燃料电池电极表界面催化氧还原反应的STM研究进展

催化氧还原反应的电催化剂是燃料电池的一个重要组成部分.从分子尺度研究催化氧还原反应中所涉及的表界面反应机理,不仅有利于深入理解催化机理,更有利于指导人们合理地设计新型的电催化剂.本文结合近年来国内外的研究工作,概述了通过扫描隧道显微镜研究燃料电池内部催化氧还原反应过程中所涉及的表面形貌变化、单分子结构变化、中间体的观测以及反应产物调控等方面最新进展,并展望了该研究领域的发展趋势.

含1-(4′-氟苄基)-2-硝基吡啶鎓离子的四氯合铜配合物的合成及晶体结构

利用CuCl2和[4′-FBz-2-NO2Py]Cl([4′-FBz-2-NO2Py]+为1-(4′-氟苄基)-2-硝基吡啶鎓离子,其中Py为吡啶)在含盐酸的甲醇中直接反应,得到了一种新的离子对配合物[4′-FBz-2-NO2Py]2[CuCl4].利用元素分析、红外光谱、电子喷雾质谱、X射线衍射等表征了其组成和结构.结果表明,合成的配合物为单斜晶系,空间群P-1,晶胞参数为a=0.790 9(1)nm,b=2.304 8(2)nm,c=1.596 1(2)nm,β=92.21(1)°,V=2.907 3(5)nm3,Z=4,最终一致性因子R1=0.049 1,wR2=0.136 9.配合物由2个[4′-FBz-2-NO2Py]+阳离子和1个四面体形的[CuCl4]2-阴离子组成,阳离子通过硝基上的O原子与吡啶环之间的p…π作用形成二聚体,阴、阳离子通过C-H…Cl氢键形成网状结构.

四氯合铜(Ⅱ)-苄基吡啶季铵盐的合成和晶体结构

合成了1种含四氯合铜配阴离子的季铵盐[Bz6HPy][BzPy][CuCl4]([Bz6HPy]+和[BzPy]+分别为苄基六氢吡啶和苄基吡啶的鎓离子).利用元素分析仪、红外光谱仪、电子喷雾质谱仪和X射线衍射仪表征了合成产物的组成和结构.结果表明,合成的季铵盐为正交晶系,空间群Pbca,晶胞参数为a=1.581 8(2)nm,b=1.762 5(2)nm,c=1.841 7(3)nm,V=5.134 5(5)nm3,Z=8,Dc=1.428g/cm3,GOOF=1.042,R1=0.051 2,wR2=0.143 7.该季铵盐分子由1个四面体形的[CuCl42]-阴离子,1个[Bz6HPy]+阳离子和1个[BzPy]+阳离子组成;相邻两个[BzPy]+阳离子之间通过吡啶环之间的π…π堆积作用形成二聚体,而阴、阳离子之间经由C-H…Cl和N-H…Cl氢键作用形成网状结构.

四氯合钴-苄基-2-硝基吡啶季铵盐的合成及其晶体结构

合成了1种含四氯合钴配阴离子的苄基取代吡啶季铵盐[BzNO2Py]2[CoCl4][(BzNO2Py)+为苄基-2-硝基吡啶鎓离子];利用元素分析仪、红外光谱仪和X射线衍射仪表征了其组成和结构.结果表明,标题化合物为单斜晶系,空间群P21/c,晶胞参数为a=0.779 3(1)nm,b=1.849 3(2)nm,c=1.881 4(2)nm,β=97.56(1)°,V=2.688 0(5)nm3,Z=4,Dc=1.560g/cm3,GOOF=1.036,R1=0.055 9,wR2=0.151 5.标题化合物分子由1个四面体形的[CoCl4]2-阴离子和2个[BzNO2Py]+阳离子组成,[BzNO2Py]+阳离子之间存在C-H…O氢键和p…π作用,而阳离子和阴离子通过C-H…Cl氢键相连;标题化合物分子经由这些弱的氢键而形成二维网状结构.

四氯合钴(Ⅱ)-4-氯苄基吡啶季铵盐的制备及其晶体结构和抗菌性能

合成了1种含四氯合钴配阴离子的4-氯苄基吡啶季铵盐[4-ClBzPy]2[CoCl4];利用元素分析仪、X射线单晶衍射仪以及紫外光谱仪和红外光谱仪等分析了其组成、晶体结构及光谱学性质;利用电导仪测定了[4-ClBzPy]2[CoCl4]的电导,并检测了其对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌的抗菌活性.结果表明,合成的[4-ClBzPy]2[CoCl4]季铵盐为单斜晶系,P2(1)/c空间群,晶胞参数为a=0.769 5(13)nm,b=1.895 1(3)nm,c=0.946 3(15)nm,β=93.183(2)°,V=1.378 0(4)nm3,Z=2,Dc=1.470g/cm3,GOOF=1.007,R1=0.041 8,wR2=0.100 2.与此同时,季铵盐[4-ClBzPy]2[CoCl4]对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌均具有较好的抗菌活性.

芳烃抽提溶剂环丁砜的劣化及其在线净化技术

在炼油厂芳烃抽提工艺中,抽提溶剂环丁砜的劣化一直是影响装置平稳运行的一个重要因素。本文针对某公司85万t/a芳烃抽提装置中环丁砜的劣化现象,在实验室研究的基础上,采用在线环丁砜净化技术,不仅有效脱除了劣化环丁砜中的酸性物质及氯离子,而且环丁砜中的固体颗粒物含量也有效降低,解决了设备腐蚀问题,为芳烃抽提装置平稳运行提供了可靠的保障。

电场调控表界面组装结构的STM研究进展

功能分子在表界面上的自组装是制备分子纳米器件的重要途径.通过对外场因素如电场、磁场、光照与热场等的引入,可以实现对表界面分子组装结构的有效调控.本文从电场对表界面组装结构的调控出发,结合近年来本课题组与国内外的研究工作,概述了电场对组装结构有序度、分子位向、二维乃至三维相转变以及表面反应等方面的研究进展,并展望了该领域的发展趋势.

扫描隧道显微术应用于电极表面催化反应的研究进展

在电化学新能源领域中,理解电催化反应的机理,并设计高效的电催化剂是降低应用成本和促进其产业化进程的关键.从单分子的尺度上研究电极表面的催化反应过程有助于理解催化剂在反应中的作用机制,从而为催化机理的研究以及电催化剂的设计提供支持.本文结合国内外近些年的研究工作,综述了利用扫描隧道显微术研究电极表面催化剂的结构、催化活性位点的数量与分布以及催化反应的原位表征等方面的研究进展,同时展望了领域内所面临的挑战以及未来的发展方向.

高硫液化气脱硫醇工艺的选择

通过对现有主要脱硫醇技术进行比较,确定了采用纤维膜接触器+深度脱硫固定床氧化再生技术相结合的工艺,为轻烃回收液化气脱硫醇生产合格乙烯裂解料提供了技术保证。通过对工业应用效果进行关键要素分析,依据源头治理的原则,通过全流程优化,达到了节能降耗的目的。