合成条件对丝光沸石形貌的影响

丝光沸石的形貌对其催化性能有很大的影响。本文采用水热晶化法合成了一系列丝光沸石分子筛,考察了碱度、模板剂用量及晶化时间等关键合成条件对丝光沸石形貌的影响。XRD及SEM表征结果可知,当碱度较低时不易获得大晶粒样品,碱度适宜时能够获得晶粒较大、结晶度较高的样品;模板剂用量较低时容易获得晶粒分散的形貌样品,而模板剂用量逐渐升高时丝光沸石杆棒状晶粒变长、团聚程度增高;晶化时间短晶粒均一性较差、碎片较多且堆积团聚不紧密;晶化时间延长后细小的碎片完全消失,颗粒两端已经不能观察到明显的杆棒状晶粒,同时颗粒中间出现了细小的空穴。

草酸处理对丝光沸石催化二甲醚羰化反应性能的影响

丝光沸石是二甲醚羰基化反应的高活性催化剂,通过对其酸中心进行调控是进一步提高其催化性能的有效方法。采用不同浓度的草酸溶液对丝光沸石进行了酸处理,通过X射线粉末衍射、N2吸附-脱附、扫描电子显微镜、氨气-程序升温脱附、吡啶-红外等技术手段对草酸处理前后丝光沸石结构及酸中心的变化进行了表征。结果表明:草酸处理对丝光沸石的相对结晶度、晶型影响较小,但能够通过“蚀刻”或络合作用有效脱除部分酸中心,尤其是优先脱除十二元环孔道中的酸中心,同时能够在颗粒中制造出部分介孔、提升丝光沸石的介孔孔容。适当浓度的草酸处理能够有效提高丝光沸石的二甲醚羰基化反应活性,二甲醚转化率明显升高,乙酸甲酯选择性仅略有下降。草酸浓度过高时会脱除部分羰基化反应的活性中心,从而导致催化活性的降低。为丝光沸石的酸中心调控及其二甲醚羰基化反应活性的提高提供了简单有效的方法。