聚氯乙烯微塑料的原位光解老化及其对土壤微生物群落的影响

近年来,微塑料污染越来越受到大众和科研人员的关注.微塑料被报道在水体、土壤和大气中广泛分布,它们在环境中可能受到物理、化学或生物作用而发生老化现象.目前大部分关于微塑料老化的研究都是在水环境中进行的,同时,有关微塑料的老化研究主要采用离线技术进行表征,只能测定微塑料老化前后的结构变化,不能准确认识微塑料界面反应过程,因此,亟待开发微塑料老化过程的在线监测技术及研究其在非水相环境中的老化过程.研究污染物性质的目的之一是为研究其环境影响提供理论依据,因此,本研究选择了聚氯乙烯(PVC)农业地膜在空气中老化后进入土壤的环境过程,搭建了单颗粒微塑料的显微-傅里叶变换红外光谱原位监测装置,从分子水平揭示了PVC微塑料的光化学转化过程,同时也探究了老化后PVC微塑料对土壤微生物群落所产生的影响.

亚硫酸盐对三价砷在土壤中氧化固定作用机制研究

土壤中硫的氧化还原过程对砷的释放与固定具有重要的影响,但有关硫形态对三价砷(As(Ⅲ))的氧化过程的机制与贡献并不清楚。基于此,本研究以土壤中普遍存在的硫转化中间产物亚硫酸盐为研究对象,研究其对土壤中As(Ⅲ)的氧化固定机制。结果表明,亚硫酸盐显著促进了土壤中As(Ⅲ)的氧化,与对照组相比,10 h内土壤悬液中As(Ⅲ)的氧化效率提高了近30%,而土壤固相提取态As(Ⅲ)氧化更加明显,吸附态As(Ⅲ)浓度从73.53μg/L降低至35.27μg/L;与此同时亚硫酸盐的加入显著降低了溶液中总砷含量,促进了砷在土壤中的固定。通过电子顺磁共振技术分析发现亚硫酸根自由基(SO·;)是As(Ⅲ)氧化的主要动力,而铁离子与亚硫酸根耦合是形成自由基的主要机制。综上,亚硫酸盐显著促进土壤中As(Ⅲ)的氧化及固定。

Fe^(Ⅲ)-TAML/H_(2)O_(2)体系催化氧化四溴双酚A的pH依赖性

四酰胺基六甲基苯基环铁配合物(Fe^(Ⅲ)-TAML)因其对芳香类有机污染物的高活性和选择性而备受关注.在这些芳香类有机污染物中,Fe^(Ⅲ)-TAML对酚类化合物表现出很高的降解效率.然而,以前的研究表明,Fe^(Ⅲ)-TAML/H_(2)O_(2)体系对酚类物质的降解除了反应活性具有很强的pH依赖性之外,酚类物质的降解路径和产物也会随p H变化而产生差异.本研究通过Fe^(Ⅲ)-TAML/H_(2)O_(2)体系在近中性和碱性条件下对四溴双酚A(TBBPA)的降解,发现TBBPA的降解速率具有显著的p H依赖性,并随着pH升高而升高.与碱性条件不同,在中性条件下可以检测到耦合产物,表明Fe^(Ⅲ)-TAML/H_(2)O_(2)体系对TBBPA的降解路径也表现出显著的p H依赖性.此外,本研究对TBBPA及其不同p H条件下的降解产物也进行了毒性评估,发现近中性条件下生成的耦合产物具有更高的急性毒性和慢性毒性.这项工作揭示了高价铁配合物催化氧化有机污染物的反应机理,评估了有机污染物及其降解产物的毒性,为Fe^(Ⅲ)-TAML的实际应用提供理论指导.