石墨氮化碳光催化剂的制备及其改性研究进展

石墨氮化碳(g-C3N4)是一种可见光响应的非金属半导体材料。g-C3N4具有廉价易得,物理化学性质稳定,无毒无污染等优点,在环境净化和能源催化领域具有良好的应用前景。然而,体相g-C3N4存在比表面积小,可见光吸收能力差,光生电子和空穴复合效率高等缺点,从而严重限制了其在实际中的应用。本文在概述了g-C3N4的结构、特性及制备方法的基础上,着重归纳了g-C3N4的改性方法,其中包括元素掺杂、形貌调控、贵金属沉积等改性手段的研究进展。最后,本文探讨了g-C3N4光催化反应机理,以及对g-C3N4在水体环境净化领域的研究进行了展望。

磁性生物炭的制备及其活化过一硫酸盐的研究进展

硫酸根自由基高级氧化技术因其具有高效、快速降解污染物的特点,近年来在水体中新兴有机污染物去除方面受到广泛关注.同时,磁性生物炭凭借其比表面积大、富含官能团和可磁性分离的特性有望成为应用于过一硫酸盐(PMS)活化的新生催化剂.本文综述了磁性生物炭复合材料常用的制备方法及其在形貌、比表面积和官能团方面的理化性质,着重介绍了磁性生物炭在活化PMS降解有机污染物方面的应用,探讨了磁性生物炭活化PMS的自由基和非自由基机理.最后,对磁性生物炭活化PMS遇到的问题及发展趋势进行了探讨.

TiO_2光催化氧化技术在农药降解中的研究与发展

简述TiO_2光催化反应的原理,总结TiO_2光催化氧化技术在有机氯农药、有机磷农药、氨基甲酸酯类农药以及拟除虫菊酯类农药降解中的研究进展,并提出具有高效传质与传热效应的TiO_2光催化反应器的开发以及系列结构相同或相近的农药的降解规律与TiO_2光催化反应动力学共性探索,是TiO_2光催化氧化技术在农药污染治理领域未来的主要研究方向。

非金属掺杂石墨氮化碳复合材料光催化协同活化过一硫酸盐降解有机污染物的研究进展

石墨氮化碳(g-C_(3)N_(4))是一种二维的非金属半导体聚合物,因具有较宽的带隙宽度、丰富的活性位点和原材料合成成本低廉等优点,在协同光催化和活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物方面具有广阔的应用前景.非金属元素掺杂g-C_(3)N_(4)不仅能克服纯氮化碳可见光利用效率低、比表面积小以及光生的电子-空穴对快速复合等缺点,还能大幅扩展其光响应范围,促进激活PMS的电子迁移,提高催化活性.本文综述了非金属掺杂g-C_(3)N_(4)的制备方法及其耦合光催化和PMS催化降解有机污染物的最新研究进展.此外,针对非金属掺杂g-C_(3)N_(4)光催化协同PMS去除污染物的过程机理进行了简要讨论.最后,提出非金属掺杂g-C_(3)N_(4)复合材料在高级氧化技术中所面临的挑战和机遇,旨在为非金属掺杂g-C_(3)N_(4)耦合光催化-PMS氧化体系在可持续碳催化中的应用提供参考依据.

Mo源改性石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))活化过一硫酸盐可见光降解罗丹明B的性能研究

分别以钼酸钠(MA)和乙酰丙酮钼(MC)作为钼(Mo)源,采用热聚合法合成不同类型Mo-C3N4材料(MACN和MCCN),并通过XRD、SEM、XPS、UV-Vis DRS等表征技术探究不同Mo源的引入对g-C_(3)N_(4)晶体结构和光学性质的影响.结果表明,Mo的引入增大了g-C_(3)N_(4)的晶格间距,以MC为Mo源合成的MCCN催化剂具有更大的比表面积、更宽的可见光响应范围和更低的能带宽度.将所合成的催化剂应用于耦合过一硫酸盐(PMS)可见光催化降解罗丹明B(RhB)研究,发现在催化剂浓度为0.5 g·L^(-1)、PMS浓度为1 mmol·L^(-1)、罗丹明B浓度为10 mg·L^(-1)的条件下,MCCN-4/PMS/Vis催化体系在25 min内对RhB的降解率高达94.1%,分别是MCCN-4/Vis和单独PMS催化体系的5.6和19.2倍,并且RhB光催化降解过程符合一级动力学方程.为进一步探索MCCN/PMS/可见光(Vis)催化体系的最佳工艺条件,系统考察了Mo的掺杂量、催化剂投加量、PMS浓度、污染物浓度、pH值等实际因素对RhB降解效果的影响.同时,循环实验表明,MCCN-4复合催化剂具有良好的稳定性和可重复性,3次循环之后仍保持89.1%的RhB降解率.此外,捕获实验和电子自旋共振测试(ESR)结果表明,在MCCN/PMS/Vis催化体系下,光生空穴(h+)和超氧自由基(·O-2)作为主要活性物种参与了RhB的降解.

Ag改性石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))可见光辅助活化过一硫酸盐降解罗丹明B

采用煅烧法和光还原法制备出具有高活性的Ag/g-C_(3)N_(4)催化剂,并将其应用于可见光下活化过一硫酸盐(PMS)降解罗丹明B(RhB)废水.系统研究了实际因素RhB浓度、催化剂投加量、PMS剂量、pH值和可溶性无机阴离子对RhB降解效果的影响.结果表明,RhB的降解率随着催化剂投加量、PMS浓度的增加而增大,随着初始RhB浓度的增加而减小.弱酸性条件有利于反应活化PMS降解RhB,而中性或碱性条件都会减缓催化反应的进行.Ag/g-C_(3)N_(4)-2/Vis/PMS催化体系30 min内对RhB的去除率最高可达93.2%,分别是Ag/g-C_(3)N_(4)/Vis和单独PMS催化体系的4.0和3.7倍.体系催化活性的提高归因于Ag的表面等离子共振效应及基于硫酸根自由基的高级氧化技术与光催化技术的协同作用.不同阴离子对催化反应的影响不同,溶液中的Cl-会对反应产生轻微的抑制作用,而H2PO-4和HCO^(-)_(3)的出现大大抑制了催化性能.催化剂具有良好的稳定性,5次循环后仍能在30 min之内降解77.4%的RhB.此外,捕获实验和ESR测试结果表明,Ag/g-C_(3)N_(4)-2/Vis/PMS催化体系中存在·O^(-)_(2)、h^(+)、^(1)O_(2)、SO_(4)^(-·)和·OH活性物种,并协同降解RhB污染物.