锰改性硫酸活化稀土尾矿催化剂的脱硝性能研究

采用浸渍法制备锰改性硫酸活化稀土尾矿催化剂,探究硫酸浓度和锰改性量对催化剂脱硝活性的影响,并通过BET、XRD、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD等表征手段对催化剂性能进行分析。结果表明,硫酸浓度为3 mol/L时催化剂的反应温度窗口为350~450℃,在400℃时达到最佳脱硝效率67%;继续添加5%Mn改性后,催化剂的反应温度窗口向低温移动至250~350℃,在此温度范围内N_(2)选择性保持在70%以上,并在300℃时达到最佳脱硝效率86%。随着硫酸浓度的增加,催化剂的比表面积先增大后减小,孔容、孔径迅速减小。硫酸活化增加了催化剂表面酸性位点的数量,提高了催化剂对NH_(3)的吸脱附能力。锰元素在催化剂表面以无定形态存在。锰改性催化剂在低温段较强的氧化还原能力是其反应温度窗口较硫酸活化催化剂低的主要原因。

矿物材料在催化脱硝方面的应用进展

近年来,在传统催化材料的研究基础上,伴随着矿物材料应用的不断发展,催化材料和矿物材料的研究者们认识到矿物经过处理后可以作为催化剂或者催化剂载体使用。锰矿、稀土矿、铁矿、蒙脱石、高岭土、坡缕石等,在经过一系列物理化学方法处理后可用于制备催化剂且有较好的催化性能。一部分金属氧化物矿物具有较好的氧化还原能力,用来做催化剂的活性组分;而另一部分矿物因其具有一定的特性,如比表面积大、孔隙结构丰富和能提供酸位点等优点,可以用来做催化剂的载体。上述矿物经过长期的地质演变形成特殊的物理结构和存在状态,充分挖掘矿物原有的表面性质、活性位点、价键形态等微观信息,并通过一系列的改性处理方法,可制备出高效绿色的催化产品。

硫酸浓度对Mn改性稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝性能的影响

利用硫酸预处理白云鄂博稀土尾矿,随后采用浸渍法使其负载5%乙酸锰,经微波焙烧制成脱硝催化剂,考察了硫酸浓度(0、0.5、1、3 mol/L)对催化剂脱硝性能的影响。通过XRD、NH_(3)-TPD、H2-TPR和XPS对催化剂进行了表征。脱硝活性测试结果表明:催化剂在100~250℃的脱硝活性随着硫酸浓度的增加先提高后降低,当硫酸浓度为0.5 mol/L时达到最佳。较高浓度(3 mol/L)的硫酸大幅度降低了催化剂的低温活性。0.5 mol/L硫酸处理的催化剂具有较宽的温度窗口,在150~250℃范围内均有较好的活性,200℃时氮氧化物转化率达到92%。表征结果表明:负载的Mn元素以非晶态存在或高度分散在稀土尾矿表面;随着硫酸浓度的增加,催化剂表面Mn4+的浓度降低,其NH_(3)吸附能力和氧化还原能力均降低,从而脱硝性能降低。

不同载体对稀土尾矿基蜂窝状催化剂性能的影响

以稀土尾矿为研究对象,采用模具成型法制备蜂窝状脱硝催化剂,考察了TiO_(2)和拟薄水铝石载体对稀土尾矿催化剂成型及催化剂脱硝性能的影响,并对成型催化剂进行SEM,XRD,BET,NH_(3)-TPD,H_(2)-TPR和原位红外等表征分析。研究结果表明:载体的种类对成型蜂窝状催化剂的活性有影响,添加拟薄水铝石载体可以提高催化剂的催化脱硝活性,脱硝效率提高了56.4%。同时拟薄水铝石分布在尾矿表面能起到吸附NH3的作用,丰富的表面孔隙结构便于NH_(3)气扩散到活性物质表面进行反应。拟薄水铝石载体在稀土尾矿表面的分散度高于TiO_(2)载体在尾矿表面的分散度,以拟薄水铝石为载体的成型蜂窝状催化剂的比表面积较以TiO_(2)为载体的催化剂更大,表面酸性位更多,氧化还原能力更强,从而具有最佳的脱硝活性。以拟薄水铝石为载体的蜂窝状成型催化剂表面存在NO的吸附物种与NH_(3)的吸附物种,在催化剂的表面存LH机制。