中国内地和印度黑碳气溶胶对东亚冬季气候的影响研究

黑碳(BC)气溶胶(简称黑碳)对区域和全球气候变化具有重要影响。为了进一步认识亚洲地区黑碳的区域气候效应,本文使用新一代的区域气候—化学模式RegCM4,研究了来自印度和中国内地的黑碳排放对东亚冬季气候的影响。结果表明:来自中国内地和印度的黑碳排放可导致东亚地区黑碳的区域平均柱含量、大气顶和地表有效辐射强迫分别变化了+1.78 mg m^(−2)、+1.98 W m^(−2)和−2.17 W m^(−2)。中国内地和印度黑碳对东亚气候的影响机制相同。印度黑碳对东亚冬季气候的影响主要通过对大气动力过程的调整来实现,由此造成的散射气溶胶浓度增加可导致该区域850 hPa附近和地表气温降低,而中国内地的黑碳还可直接影响东亚气候,其加热效应可导致该区域大部分地区850 hPa附近的气层变暖。由于中国内地黑碳在东亚地区占主导,其在影响东亚区域气候变化方面发挥着更重要的作用。总体而言,两地总的黑碳会造成850 hPa高度附近云量减少和气温升高;地表日照时数减少,气温、感热通量和地表蒸发量下降;边界层高度降低和散射气溶胶的柱含量上升。研究结果还进一步反映了东亚冬季气候对不同排放黑碳的响应表现出了一定的非线性。

南京市细颗粒物来源解析研究

细颗粒物现已成为南京大气中的首要污染物,研究细颗粒物的来源可以为大气环境管理和污染控制对策提供科学依据.本文通过对南京市2011年8月(8.4—8.17)、11月(10.28—11.16)、2012年1月(1.19—1.31)、3月(3.12—3.31)草场门、固城湖环境监测子站的PM2.5观测样品和各排放源源样品进行浓度和化学成分的特征分析比较,结合化学质量平衡模型(CMB)解析南京城区和郊区细颗粒物来源,确定不同排放源对细颗粒物浓度的贡献率.结果表明,草场门、固城湖两观测站点PM2.5浓度四个月平均值分别为(100.9±45.2)μg·m-3、(85.4±37.8)μg·m-3,月均浓度值在8月最低,分别为82.7μg·m-3、50.4μg·m-3,草场门月均浓度在3月最高,为134.7μg·m-3,固城湖月均浓度在1月最高,为94.3μg·m-3.细颗粒物最主要的化学成分是NO-3、SO2-4、OC、NH+4、EC、Ca、Cl-、K、Fe、Al、Na等,各类排放源分别为煤烟尘、冶炼尘、土壤尘、汽车尾气、二次气溶胶.草场门、固城湖两个站点细颗粒物中贡献最大的源为二次无机盐气溶胶(63.9%、65.1%),其次为汽车尾气(12.5%、16.5%).可见,为了减轻南京细颗粒物浓度水平,工业源和汽车尾气应为控制重点.

无锡市分级颗粒物来源解析研究

在无锡市崇宁和旺庄环境监测子站,通过对分级颗粒物进行不同季节(2014年4、7、10、12月)的采样,同时对当地颗粒物主要排放源进行采样,并对受体和排放源样品浓度和化学成分进行特征分析,结合化学质量平衡(CMB)模型解析无锡市城区和工业区分级颗粒物来源,确定分级颗粒物不同排放源的贡献率.两个观测站点,PM10年均浓度分别为143.1μg·m^(-3)(崇宁站)、119.9μg·m^(-3)(旺庄站);PM_(2.1)平均质量浓度分别为71.9μg·m^(-3)(崇宁站)、65.3μg·m^(-3)(旺庄站);PM_(1.1)年平均质量浓度分别为53.7μg·m^(-3)(崇宁站)、49.9μg·m^(-3)(旺庄).崇宁站各级颗粒物平均质量浓度均要高于旺庄站,季节差异上,颗粒物浓度在冬季明显高于其他三个季节.分级颗粒物最主要的化学成分是NO_3^-、SO_4^(2-)、OC、NH_4^+、EC、Ca、Cl^-、K、Fe、Al、Na等,通过质量重构方法后最主要的化学组分依次是颗粒态有机物(POM)、硫酸根(SO2-4)、硝酸根(NO-3)、铵根(NH_4^+)、地壳元素(CM)、其它水溶性离子、元素碳(EC)和微量元素.利用CMB模型计算得到,无锡市PM10的排放源主要为二次硝酸盐(18.2%)、二次硫酸盐(17.3%)、土壤扬尘(9.0%),PM_(2.1)最主要的三类排放源依次是二次硝酸盐(26.4%)、二次硫酸盐(22.6%)和电厂燃煤(7.3%),PM_(1.1)的排放主要来自二次硝酸盐和二次硫酸盐,分别可以达到26.6%和22.5%.分级颗粒物来源解析结果可以看出,粗粒径颗粒物主要来自于扬尘类、汽车尾气和工业过程,细粒径颗粒物主要来自汽车尾气和工业过程.为了减轻无锡市颗粒物浓度水平,重点是控制燃煤、工业生产活动中大气污染物的排放,同时要加强城市建设中的扬尘和交通废气控制.

