^(12)C^(16)O_(2)分子位于1.57μm的饱和吸收光谱

本文展示了基于光梳锁频-光腔衰荡光谱装置测量的^(12)C^(16)O_(2)分子位于1.57μm附近的30012←00001振动带中转动量子数最高为68的共计37根振转跃迁的饱和吸收光谱,其频率确定至kHz水平;文献和CDSD2019数据库中的多普勒光谱确定的30012振动态的振转能级与本工作确定的数值存在超过1 MHz的偏差.

光腔衰荡光谱方法探测痕量一氧化碳气体

基于通讯波段的分布式反馈半导体激光器(DFB),搭建了一套光腔衰荡光谱仪(CRDS)。衰荡光腔由一对反射率高于99.997%的高反镜组成,衰荡腔长约为130cm,空腔衰荡时间约为150μs。当光谱平均次数达到1 000次时,光谱仪灵敏度(最小可探测吸收系数)达到5×10-12 cm-1。利用热隔绝的方式稳定衰荡腔长,并使用衰荡光腔自身作为光学标准具,来标定光谱的频率:利用反馈式光谱扫描程序步进改变激光器频率,使之与衰荡腔的纵模频率逐一匹配,从而实现所测得光谱的自动标定。通过测量一氧化碳分子在1.565μm附近的吸收光谱,测定气体中一氧化碳的含量。将光谱测量结果和标准样品中的一氧化碳含量进行对比,对装置的定量精度进行了检验,表明其对一氧化碳的探测极限达4ppbv。利用该装置对实际大气中一氧化碳的含量进行了实时监测。

新型高性能激光光声光谱球形光声池:理论和实验研究

从理论上讨论了球形光声池共振模式的声学特性，计算表明，与常用的圆柱形光声池比较，球形光声池具有更高的Ｑ值；利用球形光声池和钛宝石激光器构成的光声光谱仪，从实验上测量了球形光声池的共振模式，与理论计算结果一致；该球形光声池的声学Ｑ值达到５９０，明显高于圆柱形池的结果；利用该装置成功的记录了Ｃ２Ｈ２１２７５０ｃｍ－１附近的一段弱谱带，与本实验室高灵敏的激光腔内吸收光谱仪（ＩＣＬＡＳ）得到的结果相比，具有更高的分辩率和更好的信噪比，探测灵敏度达到６１０×１０－８ｃｍ－１（１∶１信噪比）。

基于高精细度光腔锁频激光的分子吸收光谱测量

利用高精细度光腔锁定激光频率,实现了对分子吸收光谱的高精度测量.光腔采用低热膨胀系数的殷钢结构设计和温度控制,实现了腔长度的稳定;通过将激光频率锁定在光腔纵模上,实现了高频率精度和高灵敏度的光腔衰荡光谱测量.利用该装置示范性地测量了二氧化碳分子在6470.42 cm^(-1)附近的光腔衰荡光谱和色散光谱,得到了高精度的谱线参数,并和数据库谱线参数进行了对比.

脑胶质细胞瘤的间质化疗

脑胶质细胞瘤约占中枢神经系统肿瘤的44.6％,居首位,呈浸润性生长和恶性发展过程。近30年来,胶质细胞瘤的治疗效果未能得到明显改善。单纯手术治疗平均存活期仅6个月,而手术后辅以放疗平均存活期不超过1年。化疗是脑胶质细胞瘤综合治疗的重要环节,但传统的投药方式,由于受血脑屏障和其它体内因素的影响,药物在体内呈非特异性分布。试图提高肿瘤局部的药物浓度,常造成全身正常组织的毒性损害。为解决此类矛盾。

基于半导体激光的光腔衰荡光谱装置测定水汽含量

搭建了一套基于光腔衰荡光谱技术的光学湿度计．通过测量水分子在1．35和1．56μm波段不同强度的吸收线，可测定水汽的相对含量，测量范围从10—0到低至10—12水平．通过与商用冷镜式露点仪的对比测量，对该装置的定量精度进行了检验．该系统所具备的高灵敏度使得水汽探测极限可达8pptv．

双腔热解光腔衰荡光谱仪测量大气中NO2和RNO2

利用自搭建的双腔热解光腔衰荡光谱装置实现了大气中N02以及RN02的实时准确测量．其中，N02的测量灵敏度在1s时可以达N0．10ppbv．在6天的连续实验中，一台商用的钼转化化学发光法（Mo-CL）仪器用作N02浓度测量对比，测得6天RN02的平均浓度达到了1．94ppbv．由于Mo—CL方法不能避免大气中的RN02的干扰，与光腔衰荡光谱方法相比，其测量得到的N02浓度值偏高大约＋1．69ppbv．其中下午时段Mo—CL方法测量浓度的相对偏差值甚至超过了＋100％．

