希瓦氏菌协同铁氧化物/蒙脱石复合体对铀酰离子的去除研究

为了降低U(Ⅵ)在水中的溶解性,缩小铀污染的可迁移范围,将蒙脱石改造为铁氧化物/蒙脱石并与希瓦氏菌MR-1(Shewanella oneidensis MR-1)构成联合体系,以实现在厌氧条件下对U(Ⅵ)的生物还原。制备了铁氧化物/蒙脱石复合体并对其形貌结构进行了表征;分析了矿物-微生物联合还原体系中U(Ⅵ),Fe(Ⅱ)含量的变化和矿物-微生物-腐殖酸联合体系中U(Ⅵ),Fe(Ⅱ)含量的变化;讨论了矿物-微生物联合体系对U(Ⅵ)的生物还原过程及还原途径。结果表明:蒙脱石在合成为铁氧化物/蒙脱石后,其层状结构变化不大,但引入了含量不等的Fe,其中纤铁矿中引入的Fe原子含量最高(67.71%);在矿物-微生物联合体系中,纤铁矿/蒙脱石联合希瓦氏菌MR-1体系对U(Ⅵ)的还原能力最高,在铀浓度50 mg·L^(-1)处理组中的还原率为85.8%,Fe(Ⅱ)的含量与U(Ⅵ)浓度呈反比关系,在反应的0~3 h时迅速上升;在矿物-微生物-腐殖酸复合体系中,腐殖酸浓度对还原U(Ⅵ)的影响表现为“完全促进”“低促高抑”和“高促低抑”3种现象,对联合体系中的Fe(Ⅱ)的影响主要分为抑制和促进两种类型。铁氧化物/蒙脱石与希瓦氏菌MR-1构成的联合体系在厌氧条件下能够实现对U(Ⅵ)的生物还原。

水钠锰矿光电催化降解亚甲基蓝及其机理研究

水钠锰矿在自然界分布广泛、容易制备、光谱响应宽,受到越来越多的关注并被应用于环境治理领域。该研究通过电沉积法高效快速制备了水钠锰矿电极,研究其在可见光下对亚甲基蓝的光催化降解效果,通过添加空穴(h+)捕获剂甲酸和羟基自由基(·OH)捕获剂异丙醇分析光催化降解机理。结果表明,通过X射线衍射(XRD)和拉曼光谱证实合成物质为水钠锰矿,并且无其他矿物结晶相。紫外可见漫反射吸收谱显示水钠锰矿电极可吸收300～700 nm的光。通过Tauc方程计算得水钠锰矿电极直接带隙为2.8 V,间接带隙为2.4 V。在1.0 V恒定电压下,黑暗中反应3.5 h后亚甲基蓝的吸附率为11.0%,而光照下亚甲基蓝的降解率为67.0%,并且12h后降解率可达98.5%。光照下亚甲基蓝的降解率显著提高,印证了水钠锰矿具有良好的表面光催化性质。分别向反应体系中添加0.7%的甲酸和1.0 mmol/L的异丙醇后,亚甲基蓝的降解率降低到47.7%和34.6%;经动力学计算得出甲酸对h+的淬灭率为35.944%,异丙醇对·OH的淬灭率为56.760%。通过加入捕获剂发现水钠锰矿主要通过光生h+和·OH对亚甲基蓝进行氧化降解作用,其中·OH的氧化作用强于h+。