Au/FeO_x-羟基磷灰石催化CO氧化反应中羟基磷灰石和FeO_x的作用(英文)

近期我们报道了Au/FeOx-羟基磷灰石(HAP,Ca10(PO4)6(OH)2)催化剂应用于CO氧化反应的研究结果,该催化剂不仅具有很高的低温CO氧化活性和反应稳定性,同时也具有很好的高温抗烧结性能,即使600oC焙烧后依然能够维持很好的CO氧化反应活性.为了进一步研究Au/FeOx-HAP催化CO氧化反应中HAP和FeOx的作用,本文对该催化剂进行了更加深入的表征.X射线光电子能谱结果表明,HAP能与Au和FeOx形成强相互作用,进而在高温条件下稳定Au和FeOx纳米粒子.根据原位漫反射红外结果,FeOx则主要通过改变反应路径和中间产物的方式起到促进催化剂CO氧化活性的作用.结合透射电镜,穆斯堡尔谱和原位漫反射红外结果可知,Au/FeOx-HAP催化剂良好的反应稳定性源于其优异的抗碳酸盐累积能力.

负载型稀土臭氧氧化催化剂在水处理中的应用进展

非均相催化臭氧氧化技术是一种高效的水污染控制技术。负载型稀土臭氧氧化催化剂因稀土元素独特的电子构型,展现出优异的催化性能,不仅具有良好的稳定性和较长的使用寿命,还可有效解决催化剂流失及出水金属离子超标问题,被认为是最有前景的非均相臭氧氧化催化剂。本文着重从负载型稀土臭氧氧化催化剂的制备、催化反应机理以及单稀土、稀土-过渡金属、双稀土-过渡金属氧化物负载型臭氧氧化催化剂在近几年的污水处理领域中的应用进展进行概述与总结。多稀土复合型非均相臭氧氧化催化剂的开发,以及对催化氧化过程的作用机理的深入研究,是未来非均相催化臭氧氧化技术在水处理中的重点研究方向。

甲烷完全催化氧化研究进展

甲烷是对全球温升贡献仅次于二氧化碳的温室气体,且其全球增温潜势是CO_(2)的80倍以上。在全球变暖和大气中甲烷含量不断增长的背景下,完全催化氧化大气甲烷对于减缓温室效应和全球变暖具有重要价值。然而,由于甲烷具有较高的结构稳定性,在温和条件下将其催化氧化一直面临巨大的挑战。本文综述了近年来甲烷完全氧化在热催化、光催化以及光热协同催化三种反应条件下的研究进展,热催化中高温增大了能耗并加速了催化剂的失活,开发低温反应条件下的催化剂已经成为甲烷完全热催化的重点;光催化提供了一种常温常压条件下利用光能氧化甲烷的方法,但是相对热催化来说反应速率较低;光热协同催化在光能和热能的协同作用下,可实现温和条件下的甲烷高效完全催化氧化,表现出潜在的应用前景。本文就三种反应催化剂的发展进行综述,系统分析了不同反应的原理,以及不同反应条件下甲烷完全催化氧化的优势与不足,同时总结了催化氧化甲烷所面临的挑战,并提供潜在的解决方案,期望为今后的甲烷氧化研究提供借鉴。

晶相组成可调的高活性可见光应答型二氧化钛纳米复合光催化材料的制备(英文)

采用新的化学溶液法,通过不同体积的钛酸四异丙酯的2-乙二醇单乙醚溶液与一定浓度的H2O2水溶液直接反应并对生成的钛过氧化配合物进行焙烧,制备了一系列TiO2光催化剂.表征发现,所得TiO2样品为金红石和锐钛矿的纳米复合晶体,改变2-乙二醇单乙醚的体积可实现金红石相比例在0～96%广范围的调变.与商业二氧化钛P-25相比,所得的TiO2紫外-可见光吸收谱出现明显红移,间隙能降低,在可见光照射下,该样品对亚甲基蓝有良好的降解活性.当2-乙二醇单乙醚的添加量为5ml时,所得样品体相中金红石相比例接近50%,其光催化活性和吸附性能最好,可分别是P-25的3倍和5倍.拉曼光谱结合X射线衍射等表征结果表明,该样品的表面仅含少量的金红石相.TiO2纳米复合晶表面晶相的组成和分布对其光催化降解亚甲基蓝的活性及其吸附能力有直接的影响.另外,TiO2纳米复合晶的缺陷浓度也是增强其光吸收能力,提高其可见光光催化活性的原因之一.

