含氧有机物水蒸气重整制氢催化剂研究进展

氢气作为一种高效清洁燃料,具有零污染、零碳排放、燃烧热值高等优点,近年因在氢燃料电池汽车中的应用受到广泛关注。同时,氢气也是重要的化工原料,主要用于氨合成、石油精炼以及甲醇和其他精细化学品的合成。本文主要介绍了甲醇、乙醇、丙酮和甲缩醛用于水蒸气重整制氢的研究,重点介绍了催化剂研究进展。

Cu-BTC衍生的CuO_(x)/C催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯性能

碳基材料负载Cu是一类高效的甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化剂,但存在Cu纳米颗粒易团聚和氧化等问题。采用溶剂热法制备了Cu-BTC,并以其为前驱体,在N2气氛下热解,制备了碳负载Cu及其氧化物(CuOx/C)催化剂。考察了热解温度对Cu纳米颗粒粒径、Cu的价态以及甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯性能的影响。表征结果显示,升高热解温度有利于Cu^(2+)还原为(Cu^(0)+Cu^(+)),但会导致Cu纳米颗粒团聚。催化剂活性随着热解温度升高而降低,当热解温度为300℃时,制备的CuOx/C-300具有最优的催化活性,碳酸二甲酯的时空收率为1209 mg·g^(-1)·h^(-1),归因于Cu纳米颗粒的粒径最小(7.5 nm)。经过6次循环实验后,碳酸二甲酯的时空收率降至468 mg·g^(-1)·h^(-1),催化剂失活的主要原因是(Cu^(0)+Cu^(+))的氧化和Cu纳米颗粒团聚。