南京地区局地积累型和外来输送型O_(3)污染模拟研究

利用观测资料和WRF-Chem空气质量模式对南京地区局地积累型和外来输送型O_(3)污染过程的时空分布特征和潜在机制进行了研究。结果表明:(1)水平分布特征,在两次O_(3)污染整体过程中,外来输送型O_(3)污染浓度高值区分布范围相比局地积累型更大且较为分散。但在两次O_(3)污染过程中最严重的白天,局地积累型O_(3)污染浓度高值区分布范围大且集中,O_(3)浓度大部分均超过160μg/m^(3);而外来输送型O_(3)污染浓度高值区分布范围更小且更为分散,O_(3)浓度在120~160μg/m^(3)的地区范围显著大于局地积累型O_(3)污染;(2)垂直分布特征,在污染过程前期,局地积累型O_(3)污染在2 km以下高度处有着高浓度O_(3),浓度最高超250μg/m^(3),而外来输送型O_(3)污染浓度高值区主要集中在2~2.5 km高度处,且高值区浓度最高不超过200μg/m^(3);在污染过程中期,局地积累型O_(3)污染浓度高值区集中在2 km高度下,且在1 km左右高度处O_(3)浓度出现最大值;而外来输送型O_(3)污染浓度高值区最高可达到2.6 km左右,并且浓度最大值集中在1.5 km高度以下,均超过250μg/m^(3);在污染过程后期,局地积累型O_(3)污染浓度高值区逐渐消散,但外来输送型O_(3)污染在0.5~3 km高度内仍出现大范围O_(3)浓度高值区;(3)在生成机理方面,近地面O_(3)的高浓度在局地积累型O_(3)污染中主要依赖于垂直混合,96h内总贡献为451.7μg/m^(3),在总过程量中占比为66.2%,而在外来输送型O_(3)污染中主要依赖于水平平流和垂直混合,72h内总贡献分别为1050.2μg/m^(3)和799.1μg/m^(3),总量在总过程量中占比为61.5%。在500 m高度处,局地积累型O_(3)污染前期O_(3)的高浓度主要依赖于垂直平流和化学过程,中期只依赖于化学过程,后期则主要依赖于水平平流和化学过程。但在外来输送型O_(3)污染前中后期中高O_(3)浓度均主要依赖于水平平流和化学过程。在1000 m高度处,两个过程中O_(3)浓度的正贡献均主要受化学过程控制。

京津冀地区一次复合污染过程中气溶胶和BC垂直分布特征的飞机观测

2018年8月1~5日京津冀地区发生一次典型PM_(2.5)和O_(3)复合型污染,本研究利用空中国王飞机搭载被动腔气溶胶探头(PCASP)、单颗粒黑碳光度计(SP2)和AIMMS-20探头于8月5日在北京和保定获得了110~600 nm气溶胶数浓度、36~526 nm黑碳气溶胶(BC)质量浓度和数浓度以及气象要素数据,分析了垂直和水平方向气溶胶和BC的粒径分布特征,计算了BC造成的辐射强迫和大气加热率。结果表明,在垂直方向上,北京上空气溶胶数浓度随高度呈现先增加(变化速率为:144~1041 cm^(-3)/100m)后不变再减小(变化速率为:632~891 cm^(-3)/100m)的趋势,保定气溶胶数浓度随高度的增加而递减(变化速率为:270 cm^(-3)/100m);北京和保定上空BC数浓度先不变后减小(变化速率为:9~28 cm^(-3)/100m)。2000 m上逆温层的存在,导致气溶胶数浓度的下降速率降低至170~336 cm^(-3)/100m。不同高度气溶胶数浓度谱均为双峰型,峰值粒径集中在140 nm和240~280 nm,BC数浓度谱均为单峰型,集中在76~91nm。09:05和11:30北京BC数浓度和质量浓度集中在500 m以下,分别是0~500 m存在向下的垂直风和500~750 m上水平风风切变的影响。BC老化程度在500 m以下随高度增加,500 m以上随高度变化较小。BC的加热作用集中在500 m以下,加热率约0.62 K/d,500 m以上BC加热率约0.06~0.25 K/d。平飞过程的四个区域中高气溶胶低BC区气溶胶数浓度谱为双峰型,峰值粒径为140 nm和280 nm,其他三个区域是单峰型,峰值粒径为140 nm。四个区域BC数浓度谱均为单峰型,峰值粒径集中在69~91 nm。BC和气溶胶数浓度会影响BC的老化程度,气溶胶数浓度一定时,BC数浓度越高,BC老化程度越小,BC数浓度越低,BC老化程度越大。

