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熵增工程在电催化反应中的研究进展
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作者 张新义 任楷 +8 位作者 刘妍宁 谷振一 黄志雄 郑硕航 王晓彤 郭晋芝 Igor V.Zatovsky 曹峻鸣 吴兴隆 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第7期36-42,共7页
目前对高性能与高稳定性的电催化剂进行精准合成仍然是亟待解决的问题。熵作为是最重要的热力学参数之一,是描述体系无序程度的物理量,其数值主要由材料的结构、磁矩、原子和电子振动共同决定。根据体系的构型熵值,我们通常将材料分为... 目前对高性能与高稳定性的电催化剂进行精准合成仍然是亟待解决的问题。熵作为是最重要的热力学参数之一,是描述体系无序程度的物理量,其数值主要由材料的结构、磁矩、原子和电子振动共同决定。根据体系的构型熵值,我们通常将材料分为低熵材料(ΔS_(mix)<1R)、中熵材料(1R≤ΔS_(mix)≥1.5R)和高熵材料(ΔS_(mix)>1.5R)。随着熵值的增加,材料本征的物理与化学性质也会随之发生相应的变化。得益于不同金属元素的共存,在界面处原子级的多组分排列,所产生的协同性高熵效应能够有效地提升电催化反应的活性,因此在电催化领域中得到了广泛的研究关注。本综述对高熵电催化剂的基本概念、合成路线(“自上而下”与“自下而上”)以及在不同电催化反应类型中的高熵材料结构与性能之间的构效关系进行了系统总结,主要包括析氢(HER)、析氧(OER)、氧还原(ORR)、醇氧化(AOR)、氮还原(NRR)和二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)等,从而阐明熵增工程对高性能电催化剂设计与应用的优势与潜力。同时,针对目前高熵催化剂研究所面临的主要问题与挑战,对未来基于熵增工程的高熵电催化剂的设计思路与合成方法进行展望。 展开更多
关键词 熵增 合成 电化学 高熵催化剂 电催化
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钠离子电池正极材料Na3V2(PO4)2O2F的控制合成与电化学性能优化 被引量:4
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作者 谷振一 郭晋芝 +5 位作者 杨洋 吕红艳 赵欣欣 席晓彤 何晓燕 吴兴隆 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第9期1641-1648,共8页
采用简单的水热合成法制备氟磷酸钒氧钠(Na_3V_2(PO_4)_2O_2F,简写为NVPOF),通过调节水热反应溶液的pH值和反应温度等关键参数,有效调节NVPOF的颗粒尺寸和均匀性,优化其电化学性能。研究结果显示,性能最优的NVPOF的合成条件是:pH值为7.0... 采用简单的水热合成法制备氟磷酸钒氧钠(Na_3V_2(PO_4)_2O_2F,简写为NVPOF),通过调节水热反应溶液的pH值和反应温度等关键参数,有效调节NVPOF的颗粒尺寸和均匀性,优化其电化学性能。研究结果显示,性能最优的NVPOF的合成条件是:pH值为7.00±0.05,水热反应温度为170℃。在该条件下合成的NVPOF正极材料具有优异的电化学性能,表现为0.1C(1C=130 mA·g^(-1))的倍率下放电比容量可达123.2 mAh·g^(-1),且在20C的高倍率下仍可实现85.9 mAh·g^(-1)的比容量,在1C下循环200圈后其容量保持率为96.2%,表明该材料具有高容量、优异的倍率和循环性能。所制备的NVPOF颗粒为纳米尺度且具有很高的均匀性,可缩短Na^+的传输路径从而缩短其传输时间,且NVPOF晶体结构具有高稳定性,是一类具有高性能的钠离子电池正极材料。 展开更多
关键词 钠离子电池正极材料的优化 高性能正极材料 水热合成 Na3V2(PO4)2O2F 钠离子扩散动力学
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NASICON结构正极材料用于钠离子电池的研究进展 被引量:3
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作者 谷振一 郭晋芝 +5 位作者 杨洋 赵欣欣 杨旭 聂雪娇 何晓燕 吴兴隆 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第9期1535-1550,共16页
随着二次电池技术的迅速发展,锂离子电池(LIBs)已经成为了当今社会一种重要的储能装置。然而,地壳中锂资源有限、含锂化合物价格昂贵,因此科研工作者正在积极寻找LIBs的替代品。钠离子电池(SIBs)具有与LIBs相似的工作原理,且钠元素在地... 随着二次电池技术的迅速发展,锂离子电池(LIBs)已经成为了当今社会一种重要的储能装置。然而,地壳中锂资源有限、含锂化合物价格昂贵,因此科研工作者正在积极寻找LIBs的替代品。钠离子电池(SIBs)具有与LIBs相似的工作原理,且钠元素在地球上储量更丰富更均匀、价格更低廉,使得SIBs成为了最有希望替代LIBs的新型二次电池体系之一。不过,钠离子半径较大、充放电过程中电极材料的不可逆性更明显等缺点,明显地增加了开发高性能SIBs的难度。因此,寻找具有优异性能的电极材料,成为了当前SIBs研究的难点和重点。钠超离子导体(NASICON)结构材料是一类具有超快钠离子传导能力的化合物,在脱/嵌钠过程中具有离子传导率高、结构稳定等优点,表现出明显的应用潜力。本文将在介绍NASICON材料晶体结构的基础上,重点从过渡金属种类与个数,以及阴离子调控的角度,总结其研究进展,并分析了该类材料面临的主要问题和挑战。 展开更多
关键词 钠离子电池 正极材料 NASICON结构 磷酸盐
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二次电池研究进展 被引量:4
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作者 黄俊达 朱宇辉 +77 位作者 冯煜 韩叶虎 谷振一 刘日鑫 杨冬月 陈凯 张相禹 孙威 辛森 余彦 尉海军 张旭 于乐 王华 刘新华 付永柱 李国杰 吴兴隆 马灿良 王飞 陈龙 周光敏 吴思思 卢周广 李秀婷 刘继磊 高鹏 梁宵 常智 叶华林 李彦光 周亮 尤雅 王鹏飞 杨超 刘金平 孙美玲 毛明磊 陈浩 张山青 黄岗 余丁山 徐建铁 熊胜林 张进涛 王莹 任玉荣 杨春鹏 徐韵涵 陈亚楠 许运华 陈子峰 杲祥文 浦圣达 郭少华 李强 曹晓雨 明军 皮欣朋 梁超凡 伽龙 王俊雄 焦淑红 姚雨 晏成林 周栋 李宝华 彭新文 陈冲 唐永炳 张桥保 刘奇 任金粲 贺艳兵 郝晓鸽 郗凯 陈立宝 马建民 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第12期22-167,共146页
