DBD等离子体耦合BiOI催化材料降解苯甲羟肟酸的特性与机制

常温常压下,以苯甲羟肟酸(BHA)为处理对象建立了介质阻挡放电(DBD)等离子体催化体系。研究了放电参数对等离子体降解BHA的影响规律,对水热合成法制备的催化材料进行了系列表征分析,考察了各因素对BHA降解的影响,分析了DBD等离子体耦合催化剂降解BHA过程中总有机碳(TOC)、pH、∙OH自由基等的变化,通过液相色谱-质谱联用仪分析了降解反应过程的中间产物并探讨了BHA的降解机理。表征结果显示合成的BiOI具有高比表面积、高孔体积、高纯度的介孔纳米片微球,且DBD可以改变催化剂的晶型和结构,具有更高的催化性能。降解性能结果表明,峰值电压、鼓气量等对BHA降解率有很大影响;BHA浓度为80mg/L、体积1000mL,在峰值电压24kV,频率7500Hz,鼓气量30L/min条件下,添加0.3g BiOI催化剂与DBD等离子体耦合效果最好,相对于单一DBD体系,BHA降解率由78.8%提高到88.2%。降解机理分析可知,∙OH是BHA降解的重要活性物质,在等离子体催化作用下,BHA被氧化开环,转化为苯甲酸和乙醇酸等中间体,最终生成H_(2)O和CO_(3)^(2-)等。

球形压力容器中甲烷-氢气-空气爆炸过程数值模拟及实验研究

为研究受限空间内甲烷-氢气-空气混合气体爆炸特性参数分布规律,在20 L球形压力容器装置内开展甲烷-氢气-空气混合气体爆炸实验,探究掺氢比变化对当量比为1的甲烷-氢气-空气混合气体爆炸过程的影响;运用Fluent数值模拟软件,采用标准k-ε湍流模型,结合层流有限速率燃烧模型,探究混合气体爆炸过程中燃烧特性(爆炸温度、压力、密度等)与反应时间的变化规律。研究结果表明:爆炸过程中,添加一定氢气时爆炸压力峰值、爆炸压力上升速率峰值增大,而到达峰值时间缩短;反应初期,中心点火处密度下降,反应釜各处密度持续上升;距离点火点越远,密度变化越大,反应釜中压力分布基本相同。研究结果可为甲烷-氢气-空气混合燃料的安全使用提供相关参考。

高压针-板脉冲火花放电协同Ag改性的复合型催化材料处理盐酸盐四环素

采用高压针-板脉冲火花放电协同负载型光催化剂Ag/BiVO4对盐酸盐四环素(TCH)抗生素模拟废水进行去除实验.通过溶胶-凝胶与掺杂法合成复合型Ag/BiVO4催化剂,用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及BET表征技术分析Ag/BiVO4催化剂的基本特性,考察了不同Ag负载量的催化剂、不同投加量和不同反应体系pH值对TCH去除率的影响.结果显示,在放电电压为24 kV,频率为60 Hz,气体流量为2.5 L·min^(−1),电极间距为7 mm,溶液的初始浓度为100 mg·L-1,溶液电导率为200μs·cm−1,同时添加含量为0.1 g 1%Ag/BiVO4催化剂与脉冲放电等离子体协同去除TCH的效果最好,盐酸四环素的去除率可达到99.8%,矿化率最高为67.8%.高压脉冲放电可以改变催化剂的晶形和结构,并且在掺杂一定量的Ag后BiVO4催化剂表面变得更加密集,颗粒均匀,比表面积增大,活性位点增多,促进了催化反应,进一步加强了对TCH的去除.

