介质阻挡放电等离子制备5Ni-5La/SiO_(2)催化剂及其甲烷干重整反应催化性能

利用介质阻挡放电等离子体法制备了5Ni-5La/SiO_(2)催化剂,并用于甲烷干重整反应.在常压,700℃,空速为4.8×10^(4)mL·g^(‒1)·h^(‒1)时,等离子体法所制催化剂催化甲烷干重整反应的CH_(4)和CO_(2)的转化率分别为81.2%和88.4%,且在30 h内保持稳定;而传统催化剂的CH4和CO_(2)初始转化率分别为81%和88.4%,30 h后下降到58.8%和68.6%.研究结果表明,介质阻挡放电等离子体法制备的催化剂具有更高的分散性和更强的金属与La_(2)O_(3)的相互作用.等离子体处理增加了Ni周围的电子密度,增强了CO_(2)在催化剂表面的吸附能力和活化能力,促进了HCOO^(‒)中间体的生成,有利于反应正向进行.

甲醇芳构化技术研究进展

面对甲醇产能过剩和芳烃市场需求旺盛的局面,煤基甲醇制取芳烃技术应运而生。本文综述了甲醇制芳烃技术的研究进展,总结了甲醇芳构化的反应机理,归纳了提高芳烃收率和催化剂稳定性的改性方法,详述了反应器型式和相关的工艺技术。分析认为,反应机理的研究、催化剂改性技术、高产对二甲苯技术的开发及反应器设计是甲醇芳构化反应未来重要的研究方向。

非平衡负离子与ZnO-ZrO_(2)固溶体协同催化CO_(2)与H_(2)O反应制甲醇

近年,CO_(2)加氢制甲醇技术初步克服了催化剂选择性低和稳定性差的难题,实现了工业化生产。然而作为氢源,氢气的廉价替代品却极少被报道。本文利用二元金属氧化物ZnO-ZrO_(2)固溶体作为催化剂,在负电晕等离子体的辅助下将CO_(2)和水蒸气转化为甲醇。结果表明,甲醇产量达到33.56μmol/h,是单独等离子体和单独催化剂条件下甲醇产量之和的1.4倍,催化剂与等离子体联用产生协同性。甲醇产量随反应电流和水蒸气流量的增大而增大,随CO_(2)流量的增加而降低。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)和CO_(2)-程序升温脱附(CO_(2)-TPD)表征发现,催化剂在负电晕等离子体反应条件下晶面间距增大,氧空位增多,这增强了催化剂的CO_(2)吸附性能。CO_(2)-漫反射傅里叶红外光谱(CO_(2)-DRIFTs)分析结果表明,负电晕等离子体处理后的催化剂反应过程中会产生羧酸盐(COO-),是形成甲醇的主要中间物种。

微燃烧法制备Ni/SiO2催化剂及燃料比例对催化剂结构和CO甲烷化性能的影响

采用介质阻挡放电等离子体(DBD)引发的微燃烧法制备了一系列Ni/SiO2催化剂,研究了燃料加入量对催化剂结构性能的影响,采用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、H2-TPD和TEM对催化剂进行了表征,利用CO甲烷化反应对催化剂性能进行了测试。结果表明,随着燃料比例的增加,Ni/SiO2催化剂的催化活性和稳定性先升高后降低。当还原剂和氧化剂化合价之比为1.25时催化剂效果最好,在360℃,进料H2/CO体积比为3、空速60000mL/(g(cat)h)时,CO转化率达到97.7%,甲烷收率达到71.5%。高温稳定性考察反应6h,催化剂表现出良好的抗烧结性能。