能源的存储和利用是当今科学和技术发展中的重大课题之一,尤其是作为高效的电能/化学能转化装置的二次电池相关技术一直是科学家研究的热点领域。在此背景下,本文较为系统地介绍目前二次电池的重要研究进展,将从二次电池的发展历史引入... 能源的存储和利用是当今科学和技术发展中的重大课题之一,尤其是作为高效的电能/化学能转化装置的二次电池相关技术一直是科学家研究的热点领域。在此背景下,本文较为系统地介绍目前二次电池的重要研究进展,将从二次电池的发展历史引入,再到其相关的基础理论知识的介绍。随后较为详细地讨论当前不同体系的二次电池及相关应的关键材料的研究进展,涉及到锂离子电池、钠离子电池、钾离子电池、镁离子电池、锌离子电池、钙离子电池、铝离子电池、氟离子电池、氯离子电池、双离子电池、锂-硫(硒)电池、钠-硫(硒)电池、钾-硫(硒)电池、多价金属-硫基电池、锂-氧电池、钠-氧电池、钾-氧电池、多价金属-氧气电池、锂-溴(碘)电池、水系金属离子电池、光辅助电池、柔性电池、有机电池、金属-二氧化碳电池等。此外,也介绍了电池研究中常见的电极反应过程表征技术,包括冷冻电镜、透射电镜、同步辐射、原位谱学表征、磁性表征等。本文将有助于研究人员对二次电池进行全面系统的了解与把握,并为之后二次电池的研究提供很好的指导作用。 展开更多
关键词 二次电池 电池体系 电池材料 电化学知识 表征技术
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水系锌离子电池用钒基正极材料的研究进展 被引量:22
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作者 衡永丽 谷振一 +1 位作者 郭晋芝 吴兴隆 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第3期11-26,共16页
水系锌离子电池(aqueous zinc-ion batteries,AZIBs)具有高安全性、低生产成本、锌资源丰富和环境友好等优点,被认为是未来大规模储能系统中极具发展前景的储能装置。目前,AZIBs的研究关键之一在于开发具有稳定结构和高容量的锌离子可... 水系锌离子电池(aqueous zinc-ion batteries,AZIBs)具有高安全性、低生产成本、锌资源丰富和环境友好等优点,被认为是未来大规模储能系统中极具发展前景的储能装置。目前,AZIBs的研究关键之一在于开发具有稳定结构和高容量的锌离子可脱嵌正极材料。钒基化合物用作AZIBs正极时,表现出可逆容量高和结构丰富可变等特点,受到了广泛的关注和研究。然而,钒基化合物的储锌机理较复杂,不同材料通常表现出各异的电化学性能和储能机理。在本综述中,我们全面地阐述了钒基化合物的储能机制,并探讨了钒基材料在水系锌离子电池中的应用和发展近况,以及它们的性能优化策略。在此基础上,也进一步地展望了水系锌离子电池及其钒基正极材料的发展方向。 展开更多
关键词 水系锌离子电池 正极材料 钒基化合物 电解液 储能机制
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Na_(3)V_(2)(PO_(4))_(3)@C用作水系锌离子电池正极材料的研究 被引量:6
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作者 衡永丽 谷振一 +1 位作者 郭晋芝 吴兴隆 《储能科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期938-944,共7页
水系锌离子电池(AZIBs)是未来大型储能领域中具有吸引力的选择之一。但合适的用于锌离子存储的正极材料少之又少。本工作以NASICON结构的正极材料Na_(3)V_(2)(PO_(4))_(3)(NVP)作为储锌正极材料,在高浓度的电解液中可以实现高效的Zn^(2+... 水系锌离子电池(AZIBs)是未来大型储能领域中具有吸引力的选择之一。但合适的用于锌离子存储的正极材料少之又少。本工作以NASICON结构的正极材料Na_(3)V_(2)(PO_(4))_(3)(NVP)作为储锌正极材料,在高浓度的电解液中可以实现高效的Zn^(2+)存储并展现出超长的循环性能。本研究采用简单的溶胶凝胶法制备出均匀碳包覆的NVP,并借助X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、恒流充放电等表征测试手段,分析NVP材料的结构、形貌和用作AZIBs正极时表现出的电化学性能。同时,本工作研究了不同浓度的电解液对电化学性能的影响。结果表明,电解液浓度提升后NVP材料可以展现出更高的容量存储、卓越的倍率性能和超长的循环寿命。在2000 mA/g的超高电流密度下循环1000圈之后,容量保持率仍为77.8%,并且在循环过程中材料的每圈库仑效率接近100%。此外,通过循环伏安法(CV)和恒电流间歇滴定法(GITT)进一步探索了NVP电极的动力学过程并得出,NVP材料出色的电化学性能的表现归因于其稳定和开放的NASICON框架和优异的动力学行为。 展开更多
关键词 水系锌离子电池 正极材料 磷酸钒钠 高浓度电解液 长循环寿命
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以废旧锰酸锂正极为原料制备Li0.25Na0.6MnO2钠离子电池正极材料的研究 被引量:2
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作者 聂雪娇 郭晋芝 +5 位作者 王美怡 谷振一 赵欣欣 杨旭 梁皓杰 吴兴隆 《储能科学与技术》 CAS CSCD 2020年第5期1402-1409,共8页
随着锂离子电池(lithium-ion batteries,LIBs)在众多储能领域更大规模的广泛应用,废旧LIBs正在大量地产生,若不进行任何处理而随意丢弃,必将给人类赖以生存的生活环境造成极大的危害,而且也是一种资源浪费。本课题组对废旧LIBs中的锰酸... 随着锂离子电池(lithium-ion batteries,LIBs)在众多储能领域更大规模的广泛应用,废旧LIBs正在大量地产生,若不进行任何处理而随意丢弃,必将给人类赖以生存的生活环境造成极大的危害,而且也是一种资源浪费。本课题组对废旧LIBs中的锰酸锂正极进行回收和收集,并以此为主要原料,通过球磨和高温烧结相结合的过程,成功合成了钠离子电池(sodium-ion batteries,SIBs)正极材料Li0.25Na0.6MnO2(LNMO),并对其的电化学性能、动力学特性和离子脱嵌导致的相变过程进行了研究。结果显示,LNMO表现出较高的比容量(131.5 mA·h/g)以及优异的倍率性能(容量保持率97.9%),该电极的表观离子扩散系数为10^-12 cm^2/s数量级,表现出快的离子脱嵌能力和动力学过程,是它表现出优异倍率性能的主要原因之一。对废旧锰酸锂材料回收并应用于下一代低成本SIBs中,具有同时实现“废旧LIBs有效回收”和“解决SIBs原料来源”的重要意义。 展开更多