高压脉冲放电等离子体协同CTAB改性活性炭去除DB86

印染工业耗水多,同时产生大量色度深、成分复杂的染料废水,制约了相关行业的绿色环保和可持续发展.实验采用多针-板高压脉冲放电等离子体协同CTAB改性活性炭(CTAB-AC)处理直接耐晒翠蓝GL(Direct Blue 86,DB86)模拟废水.通过十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对活性炭改性,并利用SEM、BET表征手段对改性前后活性炭进行分析.考察了CTAB-AC中改性剂浓度、改性时间以及不同投加量对DB86去除效果的影响.结果显示:在溶液初始浓度C_(0)为100mg·L^(-1),频率f为50 Hz,电压U为22 kV,初始电导率σ为200μs·cm^(-1),电极间距为8 mm,溶液体积为150 mL,气体流量为3.0 L·min^(-1),同时添加0.2 g在CTAB浓度为5×10^(-4) mol·L^(-1)下改性24 h的CTAB-AC,放电40 min后,去除率高达99.65%.高压脉冲放电对吸附饱和的活性炭具有再生作用,并且经CTAB改性后的活性炭比表面积减小,表面粗糙度增加,凹陷空穴增多,活性位点激增,促进了催化反应,进一步加强了对DB86的去除.

高压脉冲放电降解直接耐晒翠蓝GL废水

采用自制高压脉冲放电等离子体反应器降解染料废水中的DB86(直接耐晒翠蓝GL),研究脉冲电压、电极间距、气体流量、初始质量浓度等参数对DB86降解效果的影响,并分析放电过程中质量浓度ρ_(TOC)、pH值的变化规律。结果表明:DB86质量浓度为100 mg/L时,在脉冲电压22 kV、脉冲频率50 Hz、放电间距8 mm、空气流量3.0 L/min、电导率200μS/cm条件下降解效果达到最好。动力学研究表明,高压脉冲放电降解DB86染料废水的过程符合伪一级反应动力学模型。通过对DB86分子降解机理分析,得出放电过程产生的活性物质导致染料废水降解,其中·OH起关键作用。并生成第3方酸性物质甲酸、乙酸等。整个放电过程中溶液的pH值呈下降趋势,溶液最终显酸性。

多针-板高压脉冲放电反应器结构优化及降解甲醛的实验研究

为了进一步提高脉冲放电能量注入效率达到有效去除有机污染物的效果,对自制多针-板高压脉冲放电反应器的电极结构配置优化进行了实验研究。通过研究不同针板间距和针针间距对脉冲功率密度的影响来优化了电极结构配置,在此基础上进一步研究了不同电参数和气体参数对脉冲放电能量注入效率和甲醛降解率的影响规律。结果表明：随着针板间距的增大,对应的脉冲功率密度随之减小,脉冲放电最大可注入的脉冲功率密度在针板间距为20 mm时达到极值;当针板间距为20 mm时,随着针针间距的增大,对应的脉冲功率随之增大,脉冲功率密度随之减小,当针针间距增大到20 mm时脉冲功率增幅已经很小,但针针间距在15~20 mm范围内时脉冲功率密度变化很小,兼顾放电稳定性和脉冲功率密度,针针间距为20 mm较优。在优化的反应器结构下进行的甲醛降解实验研究发现：当脉冲峰值电压为17 k V、脉冲重复频率为40 Hz、气体体积流量为0.3 L/min且反向进气时,该实验的甲醛降解效果达到最佳,甲醛降解率和能量注入效率分别为87.1%和3.19 g/（k W·h）。

针-板式高压脉冲气液两相放电降解废水中的苯酚

为了提高脉冲放电对有机物的降解效果,以苯酚为处理对象建立了单针-板电极形式的脉冲放电体系,考察了各因素对苯酚降解的影响并分析了降解过程中间产物及其浓度变化。结果表明,脉冲电压、电极间距、针-液间距、脉冲频率、曝气量等影响因素对苯酚降解率有很大影响;随着脉冲电压的增大,苯酚降解率增大,电压达到一定值后,苯酚降解率增大不再明显,趋于稳定;随着电极间距、针-液间距、脉冲频率、曝气量的增大,苯酚降解率增大,但当这些因素达到一定值后继续增大,苯酚降解率反而降低。100m L浓度为100mg/L的苯酚废水在电极间距10mm、针-液间距7.5mm、脉冲电压26k V、脉冲频率70Hz、曝气量1.5L/min的最佳条件下,放电60min时苯酚降解率为64.63%,放电140min时达到了85.02%。中间产物间苯二酚、对苯二酚、对苯醌、邻苯二酚在放电过程中浓度随着放电时间的延长先增大后减小,最后浓度都趋于零。其中,间苯二酚浓度最低并且分段出现,对苯醌浓度最大,邻苯二酚最先消失,考察产物变化规律以提高苯酚降解的彻底性。

