Cu基分子筛催化剂抗中毒性能的研究进展

以SAPO-34、SSZ-13和ZSM-5载体为主线,综述了近年来国内外Cu基分子筛的中毒失活机理,以及在制备方法、Cu物种种类和含量、分子筛载体改性对催化剂抗失活性能提升的研究进展,并展望了该领域未来可能的发展方向和研究热点。

Cu负载量及改性对Cu/SAPO-34催化剂NH3-SCR性能的影响

通过浸渍法制备了不同负载量的Cu/SAPO-34和Cu-Ce/SAPO-34催化剂,探究Cu、Ce负载量对催化剂性能的影响。结果表明,4%负载量的Cu/SAPO-34催化剂表现出优异的NH3-SCR性能,在231~586℃时转化率均达到80%以上,最高脱硝效率达到98.79%。通过共负载过渡金属Cu和Ce元素,提高了催化剂的中低温NH3-SCR性能,拓宽了催化剂活性温度窗口。XRD、H2-TPR、NH3-TPD表征结果表明,掺杂Ce元素可以抑制CuO生成,同时可以促进活性较高的Cu2+生成。增加Cu负载量可以提高Cu/SAPO-34催化剂酸性位的数量,Ce元素的掺杂占据分子筛载体的B酸性位,造成催化剂的中强度酸性位数量减少,Cu/Ce物质的量的比为4∶5时最佳。

Ce金属改性对Cu-SAPO-34催化剂水热稳定性能的影响

采用浸渍法制备系列铜铈复合氧化物分子筛催化剂(Cu-Ce/SAPO-34),探讨了Ce负载量对Cu/SAPO-34催化剂的水热稳定性的影响,通过XRD、SEM、H2-TPR、XPS和NH3-TPD等表征手段分析不同催化剂活性和稳定性差异的原因。研究表明,750℃水热老化未造成Cu-Ce/SAPO-34催化剂菱沸石(chabazite,CHA)骨架坍塌,但破坏了部分孔结构和酸性位点,使催化剂表面结晶度下降。水热老化促使催化剂晶格发生拉伸畸变,使Cu^2+迁移到催化剂表面,Cu^2+和Ce^4+团簇形成CuO和CeO2,造成催化剂的Cu活性物种减少和氧空穴浓度降低,所以Cu-Ce/SAPO-34的NH3选择性催化还原(NH3-Selective Catalytic Reduction,NH3-SCR)性能下降。掺杂Ce能提高Cu/SAPO-34催化剂表面的Cu^2+和Cu^+活性物种量,减少Cu物种团簇形成CuO,改善催化剂表面活性Cu物种分布性。提高Ce的负载量能稳固Cu-Ce/SAPO-34催化剂的结构,使中、弱强度酸位点得以维持,从而提高其水热稳定性。结果表明,在研究的系列Cu-Ce/SAPO-34催化剂中,Cu/Ce质量比为4∶5时具有最佳的水热稳定性。

排气温度对乙醇氧化生成甲醛的影响

文章搭建了用于研究乙醇氧化的流反应器试验台,并将流反应器安装在发动机排气管中,借助高温排气对流反应器加热,研究发动机排气温度对流反应器中乙醇氧化生成甲醛的影响。研究结果表明:在恒温和变温环境下,乙醇的质量浓度均随着排气温度的升高而降低,且恒温环境下的乙醇质量浓度明显低于变温环境下的乙醇质量浓度;当排气温度与临界温度相等时,甲醛质量浓度存在最大值4.7μg/L;乙醇的氧化反应以及甲醛的生成与氧化反应均主要发生在温度为733～983 K的条件下;在试验所选的流速范围内,恒温环境下甲醛生成与氧化的临界温度区间为838～869 K。

发动机排气温度环境下醇氧化产生醛的特性研究

文章搭建了流反应器试验台,并将流反应器安装在发动机排气管中,借助发动机的高温排气对流反应器进行加热,研究排气温度环境下醇氧化产生醛的特性。研究结果表明:甲醇和乙醇的氧化率均随着排气温度的升高而增大,在流反应器前40 cm的排气高温区,甲醇和乙醇快速氧化,降低标准气的流速可以提高甲醇和乙醇的氧化率;当标准气流速为5 m/s,甲醇和乙醇标准气的温度分别低于863 K和813 K时,甲醛和乙醛在流反应器内不断生成并累积,提高标准气流速能够使其质量浓度降低;当甲醇和乙醇标准气的温度分别高于913 K和863 K时,随着流反应器长度的增加,甲醛和乙醛经历了快速生成然后快速氧化的过程,甲醛和乙醛的质量浓度呈现出先升高后降低的变化趋势;提高标准气流速能够使流反应器出口处的甲醛和乙醛的质量浓度升高。

太阳能有机朗肯循环研究与应用综述

太阳能有机朗肯循环系统即采用有机朗肯循环(Organic Rankine Cycle,ORC),利用低沸点有机工质,将低品位的太阳辐射热能转换为高品位的机械能或电能进行输出,可进一步提高太阳能的利用率,降低系统成本。本文基于国内外相关研究成果,介绍了太阳能ORC系统及工作原理,分析了工质优选、系统性能分析与评价时所需要考虑的因素,并对太阳能ORC系统的改进与应用情况进行了综述。最后针对目前太阳能有机朗肯循环研究中存在的集热效率及系统效率不高、技术推广能力有限等问题提出了合理化建议。