2016年春节期间上海市空气质量分析

本文对2016年春节期间(2月7—13日)上海市空气质量及其成因进行了分析,并与2014年和2015年同期空气质量进行对比。结果表明:2016年春节期间上海市空气质量以优良为主,仅正月初一受除夕夜烟花爆竹燃放及不利大气扩散条件的影响,为三级轻度污染;通过对春节期间气象条件、后向轨迹及全国污染分布分析可知,除夕夜上海市大气扩散条件较差,有利于污染物在本地累积,另外上游地区污染物向本地输送也是造成2016年上海市除夕夜空气污染的主要原因之一;通过对比分析上海市烟花禁燃区域内外PM_(2.5)小时浓度的变化及PM_(2.5)浓度差值的绝对值可知,烟花禁燃对污染排放具有一定的控制作用。通过对2014—2016年春节期间上海市PM_(2.5)浓度的分析可知,总体2016年春节期间细颗粒物PM_(2.5)污染明显低于2014年同期,与2015年同期相比2016年春节期间空气质量具有PM_(2.5)峰值浓度低且污染持续时间短等特点,春节期间由于停产和停工使排放源减少,因此对上海市空气质量的改善效果明显。

南京城区夏秋季能见度与PM_(2.5)化学成分的关系

为研究南京细颗粒物PM2.5化学成分与能见度的关系,于2011年8月4∽17日和2011年10月31日∽11月11日在南京城区采集PM2.5样品并分析其化学成分,同时对能见度、PM2.5、相对湿度等进行了同步观测.结果表明：南京城区夏季采样期间的能见度高于秋季,分别约为10.9km、7.5km,低能见度天PM2.5质量浓度较高,能见度与PM2.5的相关系数为-0.75.水溶性离子和总碳分别占PM2.5质量浓度的38%和26%,其中与能见度相关性较显著的是NO3-、SO42-、NH4＋、EC.总消光系数的主要贡献者是颗粒物,达98.2%.8月首要消光组分是硫酸铵（NH4）2SO4,占47.0%,有机碳OC和硝酸铵NH4NO3分别占19.2%和14.3%;而11月是NH4NO3、（NH4）2SO4和OC,分别占29.3%、28.7%、26.8%.对不同相对湿度下的能见度和PM2.5化学成分进行拟合.进一步根据WRF/Chem细颗粒物化学成分模拟结果,分别利用拟合关系式和美国IMPROVE关系式,对2011年8月和11月能见度进行计算,与观测对比发现,利用本文拟合关系式计算的能见度结果优于IMPROVE关系式.

基于无人机垂直观测的南京PM2.5污染个例研究

为了深入理解边界层内气温、相对湿度对PM2.5垂直分布和近地面污染的影响,本文使用搭载了多参数大气环境探测传感器的无人机对南京2017年12月3~4日和12月23~24日的PM2.5浓度、气温和相对湿度进行垂直观测,结合对气象数据的分析及HYSPLIT4(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory version 4)轨迹计算模式的应用,对这两次PM2.5的垂直分布特征及污染过程的成因进行了分析。结果表明,PM2.5浓度和相对湿度呈明显的正相关关系,在12月23~24日的6次观测中相关系数均值达到0.96。逆温层下部,PM2.5浓度和相对湿度高且垂直差异较小;逆温层以上,PM2.5浓度和相对湿度随高度升高而迅速降低。由于大气扩散条件较差,导致PM2.5在华北平原南部不断累积,之后受到高压系统的影响分别向南和东南转移。这两次PM2.5污染过程都明显受到外部输送的影响,大气逆温对PM2.5和水汽的向上输送有明显的抑制作用,外部输送和局部逆温是导致这两次PM2.5污染的主要原因。