双极性高压脉冲介质阻挡放电降解甲醛及臭氧生成质量浓度控制

为进一步提高介质阻挡放电(DBD)降解甲醛的效率,并控制副产物的生成量,采用正负双极性高压脉冲电源对同轴式介质阻挡反应器供电,系统地研究了脉冲电压、脉冲重复频率、放电间隙、气体体积流量及甲醛初始质量浓度等影响因素对甲醛降解率及臭氧生成质量浓度的影响。实验结果表明:升高脉冲电压有利于甲醛的降解,当脉冲电压达到19 k V时,脉冲电压继续升高对甲醛降解率的影响不大,而臭氧生成质量浓度随着脉冲电压的增加而不断增大;放电间隙对甲醛降解率有很大的影响,随着放电间隙的减小,甲醛降解率增大,但放电间隙过小时,臭氧生成质量浓度较大;随着气体体积流量的增大,甲醛降解率降低;随着脉冲重复频率的增大,甲醛降解率增大,当脉冲重复频率达到60 Hz时,继续增加脉冲重复频率,甲醛降解率增大不明显;在一定实验条件下,甲醛初始质量浓度越大,甲醛降解率降低,而甲醛去除质量浓度增大并趋近于反应器的最大处理量。

脉冲放电等离子体协同Mn/TiO_2-分子筛、Fe/TiO_2-分子筛、Cu/TiO_2-分子筛催化剂降解甲醛

为进一步提高脉冲放电等离子降解甲醛的效率,增加CO2选择性,降低O3产生量,研究采用放电等离子体和催化剂协同技术。实验以分子筛为载体,分别制备了Mn/TiO2-分子筛、Fe/TiO2-分子筛和Cu/TiO2-分子筛3种催化剂,并利用XRD、SEM、EDS、FT-IR方法对催化剂进行表征分析。进行了脉冲放电等离子体协同3种催化剂降解甲醛的研究,比较了不同催化剂协同等离子体对甲醛去除率、CO2选择性、O3产生量的影响。结果表明,3种催化剂与脉冲放电等离子体都存在协同作用,并能有效地提高甲醛去除率,增加CO2选择性,降低O3产生量。当脉冲电压为20k V、放电频率为40Hz、气体流量为0.5L/min时,Mn/TiO2-分子筛催化剂协同效果最佳,甲醛去除率为94.4%,CO2选择性为42.2%。催化剂表征结果显示Mn/TiO2-分子筛的活性组分颗粒分布均匀,锐钛矿相的TiO2和微晶状态的Mn Ox的存在有效促进了甲醛的氧化分解。研究还对放电等离子体协同Mn/TiO2-分子筛催化剂降解甲醛的机理进行了探讨。

高压脉冲放电协同纳米催化剂降解苯酚废水

工业废水排放量逐年增多,其中含酚废水危害大,处理困难。为此,采用高压脉冲放电协同纳米型催化剂TiO_2和Fe-TiO_2对苯酚进行了降解处理实验,考察了催化剂的焙烧温度、投加质量对苯酚降解率的影响,并分析了苯酚中间产物质量浓度、溶液矿化率和总有机碳(TOC)质量浓度。结果显示:焙烧温度和投加质量对苯酚降解率有一定的影响,随着焙烧温度的升高、投加质量的增加,苯酚降解率均是先升高后降低;与单独脉冲放电相比,协同催化剂放电有效提高了苯酚降解率,且协同Fe-TiO_2催化剂的效果最佳;当Fe-TiO_2催化剂的投加质量为0.05 g,焙烧温度为450℃,放电时间为140 min时,苯酚降解率最高,达98.75%;中间产物质量浓度随放电时间的变化而呈现先增大后减小的趋势,相比单独脉冲放电,在协同TiO_2放电时间内苯二酚不再间断出现,且其他3种物质峰值质量浓度均有所提高,达到峰值质量浓度后的下降速度更快;相比投加TiO_2催化剂,在协同Fe-TiO_2放电时间内苯二酚完全降解,且对苯酚、对苯醌的峰值质量浓度均有所降低;投加催化剂后,矿化率提升幅度较大,相比单独脉冲放电,协同Fe-TiO_2放电时间为140 min时,溶液矿化率提高了1倍以上。研究结果可为脉冲放电协同催化剂技术处理苯酚废液提供一定的理论支撑。

