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铈基催化剂用于CO选择性催化还原NO_(x)的研究进展
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作者 康嘉霓 邓双 +3 位作者 王海强 苏发兵 陈卓苗 熊雨苏 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第5期942-954,共13页
CO选择性催化还原NO_(x)技术(CO-SCR)是利用烟气中CO作为还原剂,将NO_(x)还原为N_(2);与目前普遍应用的氨选择性催化脱硝(NH_(3)-SCR)相比,避免了氨还原剂的使用及逃逸等问题,且同时脱除CO和NO_(x)大气污染物,极具应用潜力。稀土金属铈... CO选择性催化还原NO_(x)技术(CO-SCR)是利用烟气中CO作为还原剂,将NO_(x)还原为N_(2);与目前普遍应用的氨选择性催化脱硝(NH_(3)-SCR)相比,避免了氨还原剂的使用及逃逸等问题,且同时脱除CO和NO_(x)大气污染物,极具应用潜力。稀土金属铈氧化物因其优异的氧传递能力,可作为载体或助催化剂有效提高COSCR催化反应性能。本文系统比较以氧化铈(CeO_(2))作为载体和活性组分的两大类催化剂体系的CO-SCR脱硝性能,探讨烟气成分(O_(2)、SO_(2)和H_(2)O)对铈基催化剂CO-SCR活性的影响,揭示了催化剂的构效关系;并且归纳总结了铈基催化剂上CO-SCR可能的反应机理。可通过载体改性、活性金属掺杂、形貌调控、制备条件优化等手段,开发具有较宽反应温度区间及抗氧抗硫性能的铈基CO-SCR脱硝催化剂。 展开更多
关键词 CO选择性催化还原 烟气脱硝 氮氧化物 一氧化碳 铈基催化剂
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活性炭对气体中二硫化碳吸附性能的研究 被引量:10
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作者 苏发兵 李云峰 +3 位作者 马兰 赵红阳 刘进 陈魁学 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2000年第1期3-6,共4页
研究了4 种不同活性炭的孔结构及对二硫化碳的平衡吸附性能,并对4 种活性炭床层的穿透性进行了考察,为选择吸附净化废气中低浓度二硫化碳的吸附剂奠定了基础。
关键词 活性炭 吸附 二硫化碳 吸附剂 废气处理 净化
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碳纤维生产工艺含氰废气治理 被引量:7
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作者 苏发兵 马兰 +1 位作者 袁存乔 郭坤敏 《环境污染与防治》 CAS CSSCI CSCD 北大核心 1997年第6期12-13,共2页
在聚丙烯腈基碳纤维的生产过程中将产生大量有毒含氰废气,其危害性已引起人们的普遍关注。提出了催化燃烧的治理方案和工艺。实际运行结果表明:该工艺过程操作简便,效果较好,净化后气体达到了国家排放标准。
关键词 含氰废气 催化燃烧 净化 废气治理
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均匀设计原理在制备浸渍活性炭材料中的应用 被引量:3
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作者 林秋菊 刘进 +2 位作者 郭坤敏 李云峰 苏发兵 《新型炭材料》 SCIE EI CAS CSCD 2002年第3期63-65,共3页
均匀设计方法已广泛应用于生产和试验中。为减少实验次数 ,得到制备浸渍炭的最佳配方 ,采用均匀设计方法对实验进行了设计 ,得到了试验条件下的数学模型。试验结果表明 :在多因素多水平试验中 ,采用均匀设计方法可大大减少试验次数 。
关键词 均匀设计原理 制备 浸渍活性炭 材料 应用
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一锅法制备高活性高稳定性Ni-Nd-Al三元有序介孔甲烷化催化剂 被引量:1
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作者 庄嘉豪 靳国静 +2 位作者 古芳娜 贾丽华 苏发兵 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第10期3823-3831,共9页
CO甲烷化在煤制天然气技术中起着重要作用,Ni基催化剂作为目前研究最多的甲烷化催化剂,仍存在低温活性差、高温易烧结和易积炭等问题。针对这些问题,采用改进的溶剂蒸发诱导自组装方法,设计制备了不同含量Nd物种修饰的Ni-Nd-Al三元有序... CO甲烷化在煤制天然气技术中起着重要作用,Ni基催化剂作为目前研究最多的甲烷化催化剂,仍存在低温活性差、高温易烧结和易积炭等问题。针对这些问题,采用改进的溶剂蒸发诱导自组装方法,设计制备了不同含量Nd物种修饰的Ni-Nd-Al三元有序介孔甲烷化催化剂。采用N_2-物理吸附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等分析方法对反应前后催化剂的结构和形貌进行了表征,并考察其CO甲烷化反应催化性能。结果表明,制备出的Ni-Nd-Al甲烷化催化剂均具有有序介孔结构,Ni和Nd物种均匀分布在孔道内。适量Nd物种的加入有助于减小Ni颗粒的尺寸,提高其分散度和对H_2的吸附能力,进而提升催化剂的活性。有序介孔结构的限域效应有助于提高催化剂抗烧结和抗积炭能力。 展开更多
