垃圾填埋场覆土中的甲烷氧化与反硝化特性

垃圾填埋场的CH4和渗滤液氮是两大污染因子。填埋覆土中因能进行CH4氧化而具有削减填埋场CH4排放的功能。同时,CH4可作为碳源促进反硝化。为此,该文研究了填埋场覆土中的CH4好氧氧化-反硝化耦合(AME-D)特性,以期为填埋场同步强化控制CH4排放和氮污染提供依据。结果表明:CH4、O2和NO3--N均显著影响填埋覆土中的CH4去除(p<0.05),三者影响的大小顺序为CH4>O2>NO3--N,且CH4和O2具有交互作用(p<0.05);CH4去除量随着初始CH4、O2体积分数的增大而增加,且与O2体积分数呈正相关关系(n=144,r=0.786,p<0.01)。CH4、O2和NO3--N明显影响CO2产生(p<0.01),且CH4和O2、O2和NO3--N均对CO2产生有交互作用(p<0.01)。CH4和O2对N2产生有明显影响(p<0.01),且两者有交互作用(p<0.01),NO3--N质量分数对N2产生影响不明显,但NO3--N和O2对N2产生有交互作用。低O2体积分数下(<5%),添加NO3--N能促进N2产生,高O2体积分数下(≥10%),NO3--N对N2产生影响不明显。C/O比对AME-D的影响与CH4和O2体积分数有关,比较合适的C/O比为0.5～1。该试验条件下,当CH4和、O2的体积分数分别为20%,NO3--N质量分数为100mg/kg时,耦合效果最佳。该文可为垃圾填埋场CH4排放生物控制提供参考。

广东省高分辨率温室气体排放清单及特征

根据典型城市调查与统计数据收集得到的广东省活动水平数据,采用自上而下和自下而上相结合的排放因子法和GIS技术,建立了广东省2018年3 km×3 km高分辨率温室气体排放清单.估算范围包括能源活动、工业生产过程、农业活动、土地利用变化和林业、废弃物处理以及电力调入(出)间接排放等6大类CO_(2)、CH4和N_(2)O这3种温室气体.结果表明,广东省2018年CO_(2)、CH4和N_(2)O的排放量分别为8.5×108、1.9×10^(6)和1.1×10^(5)t,以CO_(2)当量计分别为8.5×10^(8)、4.0×10^(7)和3.4×10^(7)t,合计9.2×10^(8)t.CO_(2)是广东省主要的温室气体排放种类,占全省温室气体总排放量的92.0%,能源活动和电力调入(出)间接排放是广东省温室气体排放的主要部门,排放占比分别为77.9%和7.6%,合计占比为85.5%.从温室气体排放的空间分布情况来看,全省大部分地区温室气体表现为排放源,部分区域表现为汇;温室气体排放主要集中在珠三角地区,并呈现一定的沿路网和航道分布的特征;温室气体高排放网格主要为大型电厂、钢铁厂和水泥厂等高耗能企业所在地.

矿化垃圾中的甲烷氧化-反硝化耦合特性研究

设计全因素实验研究了填埋龄10～12年的矿化垃圾中的甲烷氧化反硝化耦合特性.结果表明,每g矿化垃圾中甲烷氧化菌、反硝化细菌可达109个数量级,适合作为甲烷氧化-反硝化耦合反应介质.CH4、O2和NO3--N浓度对CH4去除有明显影响(p<0.01),其大小顺序为CH4>O2>NO3--N,且3种因素具有显著的交互作用(p<0.01).NO3--N对甲烷氧化的抑制或者促进作用主要与环境中的O2浓度和C/O比有关.相对较低的CH4初始浓度和较低的C/O、C/N比有利于甲烷氧化和反硝化作用耦合,而且反应产物中N2O含量较低.当CH4、O2浓度分别为10%,20%时,甲烷去除率能达到97.7%,产生的N2含量为11.5%以上,且N2O的产生量低于0.2%.

