钠纳米球量子流体动力学仿真方法的能量泛函研究

金属微纳结构的表面等离激元能将电磁场局域在纳米尺度,在增强光与物质相互作用以及设计亚波长集成光学器件等方面具有重要的作用.随着金属纳米结构尺寸的减小,非局域和电子溢出等量子效应凸显,经典局域响应模型逐渐失效,而全量子的含时密度泛函(time-dependent density functional,TDDFT)方法只能处理超小体系,自洽量子流体动力学理论(self consistent quantum hydrodynamics theory,SCQHT)是计算介观尺度金属纳米结构表面等离激元共振的有效手段.SCQHT中,能量泛函至关重要,也是其区别TDDFT方法的重要方面.然而,von Weizs cker(vW)动能泛函的比重悬而未决,此外,局域和非局域交换关联泛函均被广泛采用,但其对表面等离激元偶极共振有何影响尚不明确.该文以钠纳米球为研究对象,以TDDFT偶极共振频率为参照,证明了局域和非局域交换关联泛函对偶极共振频率影响不大,最大仅有0.1 eV.在局域和非局域交换关联泛函下,vW动能泛函的比重分别为0.25和0.22.对不同尺寸纳米球的偶极共振能量,两种SCQHT的平均误差分别为10.2 meV和7.7 meV.这些结果为高效准确仿真表面等离激元提供了重要的理论方法.

基于无轨道密度泛函理论的金属钠板系统能量泛函

使用OF-DFT计算了金属钠板的基态密度和功函数,并通过大量数值实验,确定了对于金属钠板获得准确基态性质所需的vW动能泛函.结果表明,金属钠板获得准确基态性质所需的vW动能泛函比重为0.4,该动能泛函比重能适用于不同的交换关联势.

表面等离激元纳米球中量子和非局域效应对自发辐射动力学的影响

基于局域响应近似模型(LRA)、非局域流体动力学模型(HDM)、广义的非局域光响应模型(GNOR)和量子流体动力学理论(QHT),利用格林函数预解算子方法,研究钠金属球附近原子的自发辐射动力学特性.对于自发辐射增强谱,在LRA、非局域HDM和GNOR中,量子压力导致峰位蓝移,峰值急剧降小,而在QHT中,电子溢出导致峰位红移,峰值急剧增大.系统研究不同跃迁频率和偶极矩对自发辐射动力学的影响,当原子的跃迁频率与QHT下自发辐射增强谱的峰值相等时,不同模型下呈现出指数衰减和Rabi振荡的特征;而当原子跃迁频率远小于共振频率时,对较小的跃迁偶极矩,动力学均呈现出指数衰减.为获得表面等离激元-原子束缚态,QHT模型下的临界偶极矩最小,而HDM和GNOR模型所需的临界偶极矩最大.

金纳米凸起形貌和尺寸对自发辐射增强的影响

表面等离激元具有局域场增强效应,在诸多领域具有广泛的应用,包括自发辐射、新型集成光电子器件、高灵敏生物检测和新型光源等.基于经典局域响应近似模型(LRA)、非局域流体动力学模型(HDM)、广义非局域光学响应模型(GNOR)和量子流体动力学模型(QHT),研究截面金球中不同尺寸的圆锥和圆台形凸起对自发辐射增强特性的影响.结果表明:对自发辐射增强谱,相比于LRA,非局域HDM和GNOR峰位均蓝移,峰值急剧降低,而QHT峰位红移,峰值未改变;随圆锥和圆台增高,自发辐射增强谱的峰值增大;相比于锥形凸起结构,圆台形凸起结构中的自发辐射增强峰值较大;随台面半径减小,QHT中的自发辐射增强谱峰值增大,而HDM和GNOR中的峰值减小.