水热法制备氧化铬及其常温低浓度一氧化氮催化性能

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,氨水为沉淀剂,通过水热法并焙烧处理合成氧化铬催化剂。采用X射线衍射分析(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电镜(TEM)等技术对催化剂的物化性质进行了表征,并考察常温不同NO初始浓度下氧化铬催化剂的NO氧化性能。结果表明:在空速为60000 m L/(g·h)和NO浓度为1×10^(-6)的条件下,100℃水热温度制备的Cr-100催化剂表现出最优的性能,常温下NO消除率高达90%以上并保持120 h,其优异的常温催化性能与催化剂表面较高的Cr^(6+)/Cr^(3+)摩尔比有关。研究结果表明:催化剂的失活主要是由于硝酸根在催化剂表面的累积而导致催化剂活性中心被覆盖,低浓度下能减缓硝酸根的积累。

室内、车载空气净化器用滤网发展现状及趋势

室内和车内空气污染对人体影响非常大,是威胁人类健康的“隐形杀手”。空气净化器是控制空气污染物的一种有效手段,而空气净化器滤网是空气净化器的关键部件,其对污染物的净化效率和复杂污染条件下的稳定性有很大影响。本文首先介绍了室内、车内主要空气污染物的来源,明确了需要治理的主要目标。然后根据净化滤网的工作原理介绍了市场上主流室内、车载空气净化器滤网,比较了初、中效滤网,高效过滤网(HEPA),传统型活性炭滤网,负载型活性炭滤网,静电集尘滤网,贵金属催化式滤网,非贵金属催化式滤网,光触媒滤网,等离子滤网和多功能滤网各自的优劣势。最后提出了空气净化器滤网今后的发展趋势,分别是HEPA滤网、锰基室温催化材料、低温等离子体材料、多功能滤网和多技术协同净化滤网。

异质金属离子掺杂对铈基固溶体催化性能的影响

二氧化铈固溶体具有很好的储氧能力,广泛应用于多相催化领域中。但是其高温下易烧结,导致储氧能力显著降低、活性急剧下降,限制了其在高温催化反应中的应用。异质金属离子掺杂能够引起晶格畸变,增加氧负离子流动性,提高铈基固溶体的储放氧能力,是提高铈基固溶体催化性能最有效的方法。本文综述了过渡金属、贵金属、稀土金属、碱土金属和碱金属等异质金属离子掺杂改性的铈基固溶体在催化领域中的国内外研究进展。从掺杂元素的理化特性出发,总结了异质金属离子对铈基固溶体的储放氧能力、活性组分分散状态、催化剂活性和稳定性等影响规律及作用机制。综述指出铈基固溶体掺杂改性的研究方向为进一步提升异质金属离子在二氧化铈晶胞中的溶解度,注重研究并提高催化剂的抗水性能和耐毒性及催化剂的寿命等研究。

钴锰整体式催化剂的电沉积法制备及NO催化氧化性能

整体式催化剂性能高效、应用广泛,而制备方法是影响其性能的关键因素,因此探究简单高效的制备方法对整体式催化剂的工业应用至关重要。本研究以碳纤维布为载体,采用电沉积方法制备了一系列钴锰整体式催化剂,在固定床反应装置上考察了其催化氧化NO性能,并借助拉曼光谱仪、X射线衍射仪和扫描电镜等分析技术对催化剂进行表征。结果表明,采用电沉积法制备的钴锰二元催化剂比相同方法制备的氧化钴或氧化锰一元催化剂的粒径小,且钴锰比例对催化剂粒径影响很大,最小粒径为3~4nm。不同摩尔比例的钴锰二元催化剂焙烧之后物相差别较大,Mn/Co较高的催化剂的主要组成为Mn3O4,Mn/Co较低则趋向Co3O4,其中Mn/Co=2时,催化剂为(CoMn)(CoMn)2O4。电沉积法制备的钴锰整体式催化剂催化氧化NO的性能要远优于相同方法制备的氧化锰催化剂,在50℃下转化率均接近100%。