广东省人为源BC、OC排放清单建立与校验

根据收集的人为源活动水平数据和最新的排放因子,采用"自下而上"和"自上而下"相结合的排放因子法建立了广东省2012年人为源BC、OC排放清单.结果显示,2012年广东省人为源BC、OC排放量分别为53.5×103、78.8×103t.BC排放主要来自道路移动源和生物质燃烧源,贡献率分别为30.1%和29.4%,生物质燃烧源和餐饮源是主要的OC排放贡献源,贡献率分别为48.5%和16.9%.建立的BC、OC排放源清单仍然具有较大的不确定性,分别为-66%~154%和-63%~126%.其中,道路移动源和生物质燃烧源是主要的不确定贡献源,餐饮源和扬尘源次之,不确定性主要来自由质量分数间接得到的BC和OC排放因子.最后,采用清单结果横向比较法和基于环境监测浓度结果对比法2种方法对本研究的结果进行了校验,结果表明,本研究清单结果基本合理.建议统一不同排放源成分谱的建立方法,加强排放源颗粒物测试,并重视清单结果校验的研究以降低不确定性,从而改进BC、OC排放源清单.

湛江市新增大型工业项目对空气质量的影响

为定量评估湛江市新增大型工业项目对其空气质量的影响,文章估算了湛江市2015年以来新增大型工业项目的主要大气污染物排放量,并采用WRF-CMAx定量评估其排放对湛江市PM_(2.5)和臭氧浓度的影响,结果显示:(1)新增项目SO_(2)、NO_(x)、PM_(10)、PM_(2.5)和VOCs排放总量分别为1415.8、7436.1、1417.3、629.5和2469.6 t,主要来自炼铁和原油加工及石油制品制造行业,且分布在经开区(东海岛);(2)在2021年气象条件下,新增项目对湛江市各国控点年均PM_(2.5)浓度的贡献在0.136~0.283μg/m^(3),全市平均值为0.210μg/m^(3),影响最大的为7月;对臭氧最大8 h滑动平均值的贡献在0.042~4.557μg/m^(3),全市平均值为0.912μg/m^(3),4月贡献最大;对臭氧最大小时浓度的贡献在1.274~13.484μg/m^(3),全市平均值为5.463μg/m^(3),7月贡献最大;(3)在2022年9月气象条件下,新增项目对湛江市各国控点年均PM_(2.5)的贡献浓度在0.384~0.693μg/m^(3),全市平均值为0.538μg/m^(3);对臭氧最大8 h滑动平均的贡献在-0.008~1.113μg/m^(3),全市平均值为0.389μg/m^(3);对臭氧最大小时浓度的贡献在0.003~8.354μg/m^(3),全市平均值为1.573μg/m^(3)。该研究可为湛江市大气污染防治提供科学依据。

基于观测和机器学习的珠三角臭氧污染季节特征演变及成因分析

受前体物排放和气象因素变化的综合作用,臭氧污染时空特征呈现出明显的演变态势.本文利用2013-2021年广东省国控站监测数据,结合观测长时间趋势分析和机器学习等多种手段,分析了珠三角地区臭氧污染的季节特征演变、季节特征演变的空间差异以及导致其季节演变的原因.结果显示,2013-2021年珠三角地区臭氧污染呈明显的上升态势,其MDA8年平均浓度每年平均上升1.80μg·m^(-3).秋季是珠三角臭氧污染的频发季节,但不同季节臭氧上升态势存在差异,其中春季臭氧上升趋势最明显(3.1μg·m^(-3)),冬季(2.4μg·m^(-3))和秋季(2.1μg·m^(-3))其次,夏季最低(0.98μg·m^(-3)),使得珠三角臭氧污染有向春冬两季扩散蔓延的趋势.不合理的NO_(x)/VOCs减排是导致珠三角臭氧整体往春冬延伸的主导因素.呈现出明显春冬延伸特征的站点多处于珠三角腹部地区,在秋、冬、春季节,珠三角腹部地区多为VOCs控制区.进一步分析还显示,ΔO_(3)/ΔNO_(2)与臭氧上升趋势呈现显著的负相关,表明VOCs控制区越强烈的地区,秋、冬、春季臭氧上升趋势越明显.部分站点的臭氧污染向春冬蔓延扩散并不明显,这些站点大多处于沿海地区,其臭氧形成相比腹部地区站点更容易受到气象条件变化的影响.

