高标准打好“蓝天保卫战”高质量实现“双碳”目标——专访中国工程院院士、福建省人民政府顾问贺泓

2021年,习近平总书记在福建省考察时指出,要有更强的生态意识,大力保护生态环境,使福建天更蓝、山更绿、水更清、环境更美,努力建设“机制活、产业优、百姓富、生态美”的新福建。2022年1月27日,福建省生态环境保护工作会议在福州召开,提出以深入打好污染防治攻坚战为抓手,以人民群众急难愁盼的生态环境问题为突破口,坚决整治影响民生和发展的突出生态环境问题,加快建设洁净福建、清新福建。

我国重点行业氮氧化物管控现状及减排策略

氮氧化物(NO_(x))减排对于我国细颗粒物(PM_(2.5))与臭氧(O3)复合污染的协同控制至关重要.本文对我国重点行业NO_(x)管控现状和减排策略进行了综述与展望.研究表明,我国NO_(x)排放主要来源于工业炉窑和柴油机尾气,其中工业烟气NO_(x)排放主要来源于钢铁、建材和有色等行业;柴油机NO_(x)排放主要来源于柴油车、非道路移动机械与船舶.NO_(x)减排策略主要包括技术措施和政策措施,其中技术措施主要包括清洁燃烧,如低氮燃烧、废气再循环、清洁燃料替代等,以及后处理净化技术,如选择性催化还原技术、选择性非催化还原、臭氧氧化吸收等;政策措施主要包括提升NO_(x)排放标准,加强排放智能监测监管,布局新能源相关技术等.研究显示:现阶段,机动车和非电行业的NO_(x)减排仍有较大空间;未来,在“碳达峰碳中和”背景下,通过发展大气污染物和温室气体的协同控制技术,将进一步深度减排NO_(x),实现PM_(2.5)与O3的协同控制.

柴油车尾气排放污染控制技术综述

从柴油机机内净化技术和柴油车尾气后处理技术2方面综述了国际、国内柴油车尾气排放污染控制技术研究现状,重点论述了柴油车颗粒物捕集技术和氮氧化物选择性催化还原技术的研究思路和进展,并展望了相关技术今后发展的方向.

富氧条件下氮氧化物的选择性催化还原 Ⅰ.Ag/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性催化还原NO的性能

利用自行研制的全自动催化剂活性评价装置和原位漫反射红外光谱仪 ,分别考察了Ag的负载量和形态、氧浓度及水蒸气添加对Ag/Al2 O3 催化剂上C3 H6选择性催化还原NO性能的影响 .结果表明 ,Ag的最佳负载量为 4 %～ 6 % ,此时粒径为 15nm左右的银簇粒子均匀地分散在Al2 O3 载体表面 .在GHSV =5 0 0 0 0h-1和θ =4 30～ 5 5 0℃条件下 ,4 %Ag/Al2 O3 上NO转化率可达 90 %以上 .反应过程中有机含氮化合物及NO2 的生成 ,导致NO和NOx 转化率间产生差异 .当氧浓度为 7%时 ,催化剂对NO选择性还原的催化活性最高 .水的添加阻碍了活性中间物种NCO及其前驱体的形成 。

Ag/Al_2O_3催化剂催化含氧烃类选择性还原氮氧化物的基础与应用研究进展

Ag/Al2O3催化含氧烃类选择性还原(SCR)氮氧化物(NOx)是有望实际应用于柴油机尾气治理的技术之一.从Ag/Al2O3的基本属性、还原剂的筛选与匹配、NOx还原低温活性改进、催化体系耐硫性的调变和Ag/Al2O3-乙醇体系的实用化开拓等方面,对我们近年来的工作进行了综述,阐明了该组合体系高效SCR特性的微观机制.发动机台架实验表明,结合柴油机机内调整,应用Ag/Al2O3-乙醇的SCR体系能够满足我国重型柴油车国Ⅳ排放标准.

