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C-X(X=Cl,Br,I)键解离能作为烧结Au/AC催化剂再分散的描述因子及相关蕴意(英文)
被引量:
1
1
作者
段新平
尹燕
+6 位作者
田学林
柯金火
温兆军
郑建伟
胡梦麟
叶林敏
袁友珠
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2016年第10期1794-1803,共10页
负载型Au基催化剂在工业过程中具有非常广泛的潜在应用,如催化加氢/脱氢过程、精细化学品合成、能源催化转化及环境保护等过程,表现出很高的催化活性和选择性.Au基催化剂活性物种或活性中心基本由纳米粒子或化合物构成,但在应用过程中因...
负载型Au基催化剂在工业过程中具有非常广泛的潜在应用,如催化加氢/脱氢过程、精细化学品合成、能源催化转化及环境保护等过程,表现出很高的催化活性和选择性.Au基催化剂活性物种或活性中心基本由纳米粒子或化合物构成,但在应用过程中因Ostwald熟化效应或粒子迁移作用,尤其是高温高压等苛刻反应条件下,均随应用时间延长从小尺寸粒子逐渐长为大粒子,造成活性降低或完全失活,这也是负载型催化剂失活的最主要原因之一.其中因成本、稀缺等特性,负载型Au催化剂的烧结问题是影响和制约其应用的主要因素.除可通过载体改性、助剂和官能团配位稳定等方法来延缓其失活过程外,对已烧结催化剂的高效、快捷和绿色的再分散/再生过程也具有基础和应用研究的重要意义.活性炭载Au催化剂(Au/AC)广泛应用于乙炔氢氯化反应中,以期替代高毒性的汞基催化剂,但在反应过程中因高活性的Au^(3+)物种易被还原而形成Au^0物种进而烧结导致失活;如新鲜Au/AC催化剂表面的Au粒子尺寸为1-2 nm,经乙炔氢氯化反应后变为33 nm左右;随之在453 K、0.1 MPa、乙炔体积空速(GHSV)为600 h^(-1)、氯化氢与乙炔摩尔比为1.1的反应条件下,乙炔转化率从81.8%降至11.2%.如何有效对大粒子Au再分散/再生可为其应用提供有力支撑.有研究表明,气相CHI_3在甲醇羰基化反应过程中明显改变Au/AC表面的Au粒子尺寸;或采用浓盐酸或王水也可将烧结的Au/AC催化剂进行再分散/再生.但已有的Au基催化剂再分散/再生过程均伴随着强酸、强氧化或高毒性在分散剂的应用,对环境的影响及后续处理有明显的局限性,且再分散机理尚不明确.在前期工作基础上,本文采用系列卤代烃(碘代烃、溴代烃和氯代烃)对烧结的Au/AC进行再分散/再生研究.结果表明,在室温常压条件下CHI_3可以快捷高效地对烧结Au/AC催化剂进行再分散/再生,具有最优的再分散性能;通过对系列碘代烃C-I键的解离能分析,发现C-I解离能越低越有利于大粒子Au的再分散.同时,溴代烃和氯代烃对烧结的Au/AC催化剂也具有再分散能力,但比碘代烃的再分散效率低.C-X键的解离能与再分散效率有高相关性,即C-X键的解离能越低越有利于Au的再分散.总体上,三类卤代烃再分散效率高低顺序为C-I>C-Br>C-Cl.进而,通过不同分散过程中Au粒子分散状态推测了卤代烃对Au粒子的再分散机理,即卤代烃先在Au粒子表面化学吸附,然后C-X键解离,形成Au-X物种,小粒子Au在AC表面聚集并稳定,最后形成高分散Au粒子(粒径<1 nm)催化剂.以乙炔氢氯化反应考察了再生Au/AC催化剂性能,结果表明,该催化剂上乙炔转化率可达79.4%,基本恢复至初始水平,且该方法可对失活催化剂进行多次高效再生.
