两地土壤中的钚含量及同位素组成分析

采用三正辛胺 (TNOA)萃取色层和同位素稀释法 ,ICP MS测量了我国西北地区土壤中痕量Pu。实验结果表明 ,本流程Pu的本底为 (0 .0 36± 0 .0 2 5 )× 10 -12 g ,相应的定量限为 0 .2 5× 10 -12 g。实验测得甘肃某地及陕西西安地区土壤样品中的2 3 9Pu含量分别低于 1.0× 10 -12 和 0 .2× 10 -12 ;2 40 Pu/ 2 3 9Pu的同位素丰度比分别为 0 .15和 0 .18。该丰度比结果说明西安地区的Pu来自全球沉降 ,而甘肃地区的Pu则还另有来源。

萃取色层分离同位素稀释ICP-MS测定空气中费克量钚

ICP-MS测定环境样品中超痕量^(239)Pu时,^(238)UH^+会对m/z239的测量带来干扰.测得^(238)UH^+的产生几率为4.6×10^(-5),通过三正辛胺色层分离后,对铀的去除率为10~4,可以有效地去除^(238)UH^+离子峰对^(239)Pu测定的干扰.钚的回收率为75％.同位素稀释法对^(239)Pu的检出限为4.5×10^(-15)g/mL,方法的定量测定限为16×10^(-15)g/mL.用所建立的方法测得我国某地区空气中^(239)Pu的浓度为4.8×10^(-17)g/m^3.

ICP-MS测量超痕量钚时质谱干扰的消除及水中钚的测定

研究了感应耦合等离子体质谱(ICP MS)测定超痕量钚时的质谱干扰及干扰元素的去除;建立了环境水样中超痕量钚的测定方法。方法所用的解吸液适于ICP MS直接进样,并有效地消除铅等元素形成的多原子离子干扰。测量了溶液中的m/z238和2%HNO3空白液中的239Pu和242Pu计数率,对测量结果进行校正。方法的本底为20fg,方法对239Pu的检出限为43fg,测定限为88fg。所分析的水样中,井水中的239Pu含量低于检出限,地表水中239Pu的含量高于检出限,湖水和河水中的239Pu高于测定限,但属于全球沉降引起的本底,不会对公众造成辐射危害。

磁性壳聚糖对钚、镅、锔的吸附性能研究

研究了磁性壳聚糖对超铀元素Ｐｕ（Ⅳ）、Ｃｍ（Ⅲ）、Ａｍ（Ⅲ）的吸附性能。在ｐＨ大于５的硝酸溶液中磁性壳聚糖可吸附去除＞９９％的这些超铀元素，其吸附能力是Ａｍ（Ⅲ）＞Ｃｍ（Ⅲ）＞Ｐｕ（Ⅳ），吸附过程在４５ｓ内基本上达到平衡。磁性壳聚糖经交联后有助于提高吸附能力和动力学性能。

用DHDECMP在逆流色谱上分离镧系金属离子

用DHDECMP(二己基-N,N-二乙基甲酰胺基亚甲基膦酸酯)的环己烷溶液作为固定相,硝酸溶液作为流动相,在逆流色谱上进行了镧系金属离子Ce^(3+),Nd^(3+),Sm^(3+),Gd^(3+),Tb^(3+),Dy^(3+),Er^(3+),Yb^(3+)和Lu^(3+)的相互分离研究.逆流色谱分离金属离子与分离有机物不同,保留体积不仅取决于静态分配比,还取决于萃取反应的机理.由逆流色谱得到的动态分配比和静态分配比成良好的线性关系,但并不相等,这一实验结果验证了有关理论研究结果.

有机膦螯合树脂研究Ⅰ．D301－CMP树脂的合成及其对Am、Cm的吸附性能

报道了Ｎ，Ｎ－二乙胺甲酰甲撑二己基磷酸酯（ＤＨＤＥＣＭＰ）螯合树脂的合成及其对Ａｍ、Ｃｍ吸附行为的研究。用红外光谱法对树脂进行了表征。ＤＨＤＥＣＭＰ在树脂上的加接率为０．２７。在低酸度时，该树脂与纯ＤＨＤＥＣＭＰ的萃取行为有较大差异，而与未纯化的ＤＨＤＥＣＭＰ比较接近，在高酸度下两者的萃取行为基本一致。

不明放射性物品的快速鉴别

社会上出现的不明放射性物品可能会产生确定性效应,必须对其迅速处理,作出快速准确鉴别是提出合理处置方案的基本依据。本文建立不明放射性物品鉴别方法,通过就地HPGeγ谱仪等现场检测手段、实验室HPGeγ谱仪测量、ICP-MS分析和密度测量等实验室分析手段,快速鉴定1件不明放射性物品的属性。结果表明,该不明放射性物品属高纯度贫化铀金属,其235U与238U丰度比为0.454%。

