^(211)At干馏装置研制及分离工艺研究

^(211)At是一种α核素,其半衰期为7.2 h,不仅适用于α靶向内放射治疗,也可替代长半衰期核素用于α辐解的研究。为解决现有^(211)At干馏工艺产额低、稳定性差的问题,本研究优化设计了^(211)At干馏生产工艺,集成了一套半自动化^(211)At干馏分离装置。采用碘干馏模拟实验确定了影响干馏分离的主要影响因素,改进得到了简便可行的^(211)At干馏分离工艺步骤。^(211)At干馏分离结果表明:当加速器α束流强度为20μA、能量为28.5 MeV时,轰击Bi靶4 h后,^(211)At的3次平均产额为17.87 mCi(6.61×10^(8) Bq),产品核纯度>99.9%,无Bi、Cu等杂质。^(211)At收率达98%以上,分离耗时45~60 min。本研究不仅为各类^(211)At应用工作的开展垫定了良好的基础,也可为后续^(211)At干馏自动化装置的研制提供参考。

大肠杆菌与水体中U(Ⅵ)的作用行为和产物研究

通过批次吸附实验及介观和谱学等表征方法,研究了大肠杆菌(E.coli)粉末对水体中U(Ⅵ)的富集行为和吸附模型,并对其作用产物进行了详细分析.结果表明:大肠杆菌对初始浓度为50mg/L U(Ⅵ)溶液(p H=5)的吸附容量可达到276.89mg/g.Langmuir等温模型和准二级动力学方程能较好的描述其吸附过程.FTIR、SEM-EDS、XRD分析结果表明:在与水体中U(VI)作用后,大肠杆菌表面检测出UO22+的红外特征峰(876.16cm-1)和U的能谱吸收峰(结合能=2.4~4.4ke V).UO_2^(2+)主要与菌体表面的烷基、氨基、羧基、分子间氢键发生作用,重点与PO_2-、P(OH)_2、PO_4^(3-)以及PO_3^-等含P基团进行络合配位,最终产物以Ca U(PO_4)_2、Ca(UO_2)_2(PO_4)_2·x H_2O、Na UO_2(PO_3)_3等铀的磷酸盐形式存在.

固定化耐辐射奇球菌对铀的吸附性能及减量化研究

研究采用海藻酸钠(SA)为固定化载体包埋固定活体耐辐射奇球菌(Deinococcus radiodurans),旨在探讨固定化活体耐辐射奇球菌颗粒对铀的吸附性能、减量化效果及减量后灰分中铀的赋存形态。结果表明,25℃、pH值=3.5、投加量25g/L、初始铀浓度为50mg/L时,1h左右可达吸附平衡,吸附率达95%以上,吸附过程符合准二级动力学方程。当初始铀浓度为100mg/L时,最大吸附量达103.82mg/g(DW)。通过HCl解吸复吸3次仍可保持与原有的吸附量相当的水平;固定化颗粒经灰化处理后有较好的减量化效果,湿重和干重减重比分别为17.56和254.37。灰化前后经SEM-EDS、XRD分析,表明铀主要与固定化耐辐射奇球菌细胞中的磷结合成团簇的絮状物质,灰化后结晶成铀的磷酸盐,灰分主要成分为CaCO_3、Ca(UO_2)(PO_4)·3H_2O和(Ca,U)(PO_4)·2H_2O。

灭活酿酒酵母菌对U(Ⅵ)的吸附行为及减量化研究

采用静态吸附法研究了灭活酿酒酵母菌对水溶液中U（Ⅵ）的吸附特性,考察了pH 值、吸附剂投加量、初始浓度、吸附时间对吸附的影响,用FT-IR 和SEM 表征了灭活酿酒酵母菌吸附U（Ⅵ）前后的形态及结构变化,探讨了灭活酿酒酵母菌对U（Ⅵ）的吸附机理、减量化和U（Ⅵ）富集效果.结果表明,灭活酿酒酵母菌能够有效去除水体中的U（Ⅵ）,最大去除率和吸附容量分别为96.8%和45.44mg/g.灭活酿酒酵母菌对U（Ⅵ）的吸附平衡时间为60min,吸附剂投加量增大,温度升高,溶液pH 值=3.0时有利于U（Ⅵ）的去除;吸附行为符合准二级动力学模型及Langmuir等温吸附模型.经5-6次循环吸附可将100 mg/L的U（Ⅵ）溶液浓度降至0.040mg/L以下,达到国家含铀废水排放标准.灭活酿酒酵母菌对U（Ⅵ）的吸附机理：U（Ⅵ）首先通过静电引力作用快速吸附到细胞表面,随后细胞表面的羟基、氨基、羧基和羰基等负电荷基团与铀酰离子发生络合或配位反应并伴随细胞上无机元素的离子交换作用.利用灭活酿酒酵母菌处理放射性废水可以使放射性废液的减重效果高达上千倍,有利于后续固化等后处理环节.

基于光谱学分析探讨磷的释放促进酿酒酵母菌生物矿化铀的研究

磷作为生物体必需的化学元素之一,在微生物矿化铀的过程中发挥重要作用。以酿酒酵母菌为吸附剂,利用等离子体发射光谱仪和等离子体发射光谱-质谱仪考察了铀酰离子、pH值和磷的释放在生物吸附铀过程中的相互作用和影响;结合光谱学和介观分析手段探讨了酿酒酵母菌与铀作用过程中生物体释放磷的行为与铀生物矿化的关系,进而推测出酿酒酵母菌生物矿化铀的机理。结果表明:酿酒酵母菌可以有效去除水体的U(Ⅵ),且生物体在与U(Ⅵ)作用过程中释放的磷有效促进了酿酒酵母菌生物矿化铀。在溶液初始pH 3.0时,酿酒酵母菌对U(Ⅵ)的去除效果最好;随着吸附体系中U(Ⅵ)浓度的降低,溶液pH值升高,磷的消耗量增大,说明溶液中的H+和酿酒酵母菌释放的磷参与了酿酒酵母菌去除U(Ⅵ)的过程。酿酒酵母菌对U(Ⅵ)的吸附不受反应温度的影响,是自发的、吸热行为。通过F TIR,SEM,XPS和XRD测试分析,推测酿酒酵母菌生物矿化铀的机理为:最初在静电引力作用下,U(Ⅵ)被迅速吸附到酿酒酵母菌细胞表面,随后以配位的形式被菌体表面的磷酸盐、羟基和酰胺等官能团络合;溶液中的H^+和酿酒酵母菌释放的无机磷酸盐可作为菌体与U(Ⅵ)结合的沉淀配体,继续矿化形成鳞片状的晶体物质H2(UO2)2(PO4)2·8H2O而被固定在酿酒酵母菌细胞外表面。此外,还有少量的U(Ⅵ)被菌体释放的物质还原成U(Ⅳ)形成CaU(PO4)2沉降下来。综上所述,磷是引起酿酒酵母菌生物矿化铀的主要功能元素。开展磷参与的铀的生物矿化机制研究对于铀污染的生物原位修复和深入理解放射性核素铀在自然界中的活化和固定化具有重要的意义。