关键词 废旧锂离子电池 锰酸锂正极 回收与再利用 钠离子电池 Li0.25Na0.6MnO2
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先进钠离子电池材料的前景与展望 被引量:1
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作者 谷振一 王晓彤 +8 位作者 衡永丽 张凯洋 梁皓杰 杨佳霖 洪辉祥 王鹏飞 尤雅 杜菲 吴兴隆 《Science Bulletin》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第20期2302-2306,共5页
According to the reports of"Top Ten Emerging Technologies in Chemistry 2022"released by the International Union of Pure and Applied Chemistry,sodium-ion battery(SIB)technology is identified as a crucial emer... According to the reports of"Top Ten Emerging Technologies in Chemistry 2022"released by the International Union of Pure and Applied Chemistry,sodium-ion battery(SIB)technology is identified as a crucial emerging technology,indicating its promising development for future energy-storage applications[1].In practical applications,commercialized lithium-ion batteries(LIBs)with lithium cobalt oxide and ternary oxide as cathode materials have assumed a dominant position[2].However,these cathode materials of LIBs are highly dependent on expensive cobalt and nickel,rendering them less sustainable for grid-scale energy storage.Conversely,cathode materials in SIBs appear more sustainable due to their lower dependence on cobalt.Furthermore,the strategic importance of reducing over-dependence on lithium resources cannot be overstated.Hence,SIB technology can serve as one of the potential solutions to mitigate this issue[3]. 展开更多
关键词 钠离子电池 BATTERY LITHIUM
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Carbon-coating-increased working voltage and energy density towards an advanced Na3V2(PO4)2F3@C cathode in sodium-ion batteries 被引量:16
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作者 Zhen-Yi Gu Jin-Zhi Guo +6 位作者 Zhong-Hui Sun Xin-Xin Zhao Wen-Hao Li Xu Yang Hao-Jie Liang Chen-De Zhao Xing-Long Wu 《Science Bulletin》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第9期702-710,M0003,共10页
One main challenge for phosphate cathodes in sodium-ion batteries(SIBs)is to increase the working voltage and energy density to promote its practicability.Herein,an advanced Na3V2(PO4)2F3@C cathode is prepared success... One main challenge for phosphate cathodes in sodium-ion batteries(SIBs)is to increase the working voltage and energy density to promote its practicability.Herein,an advanced Na3V2(PO4)2F3@C cathode is prepared successfully for sodium-ion full cells.It is revealed that,carbon coating can not only enhance the electronic conductivity and electrode kinetics of Na3V2(PO4)2F3@C and inhibit the growth of particles(i.e.,shorten the Na^+-migration path),but also unexpectedly for the first time adjust the dis-/charging plateaux at different voltage ranges to increase the mean voltage(from 3.59 to 3.71 V)and energy density from 