Pd/CeO_(2)上乙酸丁酯高效深度氧化性能与机理研究

新能源汽车和相关领域中,对于典型含氧挥发性有机物乙酸丁酯的治理越来越重要。通过引入0.5%的Pd来调节CeO_(2)-U催化剂的表面结构和理化性质,并与含等量Pd的Al_(2)O_(3)和TiO_(2)进行对比,通过SEM、XPS、in-situ DRIFTS等手段对催化剂进行表征,以探究Pd和Ce活性组分间的协同作用对乙酸丁酯(BA)催化氧化性能的影响。研究结果表明,在220℃下引入Pd使CeO_(2)-U的CO_(2)产率由77.8%提高至90.7%,明显促进了BA的深度氧化进程,缓解了CO_(2)选择性滞后的问题。Pd的引入改善了CeO_(2)中晶格氧的移动性和反应性,增加了表面Ce^(3+)的含量,提高了表面氧空位浓度。结合in-situ DRIFTS图谱分析,证实了Pd/CeO_(2)-U上BA的催化氧化机理,即在低温段(T<200℃)遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理,在高温段(T>200℃)遵循Mars-van Krevelen(MvK)反应机理,并且发现中间产物羧酸盐的分解为关键的控速步骤。本研究结果可为相关领域乙酸丁酯的治理提供借鉴。