天然溴化:酶、底物和溴化机制

溴在自然界主要以可溶或不可溶的溴化物形式存在,溴化物在农业、化工、医药等领域具有广泛的应用潜力。动植物和微生物也可以利用溴化酶合成天然有机溴化物。随着越来越多的溴化酶被发现,溴化现象被认为是生物合成与代谢途径中的修饰策略之一。本文从以下五个方面综述了天然溴化研究领域的最新进展,包括:(1) 溴化物的分布;(2) 天然溴化物的生物学功能及其对生态环境的影响;(3) 天然溴化物的临床应用潜力;(4) 溴化酶的分类与作用机理;(5) 近期报道的溴化酶。最后,讨论了溴化酶研究领域未来急需解决的科学问题。

微生物卤化酶及其应用研究进展

由于卤素原子具有强大的电负性,它的存在可以改变化合物的物理化学性质和生物活性。尽管我们可以通过化学反应合成卤化物,但能量消耗大,易对环境造成污染。许多天然化合物含有卤素原子,自然界演化出多种卤化酶来负责这些化合物的卤化。本文综述了目前发现的各种卤化酶及其特征以及催化机理,简介了如何通过人工改造拓宽卤化酶的催化底物和提高其热稳定性两方面的研究进展,为进一步促进卤化酶在工业催化方面的应用提供理论依据。

黄素依赖型溴化酶XanJ参与黄单胞菌菌黄素的生物合成

黄单胞菌属病原菌能侵染约400种植物,造成严重的经济损失。黄单胞菌的一个重要特征是产生具有保护功能的菌黄素。菌黄素是一类含有两个溴修饰的芳香多烯类磷脂化合物,但负责溴修饰的基因及其溴化机理还不清楚。本研究以野油菜黄单胞菌XC1菌株和稻黄单胞菌PXO99A菌株菌黄素生物合成基因簇中的xanJ为研究对象,开展了生物信息学、遗传学、生物化学和病理学等方面的探究,初步阐明了xanJ的生物学功能。XanJ含有一个FAD结合结构域或一个色氨酸卤化酶结构域,拥有高度保守基序GXGXXG和WXWXIP,属于一类FAD依赖型卤化酶;xanJ敲除突变体无法合成双溴菌黄素,但仍能合成少量无溴化修饰的菌黄素;xanJ突变体中菌黄素前体3-羟基苯甲酸和4-羟基苯甲酸无积累;在xanJ突变体中过表达已知的酚类卤化酶基因ab10、bmp5、aerJ和mcnD无法恢复双溴菌黄素的生物合成;敲除xanJ不影响病原菌的胞外纤维素酶﹑胞外蛋白酶和胞外多糖的生物合成,也不影响对甘蓝的致病性。因此,XanJ可能负责菌黄素多烯链上β-碳原子的溴化,并参与菌黄素生物合成过程中的多烯链延伸。