激光冷却囚禁亚稳态氪原子同位素

高效率地冷却和囚禁亚稳态惰性元素原子,可用以研究冷原子间的相互作用,以及通过对放射性同位素的检测实现样品年代测定.本文主要介绍在中国科学技术大学建设的激光冷却氪同位素原子实验装置.目前,我们利用这一装置已经成功地将氪原子的各个稳定同位素进行了激光冷却和囚禁,获得了高浓度的亚稳态冷原子团,并且有望进一步提高装载速率等重要指标,以达到高效率检测应用的需要.

高灵敏激光光声光谱仪

通过分析光声池的结构和形状对光声技术探测灵敏度的影响,并结合光学长程技术,研制出适用于气体分子泛频测量的高灵敏腔外激光光声光谱仪,探测限达4.98×10-9cm-1(信噪比1:1).记录了AsH3分子振动量子数6-0的泛频跃迁.灵敏度提高的原因是使用了径向共振光声池和声场优化的增强型光声池,增加了池内的有效光功率,减小了池内的声能损耗,降低了窗噪声的干扰.

激光囚禁放射性氪同位素技术测量地下水年代

地下水年代测定对于了解地下水循环具有十分重要的意义。放射性氪同位素^(85)Kr(半衰期10.8a)、^(81)Kr(半衰期0.23Ma)具有十分理想的地球物理化学特性,十分适于对溶解了大气的水或冰样品进行绝对年代测定。由于样品中的放射性氪原子量极少,利用^(81)Kr含量进行地下水测年时需要数吨水样品才能完成(Earth andPlanetary Science Letters,2000,182:103～113;Geophysical Research Letters,2004,31:L05503)。本文主要介绍我们在中国科学技术大学建立的激光冷却氪原子测量装置,该系统已经成功地对氪原子进行了激光冷却和囚禁,实现了单个放射性氪原子^(81)Kr和^(85)Kr的计数测量。氪原子的冷却捕获速率被大幅提高,预计测年应用中所需样品量可减小一个量级以上,这将使得我们可以开展新的地下水年代测定应用。

燃烧化学动力学研究2013年度报告

燃烧为现代社会提供了约80%的能源,在工业、运输、国防等领域均具有不可替代的作用。当前,燃烧学逐步从宏观现象学转向注重亚微尺度的湍流模拟和原分子层次的燃烧化学动力学研究,深入了解燃料组分、分子结构和燃烧条件与燃烧效率及污染物排放等的关系。开展对于航空燃料和新兴生物质燃料的燃烧本质和机理研究,在国家安全和能源战略等方面都具有重要意义。该年度主要针对真空紫外光电离技术在燃烧研究中的应用、航空燃料重要组分和生物质燃料燃烧化学动力学等方面开展了研究工作。在真空紫外光电离技术在燃烧研究中的应用方面,课题组将同步辐射真空紫外光电离质谱技术应用于常压层流预混火焰、煤热解和生物质热解等方面的研究,并在国际权威燃烧学期刊刊登文章,介绍对基于同步辐射的燃烧诊断方法的突破性发展以及在燃烧研究中的开拓性应用。在航空燃料重要组分和生物质燃料燃烧化学动力学研究方面,针对航空燃料重要组分甲基环己烷的热解及燃烧开展了实验和动力学模型研究,针对仲丁醇的热解和燃烧、正丁醇掺混的甲烷同轴扩散火焰和丙酸甲酯的低压热解开展了实验和动力学模型研究,对这些热点生物质燃料的燃烧化学动力学问题开展了深入的探索。

基于气体折射率方法的真空计量

为保证测量系统的长期稳定性和复现性,真空计量将使用气体密度来表征.利用法布里-珀罗腔可实现对气体折射率的精密测量、并反演得出气体密度.这种基于光学方法的真空计量方法是将气体宏观介电常数与原子微观极化参数联系在一起,由量子标准取代目前基于水银压力计的实物标准.本文讨论了气体折射率至气体压力的反演过程,并采用激光锁定法布里-珀罗腔的方法测定稀薄氩气的折射率,讨论了相关参数对所测得气体压力不确定度的贡献.在1个大气压范围内,对氩气压力测量的标准不确定度为u=√(6mPa)^2+(73×10^-6p)^2.

