过渡金属掺杂MnOx/ZSM-5对甲苯吸附和催化氧化的影响

实验采用柠檬酸络合法制备了一系列过渡金属掺杂MnO_(x)/ZSM-5的吸附/催化双功能材料,以甲苯为处理对象,探讨了过渡金属Cu、Co和Ni掺杂对MnO_(x)/ZSM-5吸附和催化氧化性能的影响.通过BET、XRD、SEM、H2-TPR和XPS对所制备催化剂进行了表征,并进一步评估了CuMnO_(x)/ZSM-5的工业适用性.结果显示,CuMnO_(x)/ZSM-5在所有催化剂中表现出最好的吸附和催化氧化性能,对甲苯的平衡吸附量为25.90 mg·g^(−1),与MnO_(x)/ZSM-5和CuO_(x)/ZSM-5相比,其催化氧化甲苯的T50和T90均降低了30℃左右.由表征结果可知,CuMnOx/ZSM-5中的Cu和Mn在甲苯吸附和催化氧化过程中产生强相互作用,使催化剂中Mn^(4+)以及表面吸附氧(O_(β))物种量增多,提供了大量的活性位点,增强了其吸附和催化氧化性能.此外,CuMnOx/ZSM-5在不同空速下均表现出良好的吸附和催化氧化性能,在高湿环境中吸附性能下降,但仍能对甲苯表现出良好的催化氧化性能,同时还具有良好的再生性和稳定性,可在吸附-催化氧化一体化技术处理工业VOCs中发挥重要作用.

Mn_(1-y)Ni_(y)O_(x)的制备及其催化燃烧甲苯性能的研究

通过水热共沉淀法制备了Mn_(1-y)Ni_(y)O_(x)复合氧化物催化剂(y=0.1~0.5),考察掺杂Ni对Mn基氧化物在甲苯燃烧中的影响,在获得最优锰镍比例后,对其热稳定性与耐久性进行测试,然后通过XRD、N2吸脱附、SEM、H_(2)-TPR以及XPS对其物理结构和氧化还原性能进行表征.结果表明,Mn和Ni在甲苯吸附和活化中产生相互作用,生成更多的Mn^(4+)以及表面吸附氧,提供大量的反应活性位点,增强了催化氧化性能.Mn_(0.8)Ni_(0.2)O_(x)在甲苯催化燃烧中表现出的催化性能最好,其热稳定性与耐久性也表现优异,与MnO_(x)在甲苯催化燃烧中相比,其T_(50)、T_(90)分别下降12和11℃,在238℃即可将甲苯完全氧化,并且碳平衡值约为99%,无二次污染产生,该研究成果可为挥发性有机化合物(VOCs)催化燃烧提供更好的方式和材料.