关键词 NI基催化剂 介孔结构 制备 CO甲烷化 活性 稳定性
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CO_(2)甲烷化镍基催化剂研究进展 被引量:1
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作者 张晓俐 古芳娜 +1 位作者 苏发兵 许光文 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2022年第4期1-17,共17页
CO_(2)甲烷化技术不仅可以实现CO_(2)的循环利用,还能解决CO_(2)排放带来的环境问题。近年来,Ni基催化剂因催化活性好、甲烷选择性高和价格低廉等优点被广泛应用于CO_(2)甲烷化反应中。重点阐述了Ni颗粒的尺寸效应、表面微细结构、载体... CO_(2)甲烷化技术不仅可以实现CO_(2)的循环利用,还能解决CO_(2)排放带来的环境问题。近年来,Ni基催化剂因催化活性好、甲烷选择性高和价格低廉等优点被广泛应用于CO_(2)甲烷化反应中。重点阐述了Ni颗粒的尺寸效应、表面微细结构、载体种类及物理化学性质(碱性位、氧空位、比表面积、孔结构和金属-载体间相互作用)对CO_(2)甲烷化催化剂催化性能的影响,介绍了Ni基双金属合金、结构和电子型助剂对其催化性能的影响,归纳了不同催化剂上CO_(2)甲烷化机理,剖析了Ni基催化剂失活的原因,论述了Ni基催化剂在光热催化CO_(2)甲烷化中的应用,最后对CO_(2)甲烷化催化剂未来研究方向进行了展望。通过对比不同体系获得的研究结果发现,CO_(2)甲烷化反应为结构敏感性反应,Ni颗粒尺寸对催化剂活性有显著影响,然而不同研究得出的最佳Ni颗粒尺寸有明显差异,这可能与不同金属与载体间相互作用或不同制备方法导致的Ni颗粒表面微细结构(如不同晶面、缺陷位等)差异有关,Ni颗粒的尺寸效应有待深入研究;第二金属的加入形成Ni基双金属合金、助剂及研究金属-载体相互作用都有助于开发高稳定性的催化剂;载体表面丰富的碱性位及氧空位,有利于CO_(2)吸附与活化,进而提高催化剂活性。目前,CO_(2)甲烷化反应路径主要分为CO路径和甲酸盐路径,反应遵循的路径可能与反应条件(如温度、压力等)及催化剂表面性质(如羟基丰富度、O^(2-)吸附位点等)有关。然而,关于助剂或载体与Ni物种间的纳米界面结构,以及采用不同助剂和载体对催化剂活性位点及CO_(2)甲烷化反应路径的影响机制,尚缺乏较深入的认知。因此,需借助现场原位成像技术及光谱学技术对催化剂的表界面几何与电子结构进行精细、动态的结构剖析,建立动态结构与性能的构效关系,有利于指导设计合成特定结构的高效Ni基催化剂。 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化 镍基催化剂 光热催化 第二金属 载体 催化活性
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铜粉部分氧化制备三元铜催化剂用于有机硅催化反应的研究 被引量:2
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作者 韩振藏 张在磊 +1 位作者 朱永霞 苏发兵 《中国材料科技与设备》 2014年第1期1-3,共3页
通过铁粉置换法制备出了10~100μm的Cu颗粒,同时采用XRD、SEM、TG和粒度分析等分析方法对其结构和性能进行了表征。结果表明:Cu颗粒经过不同时间氧化可以制备不同组成的Cu-Cu2()-Cu()复合物催化剂,经过球磨处理后,粒度在1~2μ... 通过铁粉置换法制备出了10~100μm的Cu颗粒,同时采用XRD、SEM、TG和粒度分析等分析方法对其结构和性能进行了表征。结果表明:Cu颗粒经过不同时间氧化可以制备不同组成的Cu-Cu2()-Cu()复合物催化剂,经过球磨处理后,粒度在1~2μm,且Cu-Cu2()-Cu()复合物催化剂性能相比铜颗粒显著提高。 展开更多
关键词 三元铜 部分氧化 有机硅催化反应
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水热法制备纳米片组装氧化铜微球的研究 被引量:1
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作者 张在磊 孙瑾 +2 位作者 佘希林 车红卫 苏发兵 《中国材料科技与设备》 2012年第2期47-49,共3页
本论文制备了由纳米片组装的粒径3-5μm的球形CuO,并通过XRD、SEM、TEM、TPR和氮气吸附对其结构和性能进行了表征。结果表明:CuO微球为单斜对称晶型,且由CuO纳米片组装而成,比表面积为18.5m2/g,BJH-PSD曲线中最大孔分布在29.6nm。
关键词 氧化铜 纳米片 多孔微球
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合成气流化床甲烷化反应过程的研究(英文) 被引量:1
