磷改性ZSM-5分子筛在甲醇制芳烃反应中催化性能的固体核磁研究

甲醇制芳烃反应在化工领域具有重要的现实意义,ZSM-5分子筛是这一反应的优良催化剂,磷改性是提高ZSM-5分子筛催化性能的常见方法。利用固体核磁共振技术对改性催化剂进行1H、27Al和31P表征,结合催化考评结果,推测或论证影响催化活性的因素,对反应条件的优化提出有益的帮助和支持。

X-射线吸收谱原位表征Cu-Zn/SiO_2催化剂Cu价态

铜基催化剂的价态组成与制备方法、还原温度有关,也是决定其催化性能的关键因素.本文对比研究Cu-Zn/SiO_2和Cu/SiO_2催化剂前驱体在不同还原温度下的价态组成及其醋酸甲酯加氢性能.采用同步辐射X射线吸收谱原位表征催化剂前驱体的Cu K边的X射线近边吸收谱(XANES),通过线性组合分析方法(LCF)拟合XANES吸收谱得到了催化剂前驱体在不同还原温度下氧化态(Cu^(2+)、Cu^+)和金属态(Cu0)的组分含量.结果表明:(1)采用蒸氨法添加Zn制备的Cu-Zn/SiO_2催化剂前驱体铜组分还原度高;(2)催化剂前驱体在还原过程中Cu^+主要存在于低温还原阶段(<250℃),且Cu^0+Cu^+含量较低(≤40%);(3)金属态铜是醋酸酯加氢反应的活性中心.