生物乙醇柴油的特性及其在柴油发动机上的应用

含氧燃料乙醇和生物柴油都是重要的生物质燃料,它们与柴油掺混使用可以降低柴油发动机尾气的污染物排放,特别是颗粒物的排放。在分别对乙醇柴油(乙醇和柴油的混合燃料)和生物柴油作为柴油替代燃料的研究进行总结的基础上,介绍了一种新的柴油混和燃料——生物乙醇柴油,即生物柴油-乙醇-柴油三组分混合燃料。综述了有关生物柴油-乙醇-柴油三组分物系的混溶特性和相行为,以及生物乙醇柴油在柴油发动机上应用时的燃料性质及其排放特性的最新研究结果。

环境多相催化研究过程中的表面科学研究方法

简要介绍环境多相催化研究过程中应用表面科学的研究方法的必要性和将会遇到的挑战和机遇 .结合作者有关的研究事例 ,分别讨论了环境多相催化和表面科学研究领域之间材料和压力的差异所带来的问题和可能的解决方案 。

科学理性认识我国的雾霾问题

随着经济社会发展和城市化进程的加速，我国中东部大气复合污染的态势日益严峻，突出表现在京津冀、长三角和珠三角等城市群区域重度雾霾现象频发对此，党中央、国务院高度重视，出台一系列政策措施，采取一系列有效行动，着力改善环境空气质量，切实保障人民群众身体健康？我们要认真贯彻落实国务院常务会议审议通过的《大气污染防治行动计划》，

柴油机氮氧化物催化净化研究新进展

研究了银/氧化铝～乙醇的高选择性催化剂和还原剂组合体系,阐明新的氮氧化物选择性催化还原反应机理,首次解释了银/氧化铝催化剂-乙醇组合体系高效特性的微观机制.利用银/氧化铝和铜/氧化铝催化剂的复合,氧化消除了氮氧化物选择性催化还原过程中还原性副产物.催化转化器的发动机台架实验表明,柴油机排气温度在300～400℃之间的氮氧化物平均净化效率大于80%,实现了车用柴油机氮氧化物排放从欧Ⅱ向欧Ⅲ的跨越.

MoOS_2(S_2CNEt_2)_2与三苯基膦反应动力学溶剂效应研究

MoOS_2(S_2CNEt_2)_2是含有Mo(S_2)基团的模型化合物,对它的研究有助于了解某些钼酶活性中心的本质。该化合物的结构研究已有较详尽的报道,而动力学研究的报道甚少。本文着重探讨各种动力学参数与溶剂特性之间的关系。

用于NH_3选择性催化还原NO的非钒基催化剂研究进展

NH3选择性催化还原NO(NH3-SCR)技术在燃煤电厂烟气脱硝过程中有着多年的工业应用经验,也是最有望实际应用于柴油车尾气NOx催化去除的技术之一.鉴于目前工业化应用的V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂体系应用于柴油车尾气净化仍存在着诸多问题,开发新型、高效、稳定且环境友好的非钒基NH3-SCR催化剂体系成为NOx催化净化领域的研究热点.以分子筛催化剂(包括Cu基分子筛催化剂以及Fe基分子筛催化剂)和氧化物催化剂(包括Fe基氧化物催化剂、Mn基氧化物催化剂以及其他非钒基氧化物催化剂)为主线,综述了近年来国内外有关非钒基NH3-SCR催化剂的研究进展,较为全面地总结了该系列催化剂的NH3-SCR反应性能、活性中心结构、低温SCR活性改进、NH3-SCR反应机理、抗H2O或抗SO2性能改善以及工业化应用的可行性,并展望了该领域未来可能的发展方向和研究热点.