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作者 刘姣 崔佃淼 +2 位作者 余剑 苏发兵 许光文 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2015年第1期86-92,共7页
The performance characteristics of isothermal fluidized bed syngas methanation for substitute natural gas are investigated over a self-made Ni–Mg/Al2O3 catalyst. Via atmospheric methanation in a laboratory fluidized ... The performance characteristics of isothermal fluidized bed syngas methanation for substitute natural gas are investigated over a self-made Ni–Mg/Al2O3 catalyst. Via atmospheric methanation in a laboratory fluidized bed reactor it was clarified that the CO conversion varied in 5% when changing the space velocity in 40–120 L·g-1·h-1but the conversion increased obviously by raising the superficial gas velocity from 4 to12.4 cm·s-1. The temperature at 823 K is suitable for syngas methanation while obvious deposition of uneasyoxidizing Cγoccurs on the catalyst at temperatures around 873 K. From a kinetic aspect, the lowest reaction temperature is suggested to be 750 K when the space velocity is 60 L·g-1·h-1. Raising the H2/CO ratio of the syngas increased proportionally the CO conversion and CH4 selectivity, showing that at enough high H2/CO ratios the active sites on the catalyst are sufficient for CO adsorption and in turn the reaction with H2 for forming CH4.Introducing CO2 into the syngas feed suppresses the water gas shift and Boudouard reactions and thus increased H2 consumption. The ratio of CO2/CO in syngas should be better below 0.52 because varying the ratio from 0.52 to0.92 resulted in negligible increases in the H2 conversion and CH4 selectivity but decreased the CH4 yield.Introducing steam into the feed gas affected little the CO conversion but decreased the selectivity to CH4. The tested Ni–Mg/Al2O3 catalyst manifested good stability in structure and activity even in syngas containing water vapor. 展开更多
关键词 氧化铝催化剂 流化床反应器 煤气甲烷化 Al2O3 性能特点 H2/CO 最低温度 二氧化碳转化
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二氧化碳甲烷化催化剂及反应机理研究进展 被引量:3
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作者 田郡博 古芳娜 +2 位作者 苏发兵 张战国 许光文 《过程工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期375-395,共21页
