Cu/Mg比对K3PO4/HTLcs催化剂酸碱性及甲苯甲醇侧链烷基化性能的影响

通过共沉淀法制备出具有不同Cu/Mg物质的量比的三金属类水滑石材料(HTLcs)作为载体,通过等体积浸渍法负载K3PO4进行改性,得到负载型的催化剂,并对其在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化活性进行考察;利用XRD、BET、FT-IR、NH3-TPD、CO2-TPD等手段对催化剂的物化性质进行表征。研究发现,在催化剂载体中引入第三组分过渡金属Cu,会明显降低催化剂强碱性位的含量,进一步调整载体中的Cu/Mg物质的量比后,催化剂的酸碱性位分布及催化性能都有明显的变化。催化剂中弱酸性位与中强碱性位的协同作用有利于乙苯及苯乙烯的生成。当n(Cu)∶n(Mg)=1∶1时(cat-11),乙苯及苯乙烯的总产率最高为65.64%,其中乙苯选择性为52.51%,苯乙烯的选择性最高可达24.44%(cat-02:n(Cu)∶n(Mg)=0∶2)。

稀土和B改性CsX催化剂对甲苯侧链烷基化反应的影响

为了考察稀土元素对B/CsX催化剂的作用效果,采用等体积浸渍法制备了B分别与La、Ce、Yb、Gd改性的CsX催化剂。采用CO_2-TPD-MS、NH_3-TPD-MS、XRD、SEM对催化剂进行了表征,并在连续流动固定床反应器中对催化剂催化甲苯侧链烷基化的性能进行了评价。结果表明,负载稀土元素能够明显增加催化剂的中强碱量和中强酸量,在B/CsX的基础上添加稀土元素能够有效地将甲醇的转化率从30.1%提高至90%以上,将乙苯选择性从29.1%至少提高到80%左右,并且能够抑制副产物苯的生成。

KAlPO4-5催化剂中K含量对甲苯侧链烷基化的影响

通过改变水热合成AlPO4-5分子筛过程中碱金属K的添加量,制备了具备不同酸碱性的一系列KAlPO4-5催化剂。采用XRD、SEM、CO2-TPD、NH3-TPD对催化剂进行了形貌及酸碱性表征,并在连续流动的固定床反应器中进行催化性能评价。结果表明,K的添加导致溶液碱性增强,催化剂的结晶度降低,中强碱量在总碱量中的占比增加,进而促进了甲苯甲醇向侧链烷基化反应方向进行,乙苯的产率得到明显提高,最高达到73.81%。这说明中强碱对促进甲苯甲醇侧链烷基化反应具有极为关键的导向作用,并且其影响远超过催化剂的规则结构。