碳负载Cu-Bi双金属高效电催化CO_(2)还原制备乙醇

采用清洁电能驱动CO_(2)转化为碳氢燃料及高价值的化学品是实现“碳中和”最有应用前景的方式之一。在电催化还原CO_(2)的产物中,乙醇是极具吸引力的产物。Cu基催化剂具有良好电催化还原CO_(2)至C_(2+)产物的活性,但单一的Cu基催化剂不稳定,极易容易被氧化,因而可能严重降低电化学还原的电流密度及催化剂活性。本研究采用“一锅法”合成碳负载Cu-Bi双金属催化剂(Cu_(x)Bi_(y)@C)。在0.1 mol/L KCHO_(3)溶液中,CuxBiy@C表现出良好的电催化还原CO_(2)的活性,乙醇产物的选择性接近~100%。在-0.37 V(vs. RHE)过电位下CO_(2)还原为乙醇的法拉第效率可达到76.7%,其生成速率为450.6μmol g^(-1) h^(-1),催化剂在持续10 h的电催化还原过程中保持了良好的稳定性。动力学结果表明Cu、Bi双位点协同有利于质子/电子耦合转移,因而促进C-C偶联生成乙醇。

3D-Ni_(3)S_(2)微球电催化尿素氧化辅助制氢研究

电催化尿素氧化(UOR)替代动力学缓慢的析氧反应(OER)为高效制氢提供了新的思路。本研究通过简单的二次水热法制备了三维Ni_(3)S_(2)/NF微球催化剂(3D-Ni_(3)S_(2)/NF),由于独特的3D结构为UOR提供了高度开放的活性区域,并加快了电荷转移速率,3D-Ni_(3)S_(2)/NF表现出明显优于1D,2D-Ni_(3)S_(2)/NF电催化氧化尿素的活性。在1 mol L^(-1)KOH+0.33 mol L^(-1)尿素电解质溶液,3D-Ni_(3)S_(2)/NF电催化尿素氧化达到100 mA cm^(-2)的电流密度的电位仅需1.38 V vs.RHE,比OER电位减少了250 mV,同时在24 h稳定性测试中表现出良好的耐久性。此外,全尿素辅助制氢只需1.66 V即可达到50 mA cm^(-2),表现出比传统电解水(1.86 V)更低的电位。