单针-板脉冲放电处理染料废水的实验研究

采用单针-板脉冲放电反应器进行了罗丹明B染料废水的脱色研究。考察了脉冲电压、脉冲频率、针板间距和鼓气量等对罗丹明B脱色效率的影响,并对脱色过程中溶液TOC的变化进行了测试,得出当脉冲电压为32.5 kV、脉冲频率为60 Hz、针板间距为15 mm、曝气量为12 L/h时,处理50 min后,罗丹明B脱色效率达99.68%,溶液中TOC由70 mg/L降到19.2 mg/L。在以上实验的基础上,用该反应器进行罗丹明B、亚甲基蓝和甲基橙3种染料混合溶液脱色,脱色效率分别是99.75%,98.64%和97%,表明高压脉冲放电等离子体可无选择的对各种染料废水进行脱色。

高压脉冲放电协同复合型催化剂去除甲醛的实验

采用高压脉冲放电协同复合型催化剂对甲醛进行去除实验。通过溶胶凝胶法、分步浸渍-溶胶凝胶法制备Ti-Mn基等一系列催化剂,并对催化剂进行XRD、SEM、FT-IR表征。考察催化剂中Ti添加量、Ti和Mn的负载顺序对甲醛去除率的影响,分析脉冲放电对催化剂结构、形貌的影响。结果显示:在放电电压24k V,放电频率40Hz,同时添加含量比为1∶4的Ti和Mn制备的TiO_2-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂与放电等离子体协同去除甲醛效果最好,去除率可达97.5%。脉冲放电能够改变催化剂的结构和晶形,放电之后的TiO_2-Mn Ox/γ-Al_2O_3催化剂表面粗糙度降低,细小的微孔增多,且放电低温等离子体能提高催化剂的活性,使催化剂活性吸附位增加,进一步加强了对甲醛的去除。

线板脉冲放电对罗丹明B脱色的实验研究

为了提高脉冲放电对罗丹明B染料废水的脱色率η,采用线-板式脉冲放电反应器实验研究了脉冲电压Up、脉冲频率f、线板间距d、线线间距s、曝气量Q等对η的影响。研究表明,当Up为35kV、f为60Hz、d为8mm、s为5mm、Q为15L/h时,处理50min后,η达99.43%,溶液中总有机碳质量浓度ρ(TOC)由70mg/L降到17.3mg/L。最佳实验条件下,在放电反应器中投放Fenton试剂对罗丹明B废水进行联合处理,研究Fenton的投放量在放电过程中的作用及对脱色的影响,结果表明投放Fe2+的量为0.05mmol和H2O2的量为88.2mmol时能有效地发挥Fenton和脉冲放电低温等离子体的协同作用,提高了η,处理30min时η达99.87%。

脉冲流光电晕脱硫反应器电极配置数值模拟

线-板式非热等离子体烟气脱硫反应器的电极配置形式是影响反应器脉冲流光电晕放电特性及脱硫效率的主要因素之一,线-板电极的配置在一定范围内存在最优方案.从工程应用角度出发,在分析脉冲流光电晕放电机理的基础上,进行了反应器静电场数值模拟,得出了不同电极配置的静电场分布,结合流光形成、发展和传播所必备的静电场条件,优化电极配置.数值模拟结果表明:在施加峰值电压为80kV,放电极半径为0.2cm,线-板间距为10cm时,线线最佳间距为6～8cm.