2008~2018年武汉市BC气溶胶时间演变特征及其来源分析

黑碳(BC)作为最重要的吸收性气溶胶,其辐射强迫显著地改变大气边界层结构和近地面大气污染物的累积。基于2008~2018年武汉市BC和气象要素的观测数据,结合CWT潜在来源模型,分析了BC的时间演变特征和潜在来源分布。结果表明武汉BC平均质量浓度为6926.4±4090.6 ng/m^(3),Angstrom指数(AAE)和液体燃料源对BC贡献占比(P)的平均值分别为0.98±0.44和76.6%,BC主要来自液体燃料的燃烧。2014~2017年BC质量浓度呈现显著的下降趋势,液体燃料对BC的贡献逐年增加。BC的季节分布为冬季(8537.3 ng/m^(3))>春季(7513.2 ng/m^(3))>秋季(6820.2 ng/m^(3))>夏季(6161.9 ng/m^(3)),BC_(liquid)占比为秋季(80.0%)>冬季(77.3%)>春季(76.2%)>夏季(72.9%)。不同季节BC日变化特征不同。四个季节BC日变化在2008~2013年均以单峰型分布为主,而在2016~2017年则为双峰型分布。不同季节BC的潜在来源分布存在显著区别。潜在来源高值区在2008~2010年主要分布于武汉市的西南部,范围较小;而2016~2017年主要集中在武汉市周边地区,范围变大。潜在源区的演变反映了周边城市群对武汉市BC的影响逐渐变大,这可能是造成武汉市BC质量浓度日变化的年际差异的原因。

南京春夏季大气PM_(2.5)中含碳气溶胶污染特征

使用TCA08型总碳分析仪观测了南京市2019年4月19日—6月27日大气气溶胶中有机碳(OC)与元素碳(EC)的含量,结合空气质量数据(PM_(2.5)、PM_(10)、SO_(2)、NO_(2)、CO和O_(3))和气象数据,分析了春夏季含碳气溶胶的污染特征及其影响因素.结果表明,观测期间南京市不同污染物和含碳气溶胶质量浓度春夏季节性差异明显.O_(3)、CO、EC和POC在夏季平均质量浓度分别为109.5、0.74、3.1、2.1μg·m^(−3),分别比春季高了32.1%、4.8%、38.0%和30.0%;而SO_(2)、NO_(2)、PM_(2.5)、PM_(10)、OC和SOC的质量浓度在春季的平均质量浓度分别为12.0、37.2、31.4、65.4、6.2、4.6μg·m^(-3),分别比夏季高了23.3%、24.7%、7.1%、22.8%、26.5%和56.5%.不同空气质量等级下不同碳气溶胶的日变化特征不同.OC和SOC日变化在空气质量为优时日变化平缓,空气质量为良时均为单峰型分布,在轻度污染时均为三峰型分布.EC和POC在空气质量为优时日变化均为双峰型分布,在良和轻度污染下日变化均为单峰型分布.3次污染过程中O_(3)与SOC的相关性不同,相关系数分别为﹣0.64、﹣0.66和0.63.3次O_(3)污染过程中含碳气溶胶日变化特征不同.OC和SOC在过程一和过程二中日变化均表现出夜间高白天低的特征;而过程三中昼夜浓度差异不显著.过程一和过程二中EC和POC均呈单峰型分布,峰值均出现在4:00—6:00,但过程三中却均呈显著的双峰型分布,峰值均分别出现在5:00—7:00和21:00—24:00.

机动车源和民用燃料源颗粒物中有机碳和元素碳的排放特征

为了获取机动车源尾气和主要民用燃料源燃烧过程排放的颗粒物中含碳气溶胶的排放特征,使用多功能便携式稀释通道采样器和Model 5L-NDIR型OC/EC分析仪,采集分析了典型机动车源(汽油车、轻柴油车、重柴油车)、民用煤(块煤和型煤)和生物质燃料(麦秆、木板、葡萄树树枝)的PM_(10)和PM_(2.5)样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC).结果表明,不同排放源释放的PM_(10)和PM_(2.5)中含碳气溶胶的质量分数存在显著差异.总碳(TC)在不同源PM_(10)和PM_(2.5)中的质量分数范围分别为40.8%~68.5%和30.5%~70.9%,OC/EC范围分别为1.49~31.56和1.90~87.57.不同源产生的含碳气溶胶均以OC为主,OC在PM_(10)和PM_(2.5)中的质量分数范围分别为56.3%~97.0%和65.0%~98.7%.在PM_(10)和PM_(2.5)的含碳气溶胶中OC质量分数按照从高到低的顺序分别为:型煤>块煤>汽油车>木板>麦秆>轻柴车>重柴车和型煤>汽油车>葡萄树枝>块煤>轻柴车>重柴车.不同源排放的PM_(10)和PM_(2.5)颗粒物中含碳气溶胶的主导成分不同,通过含碳气溶胶的成分组成可以准确区分其来源.