在“双碳”目标的背景下,明确碳处理路径至关重要。利用可再生能源制得的氢,将二氧化碳(CO_(2))通过甲烷化反应制备合成天然气(SNG)被广泛认为是一种高效、有前景的碳捕集利用技术,有望实现碳循环利用。近年来,二氧化碳甲烷化催化剂及... 在“双碳”目标的背景下,明确碳处理路径至关重要。利用可再生能源制得的氢,将二氧化碳(CO_(2))通过甲烷化反应制备合成天然气(SNG)被广泛认为是一种高效、有前景的碳捕集利用技术,有望实现碳循环利用。近年来,二氧化碳甲烷化催化剂及相关反应机理均取得了许多新进展。鉴于此,本工作对该反应进行了系统的综述。首先,介绍了CO_(2)甲烷化反应的热力学研究中不同反应条件的影响;随后从活性金属、载体、制备方法及辅助技术等四方面介绍了CO_(2)甲烷化催化剂的研究进展,其中活性组分包括非贵金属基(Ni,Fe,Co和Mo)和贵金属基(Ru,Rh,Pt和Pd),载体包括传统氧化物(Al2O3,SiO_(2),TiO_(2),ZrO_(2)和CeO_(2))和新型载体材料(金属有机框架和碳基材料),催化剂制备方法包括传统制备方法(浸渍法、共沉淀法、水热法、溶胶-凝胶法和固相合成法)和合成辅助技术(超声波、微波和等离子体等);总结了CO_(2)甲烷化反应遵循的两条机理路径(甲酸盐路径和CO路径),并指出CO_(2)甲烷化的具体反应途径与催化剂表面特性(如羟基丰富度和O_(2)-位点)和反应条件(如反应温度和压力)相关;最后提出了当前研究存在的挑战,并对研究前景作出展望。 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化 热力学 催化剂 制备方法 反应机理
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金属单原子催化剂的制备及其电催化应用进展
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作者 史琦 汪礼敏 +3 位作者 纪永军 王立根 苏发兵 白帅 《稀有金属》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第8期1132-1142,共11页
近年来,将金属以原子级分散在载体上的单原子催化剂(SACs)已成为催化科学领域的一个新前沿,并引起了广泛的研究关注。它以其可以最大化金属原子的利用率,同时具备均相催化剂和非均相催化剂的优点,不仅展现出弥合二者之间差距的巨大潜力... 近年来,将金属以原子级分散在载体上的单原子催化剂(SACs)已成为催化科学领域的一个新前沿,并引起了广泛的研究关注。它以其可以最大化金属原子的利用率,同时具备均相催化剂和非均相催化剂的优点,不仅展现出弥合二者之间差距的巨大潜力,还应用在众多重要的能源反应和工业化学品合成中。不仅如此,其结构的单一性和均质性也有助于全面了解催化剂结构与性能之间的关系,实现针对原子级目标反应的合理催化剂设计。然而,单原子催化剂仍存在众多问题亟待解决,如:提高金属原子的负载量以及其中金属原子的配位结构与催化性能之间的构效关系。从可持续发展的角度出发,首先阐述了单原子催化剂研究的必要性;其次结合现有的合成策略、常用的表征技术手段以及应用的重要催化反应等几个方面展开,介绍了单原子催化剂的研究现状和最新进展。最后结合目前单原子催化剂未来的研究方向,提出了建议和展望。 展开更多
关键词 单原子催化 贵金属 相互作用 析氢反应
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甲烷化催化剂及反应机理的研究进展 被引量:61
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作者 胡大成 高加俭 +6 位作者 贾春苗 平原 贾丽华 王莹利 许光文 古芳娜 苏发兵 《过程工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2011年第5期880-893,共14页
概述了甲烷化反应在工业生产中的应用,重点介绍了甲烷化催化剂中活性组分、载体、助剂的种类及催化剂制备方法、条件对其催化性能的影响;分析了甲烷化催化剂失活的原因及甲烷化反应的机理,指出床层飞温和积碳是造成催化剂失活的主要因素... 概述了甲烷化反应在工业生产中的应用,重点介绍了甲烷化催化剂中活性组分、载体、助剂的种类及催化剂制备方法、条件对其催化性能的影响;分析了甲烷化催化剂失活的原因及甲烷化反应的机理,指出床层飞温和积碳是造成催化剂失活的主要因素,必须从甲烷化催化剂和工艺技术两方面予以改进;并对甲烷化催化剂研究进行了展望,提出高比表面复合载体的研制、稀土元素的添加、新型耐硫、高热稳定性甲烷化催化剂的开发及流化床甲烷化工艺技术的改进是甲烷化研究的主要方向. 展开更多
关键词 甲烷化 催化剂 反应机理 积碳 失活
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锂离子电池多孔硅基复合负极材料的研究进展 被引量:5
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作者 朱小奕 王艳红 +2 位作者 陈晗 夏临华 苏发兵 《过程工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1062-1072,共11页
概述了多孔硅基负极材料在锂离子电池中的应用,重点介绍了材料结构和复合方式对其电化学性能的影响;分析了导致其循环性能降低的主要原因,指出控制电池循环过程中硅基材料体积变化、抑制SEI膜的增加是改善硅基负极材料循环性能的重要途... 概述了多孔硅基负极材料在锂离子电池中的应用,重点介绍了材料结构和复合方式对其电化学性能的影响;分析了导致其循环性能降低的主要原因,指出控制电池循环过程中硅基材料体积变化、抑制SEI膜的增加是改善硅基负极材料循环性能的重要途径.对多孔硅基复合负极材料的研究进行了展望,提出在纳米化和复合化的基础上,设计特殊孔道结构、制备多孔的硅/碳复合材料是推进硅基负极材料应用的重要研究方向. 展开更多