磁性碳基磺酸化固体酸催化剂的制备及其催化水解纤维素

以纤维素和硝酸铁为原料,发烟硫酸为磺酸化试剂,采用热解法合成了磁性碳基磺酸化固体酸催化剂(Fe/C-SO3H).利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱仪和振动样品磁强计(VSM)等手段对催化剂进行了表征,评价了催化剂在纤维素水解反应中的催化活性.结果表明,Fe是以γ-Fe2O3的形式存在于碳本体中,催化剂呈现超顺磁性.对于纤维素的水解反应,在优化条件下,纤维素的转化率可达40.6%.此外,催化剂可稳定分散于反应体系中,并在外加磁场作用下可快速与反应体系分离.但催化剂重复使用时催化活性有所下降,其失活原因经初步认定是由于表面部分磺酸基团在反应过程中脱落.

Al_2O_3上羰基硫常温催化水解的氧中毒机理

利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱、X光衍射、BET、离子色谱(IC)等手段,对Al2O3常温催化水解羰基硫(OCS)的氧中毒机理进行了研究.实验表明,表面—OH在OCS的催化水解反应中起关键作用,表面HSCO2-物种是OCS催化水解反应的中间体.有氧条件下,利用原位红外光谱和离子色谱检测到了催化剂表面SO42-的生成.SO24-在催化剂表面积累是Al2O3上OCS常温催化水解氧中毒的主要原因.

砷在金属氧化物/水界面上的吸附机制Ⅰ.金属表面羟基的表征和作用

利用红外光谱对铁铈氧化物(Fe-Ce)吸附材料中的金属表面羟基(M—OH)进行了表征,并探讨了金属羟基在砷吸附中的作用.透射和原位温度漫反射-傅立叶变换红外光谱(FTIR)表征结果表明,Fe-Ce表面存在丰富的M—OH,但M—OH含量随制备温度升高而逐渐减少;Fe-Ce上的M—OH与一般金属氧化物的表面羟基特性存在显著不同,可能是一种特殊类型的结构性羟基.对砷吸附前后的Fe-Ce材料进行透射FTIR表征,发现砷饱和吸附后M—OH的摇摆振动消失,同时生成了新的As—O振动峰,表明M—OH在砷的去除中起着重要的作用;初始吸附pH由9.0降至5.0只引起了吸附剂上As—O键的伸缩振动向高频略微偏移;综合FTIR结果可以推测,M—OH和砷阴离子发生了直接的表面络合,在不同的pH条件下均与砷形成了内层络和物.

乙醇柴油混合燃料的制备工艺和废气的排放特性

为降低柴油机排放对环境造成的污染 ,用乙醇部分替代柴油 ,探索了乙醇柴油混合燃料的制备方法 ,研究了掺混乙醇及助溶剂对柴油机排放的影响 .结果表明 :无水乙醇可以和柴油以任意比例混溶 ,但痕量水 ( 0 2 %)的添加即导致混合物分层 ,合成的有机助溶剂可保证乙醇 柴油 痕量水体系的稳定性 .基于台架实验 ,考察了掺混1 0 %、2 0 %、3 0 %乙醇对燃料排放性能的影响 .乙醇的最佳掺混比为 2 0 %.在额定工况点 (功率为 1 3kW ,转速为1 5 40r/min)时 ,掺混 2 0 %乙醇的混合燃料可降低烟度 5 5 %,降低HC排放 70 %,降低CO排放 45 %.不添加助溶剂时 ,乙醇的掺混导致排放尾气中产生乙醇、微量乙醛等有机物 .而添加非金属离子助溶剂可使HC、乙醇。

大气非均相反应及其环境效应

大气颗粒物是地球大气的重要组成成分之一,对全球气候和区域环境质量具有重要影响.由于大气颗粒物具有区域特征强、寿命较短和组成多样且不均匀等特点,使得其气候和环境效应具有相当大的不确定性.而颗粒物表面发生的非均相反应,一方面可改变痕量气体的源汇平衡,另一方面会改变颗粒物本身的表面组成、形貌和与之相关的吸湿性和光学性质,从而进一步加剧了颗粒物气候和环境效应的不确定性.本文从非均相反应的角度,综述了大气环境中重要的非均相反应过程及其环境效应,并对目前非均相大气化学领域研究中存在的问题进行了评述.