柱形压力容器开口泄爆过程数值模拟研究

为研究柱形压力容器泄爆规律,采用经典流体力学软件FLUENT对典型的柱形压力容器泄爆过程进行数值模拟,分析从泄爆口开启到泄压结束时间段压力发展、火焰传播、气体流动及可燃气体浓度变化特性。结果表明:不同泄爆压力下容器内压力发展变化呈现不同特点,在较小泄爆压力情况下会出现压力再度上升的双峰现象。泄爆过程中产生的湍流沿泄爆口附近容器壁拉长火焰面,并加快燃烧速率。同时就容器内不同点火位置对爆炸强度影响进行研究,得出在泄爆压力为0.04 MPa时,底面点火对本柱形压力容器产生的最大升压速率约为中心点火最大升压速率的1.4倍。

脉冲放电烟气脱硫脱硝技术研究进展

综述了脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝技术的发展历史、研究现状、进展及其存在的问题。

高压脉冲放电降解选矿废水中残余黄药的研究

利用高压脉冲放电技术处理选矿废水中的残余有机物黄药。通过控制变量考察了单独脉冲放电与脉冲放电协同催化剂2种体系对黄药的降解效果。研究表明,在溶液初始质量浓度为120 mg/L、针-板间距为10 mm,峰值电压为26 kV、脉冲频率为60 Hz、溶液体积为150 m L、气流量为3 L/min、电导率为135μm/cm时,放电处理40 min后,乙基黄药降解率均为100%,丁基黄药降解率为62.47%;矿化率分别为24.05%与56.1%。将BiVO4催化剂与脉冲放电协同作用40 min,乙基黄药与丁基黄药降解率均为100%,矿化率分别为31.75%与73.59%,添加催化剂可有效提高黄药降解率及矿化率。

介质阻挡放电协同Ag改性钙钛矿型催化剂脱硝研究

采用双极性高压介质阻挡放电协同钙钛矿型催化剂对NOx进行处理,研究了介质阻挡放电协同不同焙烧温度下La0.7Sr0.3Ni0.2Mn0.5Fe0.3O3催化剂及A位不同Ag掺杂量的La0.7-xAgxSr0.3Ni0.2Mn0.5Fe0.3O3催化剂在不同反应条件下对去除NOx的影响,并利用XRD、SEM分析各种催化剂性能。结果表明,焙烧温度为650℃的La0.7Sr0.3Ni0.5Mn0.2Fe0.3O3催化剂的效果最佳;A位掺杂Ag对催化剂进行改性,NO转化率和NOx去除率随着Ag质量分数的增大而降低,两者均在添加量为0.1时达到最大,分别为96.62%和85%。

直筒式旋风脉冲静电除尘器性能研究

实验研究了电压、入口粉尘浓度和入口风速对直筒式旋风脉冲静电除尘器除尘效率的影响，测定了在不同入口风速下除尘器的分级效率。结果表明，脉冲供电能显著提高除尘器的除尘效率和分级效率，在脉冲电压为80kV、入口粉尘质量浓度为5．0g／m^3N，入口风速为7～10m／s时，除尘效率在99％以上，并在实验的基础上分析了脉冲供电下除尘器的除尘机理。

脉冲放电能量传输的实验研究

针对脉冲电压Up沿放电线传播发生流光电晕放电,脉冲能量注入反应器内产生活性自由基进行烟气脱硫脱硝过程中,沿线Up波形的变形及脉冲能量的衰减会影响活性自由基产生的问题,为给设计工业应用反应器的几何尺寸提供依据,研究了Up及脉冲能量沿放电线变形、衰减的特性,且研究了电压、脉冲成形电容Cp、线径d及线长l等因素对能量传输、衰减的影响。实验结果表明脉冲电压沿放电线传输时,电压波形发生衰减,随着传输距离的增大,电压波形变形严重;电压、Cp、d和l对能量衰减有一定的影响,增大电压、Cp和d,沿线脉冲能量的衰减速度增大;l越短,能量衰减越快。实验得出最佳l≤10 m。