低Pt载量PtFeNi@C催化剂制备及其电解水析氢性能

开发低成本、高性能的贵金属Pt基电催化剂对于电解水制氢反应(HER)具有重要意义。采用“双溶剂”(正己烷为分散剂,水为溶剂)策略,以棒状双金属FeNi-MOFs为前体,将H_(2)PtCl_(6)浸渍到双金属FeNi-MOFs孔道内,在Ar氛围600℃煅烧2 h得到PtFeNi@C复合催化材料,采用SEM、TEM、XRD和XPS对所合成材料的形貌、结构进行分析;采用电化学工作站测试催化剂的线性扫描伏安曲线(LSV)和Tafel斜率,研究合成材料的HER性能。结果表明PtFeNi@C催化剂在0.5 mol/L硫酸电解质中的电催化性能较好,电流密度为-10 mA·cm^(-2)时,过电位仅为-42 mV。

二维多孔NiCoS催化剂的制备及其电解水析氧性能

开发低成本、高活性和高稳定性的非贵金属催化剂对电解水析氧反应(OER)具有重要意义。以双金属NiCo-MOF为前驱体、硫代乙酰胺为硫原,制备出二维多孔双金属NiCoS纳米材料。采用SEM、TEM、XRD和XPS分析所合成材料的形貌、结构;利用电化学工作站研究其电解水析氧性能。结果表明调整水热硫化时间可以调控NiCoS纳米片的孔结构,其中二维多孔NiCoS-6催化剂在1.0 mol/L氢氧化钾电解质中的电解水析氧性能较好,电流密度为50 mA·cm^(-2)时,过电位仅为344 mV。

β分子筛负载钒催化剂丙烷氧化脱氢制丙烯

以β分子筛为载体,采用浸渍法制备不同V负载量的V/β系列催化剂,利用XRD,UV-Vis,BET,H_2-TPR,NH_3-TPD等手段对催化剂进行表征,考察了V/β催化剂丙烷氧化脱氢制丙烯的性能。表征结果显示,V/β催化剂的孔道均匀,孔分布窄,有利于丙烷进入催化剂孔道与活性组分发生作用;负载较低V时催化剂中V物种主要以高度分散的孤立四配位V^(5+)形态存在,随负载V含量的增加,二维链状聚集态V物种增加,负载V过多时易形成晶相V_2O_5;负载的V覆盖了部分B分子筛自身的酸性位,并在β分子筛表面产生弱酸性位,使丙烯的脱附变易,提高了丙烷转化率和丙烯选择性。实验结果表明,负载量8%(w)的V/β催化剂在V(C_3H_8):V(O_2):V(N_2)=2:1:4、气态空速8 400 h^(-1)、500℃时,丙烯选择性达63.2%。

Y分子筛负载V基催化剂的丙烷氧化脱氢性能

以Y分子筛为载体,采用浸渍法制备不同V含量的V/Y系列催化剂,并考察其丙烷氧化脱氢制丙烯的催化性能。通过BET、XRD、H_2-TPR和NH_3-TPD等技术对催化剂的物化性能进行表征。结果表明,Y分子筛具有大比表面积和窄孔径分布的特点,使负载的V能够形成高分散和孤立态V—O物种,负载的V物种堵塞了Y分子筛的小孔孔道,同时Y分子筛的弱酸性位有助于丙烷的吸附,对晶格氧活化丙烷起到了协同作用,负载V质量分数6%时,催化效果最好。

VMo/γ-Al_2O_3催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯

以浸渍法制备VMo/γ-Al_2O_3和VMo Mg/γ-Al_2O_3催化剂,考察其催化丙烷氧化脱氢制丙烯的反应活性,采用XRD、UV-Vis DRS和In suit IR对催化剂进行表征。结果表明,V负载质量分数为3%、Mo负载质量分数为7%时的3V7Mo/γ-Al_2O_3催化剂表现出较好的催化性能;添加Mg后催化剂的催化性能有所改善,反应温度500℃时,丙烷转化率为18.19%,丙烯选择性74.76%。丙烷和丙烯在3V7Mo/γ-Al_2O_3和3V7Mo4Mg/γ-Al_2O_3催化剂上吸附后,C—H键的H与催化剂活性中心的晶格氧发生作用形成H—O键,且3V7Mo4Mg/γ-Al_2O_3催化剂上出现C—O键的温度比3V7Mo/γ-Al_2O_3催化剂高,表明加入Mg有利于提高丙烯选择性。