高品质锰掺杂二维二硒化钼晶体的光与物质相互作用

最近,将磁性掺杂引入到二维硫族化合物中从而调控自旋电子学及谷电子学的研究引起了科学界的广泛关注.本文通过化学气相转移生长技术,实现了二硒化钼高达2.9%原子丰度的锰掺杂,并采用光谱学技术研究了晶体及解理的少层样品中光与物质相互作用.我们发现掺杂抑制了带电激子的发光,激子发光具有更长的时间寿命,同时面内E_(2g)^(2)和面外A_(1g)声子振动模式分别呈现出显著的蓝移和红移.此外,锰掺杂增强了能谷塞曼劈裂约50%,并保持了发光线偏振度对磁场的依赖关系.第一性原理计算显示,锰掺杂替代原子形成自旋极化的深能级,导致缺陷势场更倾向于捕获激子.锰掺杂降低了原子间的相互作用力常数,可以解释面外A_(1g)声子振动模式的红移.锰原子及最近邻的钼和硒原子带有显著的磁偶极,其交换作用影响了缺陷捕获的激子,从而增强了实验中观察到的g-因子.