富氧条件下Cu/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性还原NO的研究

以 Cu/Al2 O3 为催化剂 ,对富氧条件下 C3H6 为还原剂选择性催化还原 NO反应进行了研究 .活性评价结果表明 ,与高活性的 Ag/Al2 O3 催化剂相比 ,Cu/Al2 O3 催化剂选择性还原 NO的活性较低 ,N O的最高转化率仅为 4 0 % .在所考察的温度范围 ( 473～ 72 3K)内 ,红外谱图中不存在有机含氮化合物 ( R— ONO和R— NO2 )的特征振动吸收峰 .作为反应中间体—NCO的前驱体 ,有机含氮化合物在 Cu/Al2 O3 催化剂表面难以生成是造成催化剂选择性还原 NO活性低的直接原因 .在 Cu/Al2 O3 催化剂上 ,N O2 吸附能够优先发生 ,并以 NO3-物种的形式覆盖在大部分催化剂表面 .动态原位红外光谱实验发现 ,这种 NO3-表面物种与C3H6 的反应性较差 ,使生成有机含氮化合物的关键反应难以发生 ,但此时的催化剂表面有利于 C3H6 和 O2的完全氧化反应 ,这是导致 Cu/Al2 O3 催化剂选择性较低的根本原因 .

水热老化对不同方法制备的Fe-ZSM-5用于NH_3选择性催化还原NO_x的影响

采用液体离子交换、等体积浸渍和固相离子交换制备了一系列Fe-ZSM-5催化剂,并将其用于NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)反应.运用X射线衍射、紫外-可见漫反射吸收光谱和原位漫反射傅里叶变换红外光谱对催化剂进行了表征.结果表明,Fe-ZSM-5催化剂表面Fe物种可分为孤立Fe3+物种、低聚Fe氧化物团簇和Fe2O3,各催化剂上NH3-SCR反应活性不同的根本原因是其表面Fe物种分布不同.水热老化后,Fe-ZSM-5催化剂上400oC以下反应时NOx转化率降低,而高温活性略有提高,各催化剂活性差异减小;同时NH3氧化活性和NO氧化活性均明显降低.这可归因于水热老化使Fe-ZSM-5催化剂表面的孤立Fe3+物种相对浓度降低,低聚Fe氧化物团簇和Fe2O3相对浓度增加,以及催化剂表面Br?nsted酸性位显著减少所致.

氧化铈在氨选择性催化还原氮氧化物中的应用

NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)是一种广泛应用于以燃煤电厂为代表的固定源和以柴油发动机为代表的移动源NOx排放控制的技术.近年来,氧化铈由于具有优异的氧化-还原、储氧和表面酸性等特性而在NH3-SCR催化剂研究中受到广泛关注.本文系统综述了氧化铈用作NH3-SCR催化剂载体、助剂和主催化组分的相关研究,并对该领域未来可能的研究方向进行展望.

中国重型柴油车后处理技术研究进展

我国柴油车(尤其是重型柴油车)污染问题突出,亟须重点控制.为此,对我国重型柴油车后处理技术的主要研究进展进行了综述与展望.结果显示:我国自柴油车国Ⅳ标准实施以来,后处理技术已经成为柴油车尾气污染控制的必备技术.目前发展出的主要后处理技术包括用于控制CO和HC排放的柴油机氧化催化剂(DOC)、用于控制PM排放的柴油颗粒捕集器(DPF)、用于控制NOx排放的选择性催化还原技术(SCR).我国国Ⅳ和国Ⅴ阶段主要采用SCR技术路线控制重型柴油车污染排放,而国Ⅵ阶段严苛的标准要求为柴油车污染物排放控制带来巨大挑战,需要将多种后处理技术进行耦合,并且需要将后处理系统与发动机系统进行融合.除柴油车新车外,我国在用柴油车也需要有针对性地开展污染治理,主要涉及NOx和PM高效协同减排技术和排放在线监管技术.