336.0 to 428.5 Wh kg^-1 of phosphate cathode material.As a result,when used as cathode for SIBs,the prepared Na3V2(PO4)2F3@C delivers much improved electrochemical properties in terms of larger specifc capacity(115.9 vs.93.5 mAh g^-1),more outstanding high-rate capability(e.g.,87.3 vs.60.5 mAh g^-1 at 10 C),higher energy density,and better cycling performance,compared to pristine Na3V2(PO4)2F3.Reasons for the enhanced electrochemical properties include ionicity enhancement of lattice induced by carbon coating,improved electrode kinetics and electronic conductivity,and high stability of lattice,which is elucidated clearly through the contrastive characterization and electrochemical studies.Moreover,excellent energy-storage performance in sodium-ion full cells further demonstrate the extremely high possibility of Na3V2(PO4)2F3@C cathode for practical applications. 展开更多
关键词 Sodium-ion batteries CATHODE Working voltage Na3V2(PO4)2F3 In-situ XRD
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Advanced flame-retardant electrolyte for highly stabilized K-ion storage in graphite anode 被引量:3
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作者 Hao-Jie Liang Zhen-Yi Gu +8 位作者 Xin-Xin Zhao Jin-Zhi Guo Jia-Lin Yang Wen-Hao Li Bao Li Zhi-Ming Liu Zhong-Hui Sun Jing-Ping Zhang Xing-Long Wu 《Science Bulletin》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第15期1581-1588,M0004,共9页
Although graphite anodes operated with representative de/intercalation patterns at low potentials are considered highly desirable for K-ion batteries,the severe capacity fading caused by consecutive reduction reaction... Although graphite anodes operated with representative de/intercalation patterns at low potentials are considered highly desirable for K-ion batteries,the severe capacity fading caused by consecutive reduction reactions on the aggressively reactive surface is inevitable given the scarcity of effective protecting layers.Herein,by introducing a flame-retardant localized high-concentration electrolyte with retentive solvation configuration and relatively weakened anion-coordination and non-solvating fluorinated ether,the rational solid electrolyte interphase characterized by well-balanced inorganic/organic components is tailored in situ.This effectively prevented solvents from excessively decomposing and simultaneously improved the resistance against K-ion transport.Consequently,the graphite anode retained a prolonged cycling capability of up to 1400 cycles(245 mA h g,remaining above 12 mon)with an excellent capacity retention of as high as 92.4%.This is superior to those of conventional and high-concentration electrolytes.Thus,the optimized electrolyte with moderate salt concentration is perfectly compatible with graphite,providing a potential application prospect for K-storage evolution. 展开更多
关键词 Graphite anode K-ion batteries Localized high-concentration electrolyte Interphase modification
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