无锡市细颗粒物理化特征和来源解析研究

研究在无锡市两个站点进行细颗粒物采样,获得了不同季节代表月份(2014年4、7、10、12月)和重污染天气条件下(2015年1月)PM2.1的质量、化学元素、水溶性离子以及碳组分的浓度并进行分析,结合化学质量平衡模型(CMB model)计算了无锡市全年以及重污染天气下不同排放源对细颗粒物的贡献,结合排放清单对二次气溶胶进行再解析,得到最终的排放源贡献结果.无锡全年平均PM2.1浓度为68.6μg·m^(-3),崇宁站浓度(71.9μg·m^(-3))高于旺庄站浓度(65.3μg·m^(-3)),冬季浓度高于其它季节,平均可达85.7μg·m^(-3),重污染天气浓度为122.8μg·m^(-3),明显高于全年平均水平.细颗粒物中最主要的化学成分是二次无机盐离子(36.4%)和碳组分(29.1%),重污染情况下有机碳成分明显升高,可以达到38.4%,表明二次有机气溶胶的转化生成和积累老化是细颗粒物浓度升高的主要原因.利用CMB模型解析得到无锡全年PM2.1来源贡献比例,各类排放源贡献依次是二次硝酸盐(26.4%)、二次硫酸盐(22.6%)、二次有机气溶胶(7.8%)、电厂燃煤(7.3%)、土壤扬尘(6.5%)、柴油车尾气(6.4%)、汽油车尾气(4.1%)、秸秆焚烧(3.4%)、建筑扬尘(3.3%)、城市扬尘(2.5%)、海盐气溶胶(2.2%)、餐饮油烟(1.1%)、钢铁冶炼(1.0%),可以看出无锡市细颗粒物排放贡献主要来自于二次气溶胶的转化生成、汽车尾气和扬尘类的贡献.基于本地排放清单进行二次来源解析,得到无锡全年各类排放源贡献依次为电厂燃煤(30.68%)、钢铁冶炼(13.92%)、其它工业(10.48%)、秸秆焚烧(3.49%)、汽油机动车尾气(6.50%)、柴油机动车尾气(8.80%)、船舶(0.44%)、建筑机械(0.66%)、民航飞机(0.03%)、建筑扬尘(3.3%)、土壤扬尘(6.5%)、城市扬尘(2.5%)、餐饮油烟(1.1%)、海盐(2.2%)、其它来源(9.40%),结合二次解析计算,可以看出无锡市细颗粒物排放贡献主要来自于电厂燃煤、工业冶炼、汽车尾气,因此应该加强对燃煤和工业生产活动的管控,控制机动车尾气排放,大力发展清洁能源.

基于数值模拟的青岛市O3快速来源解析

为了建立臭氧污染快速来源解析方法,提高解析结果的时空分辨率,以2017、2018年青岛市环境空气质量精细化管理实践为契机,利用CAMx-OSAT模型的污染源识别与追踪技术,预测解析未来时段特别是污染期间不同区域、行业的排放源对目标站点O3浓度的贡献量和贡献率。结果显示:模拟的春、夏季2个时段青岛市的O3来源主要为工业、电厂、交通、生活源,2个时段的模拟结果本地和外来源中工业源的贡献分别占62. 0%和65. 0%,交通源分别占24. 5%和16. 0%,生活源分别占8. 4%和8. 0%,电厂源分别占5. 0%和11. 0%,O3高浓度污染时,工业源的贡献上升明显,青岛市的O3浓度外来源的贡献约占40%~80%。该数值模型O3来源解析及预测方法已成功用于青岛市的空气质量精细化管理及应急管控。

宜兴市细颗粒物化学特征和来源解析

通过在宜兴市3个监测站点对细颗粒物(PM_(2.5))开展不同季节采样,对样品做化学分析,结合化学质量平衡(CMB)模型解析PM_(2.5)来源贡献。结果表明,宜兴市PM_(2.5)年均质量浓度为37.5μg/m^3,冬季质量浓度最高,为53.1μg/m^3。PM_(2.5)主要化学成分为SO_4^(2-)、NO_3^-、OC、EC、NH_4^+、Cl^-、Ca、Na、Al。PM_(2.5)的主要排放源贡献为二次硫酸盐(21.0%)、二次有机气溶胶(14.9%)、二次硝酸盐(14.1%)和燃煤电厂(8.0%)。利用本地排放源清单进行二次来源解析,得到全年主要排放源贡献为工业(33.1%)、燃煤(23.1%)、移动源(17.6%)、扬尘(9.3%)和其他来源(16.9%)。减轻颗粒物污染,重点是控制工业生产、燃煤及机动车中的排放。