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关键词
金
纳米粒子
再分散
卤代烃
乙炔氢氯化
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职称材料
VCM合成原料气脱水工艺的探讨
2
作者
窦余信
胡梦麟
+1 位作者
颜艺专
韦超广
《聚氯乙烯》
CAS
2020年第6期8-9,12,共3页
介绍了VCM合成原料气乙炔和氯化氢的脱水工艺流程及技术特点,分析了浓硫酸脱水和深冷脱水两种工艺的运行及消耗情况,探讨了提高脱水效果的改造方向。
关键词
VCM
乙炔
氯化氢
脱水
浓硫酸
冷冻
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职称材料
常宁地税局通过文化品牌建设助推区域经济发展
3
作者
胡梦麟
《华商》
2011年第10期70-73,共4页
所渭品牌,是指给拥有者带来溢价、产生增值的一种无形的资产。在物质生活日渐丰富的今天,人们对品牌的追求度越来越高,品牌号稃力也开始显露其独特的魅力,令人无法抗拒。文化能够影响人,约束人,而特色文化品牌则能让文化受众会因...
所渭品牌,是指给拥有者带来溢价、产生增值的一种无形的资产。在物质生活日渐丰富的今天,人们对品牌的追求度越来越高,品牌号稃力也开始显露其独特的魅力,令人无法抗拒。文化能够影响人,约束人,而特色文化品牌则能让文化受众会因为具有这种文化的气质而自豪,会因为成为这种文化感召下的一员而骄傲!
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关键词
文化品牌建设
区域经济发展
地税局
物质生活
文化感
溢价
资产
原文传递
题名
C-X(X=Cl,Br,I)键解离能作为烧结Au/AC催化剂再分散的描述因子及相关蕴意(英文)
被引量:
1
1
作者
段新平
尹燕
田学林
柯金火
温兆军
郑建伟
胡梦麟
叶林敏
袁友珠
机构
厦门大学化学化工学院
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2016年第10期1794-1803,共10页
基金
国家自然科学基金(21403178,21473145,21503173,91545115)
教育部创新团队发展计划(IRT_14R31)
福建省青年教师教学科研基金(JA15003)
文摘
负载型Au基催化剂在工业过程中具有非常广泛的潜在应用,如催化加氢/脱氢过程、精细化学品合成、能源催化转化及环境保护等过程,表现出很高的催化活性和选择性.Au基催化剂活性物种或活性中心基本由纳米粒子或化合物构成,但在应用过程中因Ostwald熟化效应或粒子迁移作用,尤其是高温高压等苛刻反应条件下,均随应用时间延长从小尺寸粒子逐渐长为大粒子,造成活性降低或完全失活,这也是负载型催化剂失活的最主要原因之一.其中因成本、稀缺等特性,负载型Au催化剂的烧结问题是影响和制约其应用的主要因素.除可通过载体改性、助剂和官能团配位稳定等方法来延缓其失活过程外,对已烧结催化剂的高效、快捷和绿色的再分散/再生过程也具有基础和应用研究的重要意义.活性炭载Au催化剂(Au/AC)广泛应用于乙炔氢氯化反应中,以期替代高毒性的汞基催化剂,但在反应过程中因高活性的Au^(3+)物种易被还原而形成Au^0物种进而烧结导致失活;如新鲜Au/AC催化剂表面的Au粒子尺寸为1-2 nm,经乙炔氢氯化反应后变为33 nm左右;随之在453 K、0.1 MPa、乙炔体积空速(GHSV)为600 h^(-1)、氯化氢与乙炔摩尔比为1.1的反应条件下,乙炔转化率从81.8%降至11.2%.如何有效对大粒子Au再分散/再生可为其应用提供有力支撑.有研究表明,气相CHI_3在甲醇羰基化反应过程中明显改变Au/AC表面的Au粒子尺寸;或采用浓盐酸或王水也可将烧结的Au/AC催化剂进行再分散/再生.