Ce_(1-x)Ni_(x)O_(y)氧载体在化学链甲烷重整耦合CO_(2)还原中的应用

化学链甲烷重整耦合CO_(2)还原技术既能生产合成气还可以还原CO_(2)生成CO。采用共沉淀法制备不同Ce/Ni摩尔比的系列Ce_(1-x)Ni_(x)O_(y)(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1)氧载体。通过XRD、BET、XPS及CH4-TPR等表征对氧载体的理化性质进行了研究。系统考察了Ce_(1-x)Ni_(x)O_(y)氧载体在化学链甲烷重整耦合CO_(2)还原反应中的反应性能。与单一金属氧化物NiO和CeO_(2)相比,Ce_(1-x)Ni_(x)O_(y)复合氧载体在该反应中具有更高的活性和热稳定性。在甲烷部分氧化阶段,Ce_(0.2)Ni_(0.8)O_(y)和Ce_(0.4)Ni_(0.6)O_(y)氧载体具有较高的CH_(4)转化率。经历了20次redox循环实验,Ce_(0.2)Ni_(0.8)O_(y)氧载体的CO_(2)转化率几乎保持不变,表明Ce0.2Ni0.8Oy氧载体具有较高的热稳定性。

CeO_(2)-NiO氧载体用于甲烷化学链重整反应的研究

化学链重整技术是一种新型的合成气制取技术。该技术耦合CO_(2)还原反应,在制取合成气的同时还可以完成CO_(2)的减排。制备了600~900℃下焙烧的CeO_(2)-NiO氧载体,分别采用X射线衍射光谱分析(XRD)、比表面积测试(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)和甲烷程序升温还原(CH4-TPR)表征其结构特征。通过甲烷部分氧化、CO_(2)还原等恒温反应及氧化还原(redox)循环实验对氧载体的反应活性进行了评价。结果表明,不同的焙烧温度可以通过对其结构特性的改变,进而影响CeO_(2)-NiO氧载体的反应活性,其中CeO_(2)-NiO-850表现出良好的结构稳定性、优异的储放氧性能及较高的甲烷转化率和CO_(2)转化率。在经过20次redox循环实验后甲烷转化率和CO_(2)转化率均未明显降低,显示了较强的循环稳定性。