活性焦孔结构与含氮官能团协同构筑对低温NO还原特性影响

低温NH_(3)-SCR是排烟温度低的非电力行业烟气脱硝的重要技术选择,低成本、结构可调性好的碳材料是最具潜力的低温NH_(3)-SCR催化剂之一,但面临脱硝效率低的瓶颈。本文以低成本、大储量准东煤为原料,基于一步催化活化工艺制备了具有典型孔隙配组与含氮官能团的活性焦催化剂,探究了活性焦孔隙配组与表面官能团对不同烟气条件下低温NH_(3)-SCR的影响。研究结果表明分级孔与含氮官能团对NH_(3)-SCR均有显著促进作用,兼具分级孔与含氮官能团的氮掺杂分级孔活性焦由于同时改善了传质通道与反应动力学,具有最优的NH_(3)-SCR性能,160℃条件下的脱硝效率高达83.5%,相比氮掺杂微孔活性焦、无掺杂分级孔焦和微孔活性焦分别提升了14.0%、26.5%和110.9%;在SO_(2)或H_(2)O存在条件下,分级孔和含氮官能团对NH_(3)-SCR性能的提升作用更加明显,微孔活性焦脱硝效率会由39.6%衰减至13.8%和34.9%,而氮掺杂分级孔焦脱硝效率有所提升,达86.4%和86.7%,这可能与官能化分级孔环境强化不同烟气组分间的协同效应有关。探明了碳基低温NH3-SCR性能与碳材料理化结构之间的依存关系,为发展高性能碳基低温NH3-SCR技术提供了新思路。