载钯硅磷酸铝分子筛催化剂的一步合成及其结构

将不同形式的钯源加入到硅磷酸铝分子筛反应物凝胶中，用一步法直接合成了ＰｄＳＡＰＯ－５双功能催化剂，并对其进行了改性和表征．结果表明，ＳＡＰＯ－５可在较宽的ｐＨ值范围内合成．当钯以Ｈ２ＰｄＣｌ４加入时，并不影响ＳＡＰＯ－５分子筛的形成，溶液中的把可完全均匀地分布在分子筛孔道中，而硅的分布状态略有改变；当把以Ｐｄ（ＮＨ３）４Ｃｌ２形式加入反应体系时，则使分子筛结晶度下降，阻滞了硅完全进入分子筛骨架，使其以一种复杂的不稳定状态存在，改变了磷的分布环境，但使铝的配位环境更加对称．对钯在ＳＡＰＯ－５孔道中的分布有一定的影响．在晶化过程中，部分Ｐｄ２＋发生氧化还原反应，故分子筛原粉中存在Ｐｄ３＋和Ｐｄ＋，且钯的加入形式对Ｐｄ３＋和Ｐｄ＋的存在环境有一定影响．１２９ＸｅＮＭＲ结果表明，一步法直接合成的ＰｄＳＡＰＯ－５催化剂上，钯的分散度远高于浸渍法制备的催化剂．以Ｐｄ（ＮＨ３）４Ｃｌ２为前体时，对分子筛孔道的电性质影响不大．