但已有的Au基催化剂再分散/再生过程均伴随着强酸、强氧化或高毒性在分散剂的应用,对环境的影响及后续处理有明显的局限性,且再分散机理尚不明确.在前期工作基础上,本文采用系列卤代烃(碘代烃、溴代烃和氯代烃)对烧结的Au/AC进行再分散/再生研究.结果表明,在室温常压条件下CHI_3可以快捷高效地对烧结Au/AC催化剂进行再分散/再生,具有最优的再分散性能;通过对系列碘代烃C-I键的解离能分析,发现C-I解离能越低越有利于大粒子Au的再分散.同时,溴代烃和氯代烃对烧结的Au/AC催化剂也具有再分散能力,但比碘代烃的再分散效率低.C-X键的解离能与再分散效率有高相关性,即C-X键的解离能越低越有利于Au的再分散.总体上,三类卤代烃再分散效率高低顺序为C-I>C-Br>C-Cl.进而,通过不同分散过程中Au粒子分散状态推测了卤代烃对Au粒子的再分散机理,即卤代烃先在Au粒子表面化学吸附,然后C-X键解离,形成Au-X物种,小粒子Au在AC表面聚集并稳定,最后形成高分散Au粒子(粒径<1 nm)催化剂.以乙炔氢氯化反应考察了再生Au/AC催化剂性能,结果表明,该催化剂上乙炔转化率可达79.4%,基本恢复至初始水平,且该方法可对失活催化剂进行多次高效再生.
关键词
金
纳米粒子
再分散
卤代烃
乙炔氢氯化
Keywords
GoldNanoparticleRedispersionHalohydrocarbonAcetylene hydrochlorination
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
VCM合成原料气脱水工艺的探讨
2
作者
窦余信
胡梦麟
颜艺专
韦超广
机构
上海鄂尔多斯工业技术有限公司
出处
《聚氯乙烯》
CAS
2020年第6期8-9,12,共3页
文摘
介绍了VCM合成原料气乙炔和氯化氢的脱水工艺流程及技术特点,分析了浓硫酸脱水和深冷脱水两种工艺的运行及消耗情况,探讨了提高脱水效果的改造方向。
关键词
VCM
乙炔
氯化氢
脱水
浓硫酸
冷冻
Keywords
VCM
acetylene
hydrogen chloride
dehydration
concentrated sulfuric acid
freezing
分类号
TQ325.3 [化学工程—合成树脂塑料工业]
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职称材料
题名
常宁地税局通过文化品牌建设助推区域经济发展
3
作者
胡梦麟
机构
常宁市地税局
出处
《华商》
2011年第10期70-73,共4页
文摘
所渭品牌,是指给拥有者带来溢价、产生增值的一种无形的资产。在物质生活日渐丰富的今天,人们对品牌的追求度越来越高,品牌号稃力也开始显露其独特的魅力,令人无法抗拒。文化能够影响人,约束人,而特色文化品牌则能让文化受众会因为具有这种文化的气质而自豪,会因为成为这种文化感召下的一员而骄傲!
关键词
文化品牌建设
区域经济发展
地税局
物质生活
文化感
溢价
资产
分类号
F127 [经济管理—世界经济]
原文传递
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
C-X(X=Cl,Br,I)键解离能作为烧结Au/AC催化剂再分散的描述因子及相关蕴意(英文)
段新平
尹燕
田学林
柯金火
温兆军
郑建伟
胡梦麟
叶林敏
袁友珠
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2016
1
下载PDF
职称材料
2
VCM合成原料气脱水工艺的探讨
窦余信
胡梦麟
颜艺专
韦超广
《聚氯乙烯》
CAS
2020
0
下载PDF
职称材料
3
常宁地税局通过文化品牌建设助推区域经济发展
胡梦麟
《华商》
2011
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