高灵敏的连续激光光腔衰荡光谱仪及其应用

基于连续可调谐的钛宝石激光光源,建立了光腔衰荡光谱(CRDS)装置,实验表明,其不但具有10-4cm-1的光谱分辨率,测量灵敏度也好于10-10.cm-1。通过对C2H2气体在12 696.4cm-1附近的吸收光谱测量,验证了该装置的定量测量能力,并通过对混有痕量C2H2气体的氮气样品的光谱测量,表明该装置对C2H2气体的检测限为0.2ppmv。

氦原子2~3S—2~3P精密光谱研究

氦原子是最基本的多电子原子,其精密谱是十分理想的检验多电子量子电动力学计算的平台,同时也是利用原子能级结构测定精细结构常数α的理想体系,还能获得原子核结构信息.本文结合我们团队的工作,综述基于氦原子的少体原子精密光谱研究.其中,主要包括氦原子2~3P_J精细结构分裂,以及2~3S—2~3P跃迁频率测定等研究,并对相关工作的前景进行了展望.

腔增强拉曼光谱方法检测痕量氢气

氢气作为潜在的能源载体和工业材料,在众多领域发挥着日益重要的作用。在很多应用中,对氢气的检测需要有更高的灵敏度、更快的响应和更大的动态测量范围。腔增强拉曼光谱法(CERS)通过Pound-Drever-Hall(PDH)稳频技术将激光和高精细度的光学谐振腔锁定,实现了1900倍的腔内功率增益,用于痕量氢气的检测。在7 mW的激光输入功率下,当积分时间为100 s时,自行搭建的腔增强拉曼光谱装置对H2的检测限为2 Pa。实验结果还表明拉曼散射强度与激光功率和气体压力具有良好的线性关系,示范了CERS方法高精度气体定量分析的潜力。

固态氢分子基质隔离高分辨光谱实验装置及其应用

建立了用傅立叶变换红外光谱和中红外差频激光光谱方法研究氢基质隔离光谱的测量装置.作为装置的测试,观测了3cm长的固态氢分子晶体在1-5μm波段的吸收光谱.并用中红外差频激光测量其在2410cm-1附近的W0(0)(v=0←0,J=6←0)谱线的高分辨精细结构.通过在低温基片上喷溅沉积氢分子晶体薄膜的方法,对氢基质隔离的CO2分子的高分辨红外吸收光谱进行了研究.

傅立叶变换激光腔内吸收光谱方法研究吸收谱线的强度与线形

在原有傅立叶变换激光腔内吸收光谱实验装置的基础上,利用信号差分方法减少了光强波动对实验干涉谱图的影响,改善了信噪比.通过对大气中氧气在760nm处的吸收谱线的绝对强度测量,验证了该方法的定量测量能力.在不同压力条件下对磷烷v=6伸缩局域模泛频吸收谱带进行了测量,获得了其谱线的自压力加宽和自压力线移参数.

H_2SiCl_2分子Si-H振动“基座”SiCl_2的有效质量

用傅立叶变换光谱仪和激光腔内吸收光谱仪记录了H2 SiCl2 分子 2 0 0 0～ 90 0 0和 12 0 0 0～ 12 90 0cm-1的红外吸收光谱 .依据局域模理论的非谐性耦合非谐振子 (ACAO)模型 ,分析并拟合了Si-H的对称伸缩振动和反对称伸缩振动 ,得到描述Si-H伸缩振动的Morse离解能De、Morse振子参数α和键振子势能耦合系数frr′.分析中忽略了SiCl2 “基座”对Si-H伸缩振动的影响 ,拟合结果与实验值符合的很好 ,拟合方差小于 1cm-1,表明这一近似是可取的 .分析拟合结果表明 ,Si-H振动时“基座”SiCl2 的有效质量为 75 .

CO2对790nm附近水线的压力加宽和位移

采用高灵敏的激光光腔衰荡光谱技术研究了CO2对160水分子v^2＋3v^3振动带跃迁线的压力诱导效应．为了抑制水的自碰撞效应，水的压力在实验中低于0．5Torr．基于铷原子吸收线和超稳法布里-珀罗标准确定了跃迁谱线高达10^-5cm^-1精度的绝对频率．采用软碰撞模型对吸收线进行模拟，获得了对应的线形参数．

磷烷1 950～2 480和3 280～3 580cm^(-1)波段FTIR吸收光谱强度研究

磷烷分子的基频和低泛频吸收谱线强度在对该分子定量检测应用以及天文观测中是基本的参考数据。文章探讨了高分辨傅里叶变换光谱方法研究气体样品吸收线型的基本原理,并通过实验测量以及程序拟合谱线线型,得到了磷烷分子在1950~2480cm-1波段的5个吸收带以及3280~3580cm-1波段的4个吸收带中的1760条谱线线强度,经分析其结果误差在±6%左右。