大气气溶胶中超痕量钚的电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析

本文通过采用膜去溶进样系统与 ICP-MS联用技术和同位素稀释质谱法定量分析了大气气溶胶样品中 fg量级的钚。方法对大气中 2 39Pu的定量限达到了 5 .7× 1 0 -8Bq/ m3。膜去溶系统的使用提高了样品的利用效率 ,并有效降低了复合离子 2 38U1H+对 2 39Pu测定的影响 ,使仪器的分析灵敏度 (相对 )提高了近一个数量级 ,对 2 39Pu的检出限达到了 0 .4 fg/ m L。

氙在活性炭和碳分子筛上的动态吸附性能

为筛选氙的吸附剂,研究了氙在活性炭和碳分子筛(CMS)上的动态吸附性能,探讨了氙浓度、气流比速、温度、载气、压力和CO2等对氙动态吸附系数的影响。结果表明,CMS1对氙的吸附能力最强,其次为CMS2;低于10-5mol/L的氙浓度、实验气流比速以及5×10-5mol/L以下的CO2浓度对氙动态吸附系数影响不明显;载气种类和高于5×10-5mol/L的CO2浓度对氙的动态吸附系数有一定影响;吸附温度和吸附压力对氙动态吸附系数影响较大。提高吸附剂吸附氙能力的方法主要是降低吸附温度和增加吸附压力。

逆流色谱分离感应耦合等离子质谱在线测量超痕量钚

将逆流色谱(CCC)与感应耦合等离子质谱(ICP-MS)相联,研究了几种两相体系在CCC中的固定相保留率,从中选择1%TNOA-正庚烷作固定相,通过CCC富集分离钚并去除基体及干扰元素,通过研究在线分离条件及定量方法等,建成了CCC分离ICP-MS在线测量超痕量钚的方法。采用该方法分析得到实际土壤样品中239Pu的含量与由传统的分离方法给出的结果相吻合。

山西、河南三地土壤样品中^(239+240)Pu、^(137)Cs分析

采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了中国中部地区三地(山西长治、河南濮阳和商丘)钻芯(0～30 cm)土壤样品中的239+240 Pu活度浓度和240Pu/239 Pu同位素比值,并对239+240 Pu和137 Cs在土壤中的深度分布进行了研究。结果表明,三地表层土壤(0～2 cm)中239+240 Pu活度浓度为0.078～0.122mBq/g,137 Cs为1.56～2.91 mBq/g,且浓度整体随深度增加而降低;240 Pu/239 Pu原子比的平均值为0.188±0.016(全球沉降平均值为0.180±0.014),137 Cs/239+240 Pu活度比值为34.61±5.91(1998年7月,全球沉降平均值为34±4)。三地土壤中放射性核素137 Cs、239+240 Pu浓度及钚同位素比值均与全球沉降值相当,说明其来源可能属于全球沉降。

放射性污染区内沙漠植物中^(90)Sr的含量及分布

为评估沙漠植物受90Sr污染状况,寻找90Sr超积累植物,研究了沙漠植物中90Sr的含量及分布。通过采集放射性污染区内的植物,分析其90Sr含量,研究了生长在某污染场地的芦苇、黑果枸杞、河西苣、盐生草、刚毛柽柳、沙拐枣、盐节木等7种沙漠植物中90Sr的含量及其与植物种类、部位和生长周期的关系。结果表明,所研究沙漠植物受90Sr污染但不严重,7种沙漠植物体内90Sr的比活度为(3.6±4.3)mBq/g(干重)。沙漠植物中90Sr的含量与植物种类、生长发育期关系密切,且因部位而异。7种沙漠植物中90Sr的比活度大小顺序为:盐生草>河西苣>黑果枸杞>刚毛柽柳>芦苇>沙拐枣>盐节木;植物生长期采集样品中90Sr的比活度更高;芦苇各部位中90Sr比活度大小依次为根>穗≈叶>茎。未清洗芦苇样品中90Sr的含量比清洗干净的芦苇样品中的含量高得多,表明再悬浮是植物受污染的主要原因。

二苯基二硫代膦酸对镅和稀土元素萃取行为的研究

研究了二苯基二硫代膦酸 (DPDTPI) /二甲苯溶液在HClO4 NaClO4 体系中对镅和 13种稀土元素的萃取行为 ,测定了各元素的分配比。结果表明 ,DPDTPI对镅和其它 13种稀土元素的萃取能力较弱 ,但镅与铕的分离因数达到 4 4。