广东省夏秋季臭氧污染与台风的关系分析

分析了广东省2015—2021年的臭氧浓度特征,选取2018—2020年台风相对活跃的夏秋季(7—10月)作为研究时段,研究了广东省臭氧污染与台风之间的关系.结果表明,2015—2021年,广东省臭氧浓度经历了先升后降的变化过程,2019年,广东省臭氧第90百分位数浓度达到了有监测数据以来的最高值,但仍未超过国家二级标准限值.广东省在春季与秋季臭氧超标天数较多,且近年来冬春季臭氧超标情况在加剧,秋季臭氧超标情况有所好转.7—10月,广东省约81%的臭氧污染与周边台风活动有关,在受台风影响的污染天中,有约80%发生在台风距离广东2500 km范围内.深圳与汕尾臭氧污染与台风活动关系最密切,夏秋季,超过9成的污染天与台风活动相关;汕头、珠海、中山、茂名、阳江、江门等沿海城市夏秋季臭氧污染天中超过8成与台风活动相关.内陆城市臭氧污染与台风的关联性相对较小,梅州臭氧污染与台风活动关联最小.与在东南亚、我国海南或广东登陆的台风相比,北上的台风更容易导致广东地区出现臭氧污染.在台风外围下沉气流的影响下,珠三角中部等主要大气污染物排放区域及周边容易出现大范围晴热高温天气;水平风速低,水平扩散条件不利;下沉气流导致垂直扩散条件不利;风向的转换易造成珠三角中部的臭氧与其前体物向下风向城市输送,从而导致下风向城市也会在珠三角中部城市出现污染后发生较严重的臭氧污染.

轻型汽油车稳态工况下的尾气排放特征

选取不同排放标准的127辆轻型汽油客车和10辆轻型汽油货车为研究对象,利用便携式车载测试系统(portable emission measurement system, PEMS)结合台架稳态工况(acceleration simulation mode, ASM),探究了不同工况与车辆参数对轻型汽油车气态污染物二氧化碳(CO2)、一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)、碳氢化合物(HC)和甲烷(CH4)排放的影响.结果表明,轻型汽油车气态污染物在怠速工况下的排放率较低,仅为加速工况和匀速工况的22.9%和25.8%.污染物排放特征与工况密切相关,CO2和NOx在加速工况时的排放率小于匀速工况,而CO、HC和CH4在加速工况时的排放率却大于匀速工况.在低速稳态下,轻型汽油客车和轻型汽油货车CO2、CO、NOx、HC和CH4的排放因子分别为383.20、 2.98、 1.60、 0.14和0.03 g·km-1和360.66、 2.64、 1.61、 0.005 5和0.002 7 g·km-1.排放标准的加严带来了明显减排效果,CO、NOx、HC和CH4的排放因子从国Ⅰ~国Ⅴ分别下降了87.5%、 97.3%、 97.9%和86.4%.车龄、行驶里程和基准质量与车辆污染物的排放存在非线性关系,发动机排量与机动车的尾气污染物的排放呈正相关.

广东省居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放趋势研究

居民生活直接能源消费是重要的大气污染物和温室气体排放来源,识别其历史排放趋势是科学制定管控策略的基础.然而目前我国尚缺乏省级尺度居民生活能源消费排放趋势的研究.以广东省为研究对象,通过广泛收集居民生活直接能源消费数据和排放因子,建立了2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放清单,并采用情景分析法量化了能源结构变化对居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放的影响.结果表明:①2006—2017年居民生活直接能源消费排放的大气污染物和温室气体均呈下降趋势,CO、PM_(2.5)、BC、OC、CH_(4)、CO_(2)和N_(2)O排放量分别下降70%、59%、59%、66%、77%、30%和73%;②城乡贡献上,乡村居民生活直接能源消费是大气污染物和温室气体排放的主要来源,排放分担率分别在70%和60%以上;③空间分布上,2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放主要集中在粤东、粤西传统燃料消费量较高的地区,以及广州、东莞和深圳等人口密度较大的城市地区;④能源结构清洁化所致的2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体减排比例为38%~88%;⑤以2025年为目标年,居民生活能源结构持续清洁化发展能够进一步降低居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放,尤其对CO、PM_(2.5)、BC、CH_(4)和N_(2)O的减排比例均在80%以上.