可见光驱动丰产金属卟啉类配合物催化的二氧化碳选择性还原反应

随着能源短缺和环境问题日益突出,寻找清洁和可再生能源来替代化石燃料是本世纪科学家面临的最紧迫的任务之一.为了实现我国“双碳”战略目标,利用太阳能将二氧化碳(CO_(2))转化为清洁燃料和化学品是实现社会可持续发展的途径之一.催化剂是CO_(2)光还原技术的核心组成部分,其可以吸附气态CO_(2)分子,在可见光照射下将CO_(2)还原为一氧化碳(CO)、甲酸(HCOOH)、甲醇(CH_(3)OH)或甲烷(CH_(4))等能源小分子.目前,新型CO_(2)还原光催化体系的开发取得了很好的进展.本文综合评述了近年来均相及非均相丰产金属卟啉类催化剂在光催化CO_(2)还原中的研究进展,并对在金属卟啉均相催化剂作用下,CO_(2)光还原为CO或CH_(4)的反应机理分别进行了介绍,还讨论了金属卟啉基多孔有机聚合物与卟啉有机金属框架在光催化CO_(2)方面的重要应用.最后,对可见光驱动卟啉类金属配合物催化的CO_(2)还原的发展前景进行了展望.

过渡金属催化CO_(2)氢化反应研究进展

二氧化碳(CO_(2))是主要的温室气体,由于人类过度使用化石资源导致大气中CO_(2)浓度增加,进而引发全球环境问题.另一方面,CO_(2)是一种理想的C1资源,具有安全、储量丰富和廉价易得等优点.因此如何将CO_(2)应用于有机合成以获得化工产品与燃料,已成为当前研究热点.其中,过渡金属催化的CO_(2)氢化反应是CO_(2)资源化利用的重要途径,反应可以在温和条件下选择性地生成2e、4e和6e还原产物,如甲酸、甲酰胺、甲酸酯、甲醛、甲醇以及C2+醇等产物,具有广阔的应用前景,因此引人注目.系统总结了近来过渡金属配合物催化CO_(2)加氢反应的研究进展,主要对催化剂的种类和结构、活性及其产物选择性等进行总结,并对近来所发展的与CCU(CO_(2) capture and utilization)策略相关的CO_(2)原位催化氢化反应进行了分析与讨论.此外,对本领域中存在的挑战及展望进行了分析.