρ(K)的浓度最高(0.62μg·m^(-3)).根据污染物浓度和气象特征,将观测期间划分为清洁日、沙尘日和霾日.大气PM_(1)中重金属污染特征和健康风险评价在不同污染过程下的贡献不同.利用美国EPA健康风险评价法评估重金属的健康风险,采用富集因子法和正定矩阵因子模型(PMF)解析重金属来源,并利用浓度权重轨迹分析法(CWT)和后向轨迹法对传输的影响进行评估.结果表明在不同污染过程下Zn、As、Se、Pb和Cd的富集因子超过100,均受人类活动影响较大.在观测期间重金属主要来源为工业源、燃煤/生物质源、机动车源和扬尘源.将健康风险结果代入PMF分析发现,在清洁日、沙尘日和霾日期间工业源是致癌与非致癌健康风险的主要贡献源,且本地区PM_(1)中重金属元素对成人的致癌风险超过对儿童的致癌风险.通过CWT和后向轨迹法发现区域传输是影响本地健康风险的主要因素之一.