珠三角产业重镇大气VOCs污染特征及来源解析

2019年在珠三角典型产业重镇佛山市狮山镇在线监测大气挥发性有机化合物(VOCs),并开展大气VOCs污染特征、臭氧生成潜势(OFP)及来源贡献分析.观测期间共测得56种VOCs物种,总挥发性有机物(TVOCs)体积浓度为(39.64±30.46)×10^(-9),主要组成为烷烃(56.5%)和芳香烃(30.1%).大气VOCs在冬季和春季浓度较高.VOCs各组分呈“U”型日变化特征,污染时段的日变化幅度明显大于非污染时段.相对增量反应活性(RIR)结果表明研究区域的O_(3)生成处于VOCs控制区.2019年VOCs的OFP为107.40×10^(-9),其中芳香烃对总OFP贡献最大(54.6%).OFP浓度最高的10种VOCs占总OFP的80.3%,占TVOCs体积浓度的59.9%,高反应活性的VOCs物种在研究区域具有较高的大气浓度,应重点控制.正交矩阵因子分析模型(PMF)来源解析结果表明,溶剂使用源(42.4%)和机动车排放源(25.8%)是研究区域2019年大气VOCs的主要来源,其次为工业过程源(14.6%)、汽油挥发(7.9%)和天然源(1.7%),控制上述源的VOCs排放是缓解该地区臭氧污染的有效策略.

基于“质心”迁移的典型城市群氮排放-干沉降输送过程研究

含氮化合物的排放、输送和沉降是生物地球化学氮循环的关键过程,对生态系统和气候变化具有重要影响.其中输送过程的定量化表征一直是困扰沉降来源识别的突出难点之一.为此,本研究采用WRF-EMEP模型模拟2015年我国大气氮干沉降时空分布特征,通过标准差椭圆(SDE)"质心"迁移法定量分析京津冀地区(BTH)、长江三角洲(YRD)和珠江三角洲(PRD)3大典型城市群的氮排放-干沉降输送过程,评估不同区域大气氮干沉降输送过程的季节差异和影响因素.研究结果表明,我国典型城市群氮干沉降通量呈现出散布于城市群周边50~200 km地区的空间分布格局,其中氧化态氮(NOy)和还原态氮(NHx)沉降的年平均通量水平分别为8.5(6.0~22.0)kg·hm^(-2)·a^(-1)和10.2(6.0~31.0)kg·hm^(-2)·a^(-1).氧化态氮和还原态氮的输送方向均受大气环流运动主导:在同一城市群,各季节氧化态氮和还原态氮的输送方向保持一致;在不同城市群,二者的输送方向具有季节性差异:京津冀地区氮沉降春秋冬三季多向东及东南方向迁移,夏季向南迁移;受西太平洋副热带反气旋环流影响,长三角地区春夏季氮沉降向西迁移;珠三角地区氮沉降在春夏季往偏北方向迁移,秋冬两季向西南方向迁移.氧化态氮和还原态氮的输送距离受其化学性质主导:在相同气象条件下,氧化态氮传输距离约为还原态氮传输距离的1~2倍,使得氧化氮多沉降在城市群的域外,而还原态氮主要沉降在排放源周边区域.其中,不同城市群氮沉降的输送距离有一定差异,除夏季外,京津冀地区(127~541 km)和长三角地区(108~374 km)的输送距离高于珠三角地区(57~285 km),其中京津冀地区和珠三角地区沉降主要在域外,即两地的氮排放更易输送到周边地区.因此,在开展氮沉降生态效应相关研究时,应关注周边地区对本地氧化态氮输送的影响.