镎、钚在西北某区地下水中化学形态的模拟计算

根据西北某区钻孔内地下水的物理化学特性参数,利用地球化学模拟软件EQ3/6对镎、钚在该区地下水中的化学形态进行了模拟计算。结果显示,镎在地下水中的主要化学形态为Np(Ⅴ)的NpO2+,少量镎以Np(Ⅴ)的NpO2C l、NpO2CO3-、NpO2OH、NpO2SO4-形态存在;钚在地下水中的化学形态主要为Pu(Ⅳ)的Pu(OH)5-,少量钚以Pu(Ⅴ)的PuO2+形态存在。此外也得出,地下水温度、pH值和氧化还原电位(Eh)也不同程度地影响着镎、钚在地下水中的化学形态。

^(239)Pu在泥岩和砂岩上的吸附分配系数

通过静态批式法研究放射性核素中具有代表性的核素239Pu在泥岩和砂岩中的吸附情况以及多种影响Pu在泥岩、砂岩中吸附性能的因素。实验测定了泥岩、砂岩中239Pu的分配系数,考察了岩石粒径、水相pH值、固液比和溶液离子对吸附分配系数的影响。结果表明,Pu在泥岩和砂岩中的分配系数分别为120 mL/g和1.60×104mL/g,砂岩对Pu有较强的吸附性;239Pu的吸附分配系数随岩石粒径的减小、水相pH的增大、固液比的增大而增大;硝酸溶液体系中,239Pu在岩石中的吸附性强于模拟地下水体系。

钚在放射性污染区沙漠植物中的含量

研究沙漠植物中钚的含量,对于评估沙漠植物受钚污染状况,寻找钚指示和超积累植物有重要意义。本文采集某放射性污染区内的植物并分析其中239 Pu的含量,获得7种沙漠植物受239 Pu污染的数据,据此分析影响植物体内核素含量的因素。所研究沙漠植物体内239 Pu含量平均值为(1.8±4.9)Bq/kg(干重),明显受到钚的污染。再悬浮是造成植物表面污染严重的重要因素之一。植物体内钚的含量与植物种类、生长期、地表污染程度等密切相关。所研究沙漠植物中钚含量的大小顺序为:河西苣>芦苇>盐穗木>盐生草>黑果枸杞>刚毛柽柳>沙拐枣,其中草本植物中钚的含量均大于木本植物。

γ能谱法分析土壤样品中几种人工放射性核素的活度

采用γ能谱法对一批放射性污染的环境土壤样品进行了定量分析.结果表明,不同磨样条件和样品放置方式对测量结果有一定影响,样品磨样过40目(0.42 mm)筛子一般可满足均匀性要求;但241Am核素在有些样品中的分布很不均匀,平行样品间的差异较大;241Am主要分布在表面5 cm的土层,而137Cs、152Eu在20～30 cm深的土层仍可探测到.从不同地点所取的土样中154Eu与152Eu活度比基本一致,约0.07.

ISOCS在铀同位素丰度比测量中的应用

本文介绍了应用就地计数系统(ISOCS)测量235U和238U丰度比的方法。该方法使用基于蒙特卡罗原理的无源效率刻度软件对235U和238U子体234mPa进行效率刻度,采用平衡铀测定方法计算出235U和238U的原子比。使用该方法对某一铀样品进行了分析,其测量结果与质谱法测量结果的相对偏差为2.2%。

Stokes沉降法则在放射性污染土壤小颗粒湿法分级中的应用

了解放射性核素在小颗粒土壤中的分布,对污染土壤再悬浮评估、人员辐射防护和放射性核素迁移研究有重要价值。依据Stokes沉降法则,利用自制沉降筒对某放射性污染区土壤粒径<50μm的颗粒进行分级,并采用HPGeγ谱仪分析各粒级核素241Am含量。结果表明,使用各粒级土壤的密度及1.25倍理论沉降时间分级时,得到各粒级土壤的粒级纯度大于50%,某放射性污染区易悬浮土壤颗粒的质量份额<6%,放射性核素241Am的含量<0.2%。

Pu在高盐地下水中的存在形态及其吸附性能分析

通过EQ3/6程序对Pu在几种高盐地下水中的存在形态进行模拟,发现Pu主要以Pu(Ⅳ)、Pu(Ⅴ)的形式存在.通过静态法实验测定了Pu(Ⅳ)、Pu(Ⅴ)在砂土中的分配系数Kd,比较了Pu(Ⅳ)、Pu(Ⅴ)在砂土介质中不同的吸附行为,并对高盐地下水中Pu吸附行为的影响因素进行初步分析.结果表明,Pu在高盐地下水环境中的存在形式及地质介质矿物组成是影响Pu在高盐地下水中吸附的主要因素.