商业保理工具应用对船舶企业影响分析

船舶类企业通常存在应收账款规模大、回款慢、周期长等问题,如果缺乏有效的缓解措施,企业会面临较大的经营风险。商业保理利用真实交易形成的应收账款开展资产盘活,能切实解决船舶类企业实际经营中面临融通资金、盘活资产、报表优化和稳定供应链等领域的困难。本文对商业保理含义、分类和应用场景及船舶企业应用商业保理工具的优势进行阐述,并以中国船舶和中国重工为例说明商业保理工具介入后对船舶企业报表具有积极影响,以期为相似问题的解决提供参考。

酸催化山梨醇脱水制异山梨醇的研究进展

异山梨醇是一种生物基功能性二元醇,近年来因其在聚合物工业中的潜在应用价值而备受关注。山梨醇脱水反应是生物质转化合成异山梨醇的关键步骤,目前普遍采用酸催化体系,且在酸性催化剂开发及工艺研究方面均取得了良好进展。本工作主要介绍了已报道的酸性催化剂结构与性质对催化活性及选择性的影响,指出强酸性均相催化剂具有高催化活性,但腐蚀性强,且不易循环利用;多相催化剂催化活性与酸性位点、酸度、酸容量、孔结构、表面性质和结构等都有关系,且这些性质随催化剂组成和结构改变而相互影响。针对目前山梨醇脱水反应催化剂均相催化腐蚀性强、催化剂循环性差,多相催化剂催化活性不高的现状,高催化活性可循环使用的离子液体催化剂是一种具有发展潜力的均相催化剂,对多相催化剂构效关系还应进行更多的研究以指导新型催化剂的开发。

用于甲醛催化氧化的锰基催化剂及协同效应的影响

甲醛作为主要的室内空气污染气体,正在严重威胁着人类的健康。甲醛的治理引起了人们的广泛关注,其中催化氧化技术是目前最有效和环境友好的手段之一。因氧化锰结构多变和氧化能力强的特点,围绕锰基催化剂在甲醛深度氧化中应用的研究日渐成为热点。本文主要从单一组分MnOx催化剂、锰基复合氧化物催化剂、多孔材料负载MnOx催化剂以及MnOx负载贵金属催化剂四方面归纳总结了近年来锰基催化剂在甲醛氧化方面的研究进展,阐述了以Mars-van Krevelen机理为基础的甲醛催化氧化机制。在具体反应过程中,不同的表面氧物种和活性位点产生特定的中间相。重点分析了催化剂组分之间存在的协同作用对催化剂的影响,组分间的相互活化以及不同组分在多步反应中分别或依次发挥催化作用是实现锰基催化剂协同的主要方式。最后,展望了锰基催化剂在甲醛氧化反应中的未来发展方向和趋势。

含全氟环丁基芳基醚结构的疏水性聚碳酸酯的合成及性能研究

以商业化的对羟基苯甲醚为原料,合成了一种新型的含有全氟环丁基芳基醚结构的疏水性聚碳酸酯.该聚合物在不降低材料透明性的前提下,表现出了优异的热稳定性和疏水性,其热分解温度为351℃,涂膜与水的接触角为110°.为了进一步探究全氟环丁基芳基醚结构对聚碳酸酯的性能影响,以含有全氟环丁基芳基醚结构的单体和双酚A单体为原料,合成了一系列具有不同全氟环丁基芳基醚基团含量的聚碳酸酯.通过性能比较可知,将全氟环丁基芳基醚结构引入聚碳酸酯,能够降低聚碳酸酯的分散度,提高其热稳定性和疏水性.

CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)臭氧催化剂制备及降解双酚A性能

双酚A(BPA)是一种难自然降解的内分泌干扰物质,其通过干扰天然激素的方式对生物和人体造成危害。以γ-Al_(2)O_(3)小球为载体,采用水热法(Hyd)和浸渍法(Imp)制备了CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)负载型整体式臭氧催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、比表面积及孔径分析(物理吸附)对催化剂的结构、形貌和组成进行了表征,并考察了2种方法制备的CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)在常温常压下催化降解水中污染物BPA的能力。结果表明,2种方法制备的负载型整体式催化剂降解BPA性能稳定;催化剂脱落率低,负载稳定。在相同的反应条件下,废水的总有机碳(TOC)去除率可由单纯臭氧氧化的32.34%增加到CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)(Hyd)体系的84.31%;CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)(Hyd)降解BPA的速率和效率明显高于CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)(Imp)。制备的负载型整体式稀土臭氧氧化催化剂不仅可以解决固相催化剂易流失难回收的问题,而且可有效提高负载型催化剂的催化效率,具有很好的工业应用前景。