关键词 硅基材料 多孔复合材料 负极 锂离子电池
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由铜精矿制备有机硅单体合成反应三元铜催化剂及其性能 被引量:2
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作者 翟延昭 王莹利 +6 位作者 王光娜 朱永霞 刘合之 张在磊 马力强 纪永军 苏发兵 《过程工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1020-1028,共9页
采用铜精矿焙烧-酸浸-置换法得到铜粉,经部分氧化-球磨制备三元铜催化剂Cu-Cu2O-Cu O,对所制样品进行了表征,用固定床评价了其对有机硅反应制备单体二甲基二氯硅烷(M2)的催化性能.结果表明,与置换铜相比,三元铜催化剂的M2选择性和硅粉... 采用铜精矿焙烧-酸浸-置换法得到铜粉,经部分氧化-球磨制备三元铜催化剂Cu-Cu2O-Cu O,对所制样品进行了表征,用固定床评价了其对有机硅反应制备单体二甲基二氯硅烷(M2)的催化性能.结果表明,与置换铜相比,三元铜催化剂的M2选择性和硅粉转化率明显提高,置换铜的M2选择性和硅粉转化率分别为34.6%和15.7%,经773K部分氧化和球磨后,Cu-Cu2O-Cu O的M2选择性可达82.0%,硅粉转化率可达57.1%.三元铜催化剂独特的催化性能归因于其较小的粒径及反应过程中形成更多的活性合金相CuxSi,反应符合催化-吸附机理. 展开更多
关键词 铜精矿 置换 部分氧化 球磨 Rochow反应 催化剂
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沉淀法制备氧化亚铜颗粒及其在(CH_3)_2SiCl_2单体合成反应中应用 被引量:1
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作者 刘杰 王莹利 +2 位作者 宋莲英 车红卫 苏发兵 《过程工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第1期136-141,共6页
通过调控沉淀法中样品老化时间制备了粒径0.10~0.15,0.5~1和1~2μm的球状Cu2O催化剂,研究了其粒径对直接合成(CH3)2SiCl2反应性能的影响.结果表明,在所制粒径范围内,催化剂粒径对硅粉转化率影响不大,转化率约为12%;目的产物选择性随... 通过调控沉淀法中样品老化时间制备了粒径0.10~0.15,0.5~1和1~2μm的球状Cu2O催化剂,研究了其粒径对直接合成(CH3)2SiCl2反应性能的影响.结果表明,在所制粒径范围内,催化剂粒径对硅粉转化率影响不大,转化率约为12%;目的产物选择性随催化剂粒径增大而逐渐降低,3种粒径的Cu2O催化剂上(CH3)2SiCl2的选择性分别为86.48%,80.65%和74.31%.对反应前后触体的表征显示,硅粉表面以催化剂颗粒为中心发生了辐射状刻蚀反应,且随催化剂粒径增大,反应积碳量增加. 展开更多
关键词 直接合成反应 二甲基二氯硅烷 氧化亚铜 积碳 催化
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扩散控制合成Cu基催化剂及其Rochow反应性能研究(英文) 被引量:2
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作者 刘合之 李晶 +4 位作者 纪永军 张在磊 汪学广 钟子宜 苏发兵 《Science China Materials》 SCIE EI CSCD 2017年第12期1215-1226,共12页
大多数材料的功能和性质取决于它们的结构,而扩散机制是调控材料生长和结构的一个主要动力学因素.本工作提出了一条系统且可行的策略即通过控制扩散系数来制备Cu_2O固体球和六面体,且这些Cu_2O产物可以分别通过水合肼溶液中氢原子扩散... 大多数材料的功能和性质取决于它们的结构,而扩散机制是调控材料生长和结构的一个主要动力学因素.本工作提出了一条系统且可行的策略即通过控制扩散系数来制备Cu_2O固体球和六面体,且这些Cu_2O产物可以分别通过水合肼溶液中氢原子扩散控制和空气中氧原子扩散控制,转变成相应的Cu中空球和六面体,以及CuO多孔球和六面体.此外,对转变过程的微观机制作了详尽的讨论;用固定床评价了这些材料在用来合成有机硅行业广泛使用的单体的Rochow反应中的催化性能.结果表明,相较于Cu中空球,Cu_2O固体球和CuO多孔球表现出了更高的二甲基二氯硅烷选择性和硅粉原料转化率,这主要归因于在形成CuxSi活性相的过程中,Cu_2O和CuO中的晶格氧去除以后形成的表面氧缺陷可以作为反应物CH_3Cl的吸附活性位.该工作不仅提出一种制备规整Cu_2O固体球和六面体的可行方法,而且揭示了Rochow反应合成单体二甲基二氯硅烷中Cu,Cu_2O和CuO各自的催化作用. 展开更多
关键词 Cu基催化剂 反应性能 控制合成 扩散系数 二甲基二氯硅烷 CU2O 材料生长 扩散控制
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