江阴市细颗粒物来源解析研究

在江阴市采集了不同季节的细颗粒物样品,并对细颗粒物样品和排放源样品进行化学组分特征分析,结合化学质量平衡(CMB)模型解析细颗粒物来源贡献,确定细颗粒物不同排放源的贡献率。结果表明,江阴市2016年PM_(2.5)年均质量浓度为50.7μg/m^3,4个季节质量浓度分别为春季70.5μg/m^3、夏季32.4μg/m^3、秋季36.5μg/m^3、冬季63.5μg/m^3。利用CMB模型计算得到,江阴市PM_(2.5)的最主要的排放源为二次硫酸盐(18.3%)、二次硝酸盐(15.9%)、二次有机气溶胶(14.9%)、燃煤电厂(12.0%)。通过二次来源解析得到综合排放贡献为燃煤(30.7%)、工业(30.7%)、移动源(13.5%)、扬尘(12.6%)、其他来源(12.5%)。为了减轻江阴市颗粒物浓度水平,重点是对工业生产活动、燃煤中的污染物排放以及城市机动车废气的控制。

宜兴市臭氧和挥发性有机物的浓度特征研究

于2016年对宜兴市大气挥发性有机物(VOCs)和臭氧(O_3)的变化特征进行了分析。结果表明,宜兴市O3年均值为62.92μg/m^3,其中冬季值最低(31.19μg/m^3),夏季值最高(94.96μg/m^3)。φ(VOCs)为(11.00~42.45)×10^(-9),其中丙酮(12.7%)、乙酸乙酯(8.8%)和丙烯(3.3%)等在VOCs中占比位于前3位。各站点φ(甲苯)/φ(苯)>2,全年的φ(甲苯)/φ(苯)>φ(乙苯)/φ(苯)>φ(间、对二甲苯)/φ(苯)。指出VOCs主要来源为有机溶剂和道路交通,并受到一定的外来输送影响。各站点φ(VOCs)/φ(NOx)为0.94~2.44,O3处于VOCs敏感区。

湖北咸宁细颗粒物PM_(2.5)来源

为了解咸宁细颗粒物(PM_(2.5))来源,对2019年在湖北咸宁两个环境受体点位采集的不同季节大气中PM_(2.5)样品中的主要成分和化学元素进行统计研究;通过颗粒物排放源采样建立本地特征源谱,用化学质量平衡(CMB)受体模型解析其来源;通过VOCs离线监测数据分析其中二次气溶胶(SOA)生成关键组分,并对关键组分进行来源解析.结果表明,咸宁市PM_(2.5)超标情况主要出现在冬季,PM_(2.5)中主要化学成分以水溶性无机盐和含碳组分为主;一次解析揭示硝酸盐、硫酸盐和铵盐等的二次转化对PM_(2.5)浓度的贡献最大,总贡献率在45%以上;二次解析揭示工业源、机动车源及电厂对PM_(2.5)浓度的贡献最大;VOCs对二次有机气溶胶贡献最高的组分为芳香烃,关键组分为苯、甲苯、间/对-二甲苯和乙基苯,对关键组分来源分析发现主要来源为溶剂使用.控制工业排放、机动车排放及调整能源结构是目前控制咸宁PM_(2.5)的主要途径,同时也要考虑控制溶剂排放的芳香烃.

基于数值模式的细颗粒物来源解析

传统的颗粒物来源解析是通过受体采样和化学组分分析开展,该方法主要适用于有限的采样点位和时段.为了提高颗粒物来源解析结果的时空分辨率,发展了以数值模式和受体模型相结合的颗粒物来源解析技术.基于南京大学自主研发的区域大气环境模式(RegAEMS)和基于正定矩阵因子分解法的受体模型(PMF),以2014年南京青年奥林匹克运动会(简称青奥会)为例,开展了细颗粒物的来源解析研究.结果表明,RegAEMS可以较好地模拟南京市PM_(2.5)浓度及其主要化学组分,与同期基于手工采样分析的结果基本相当.进一步利用PMF模型计算不同类型排放源的贡献,发现南京青奥会期间(2014年7~9月)PM_(2.5)的来源依次是二次有机气溶胶(25.9%)、燃煤(16.5%)、硫酸盐(14.5%)、硝酸盐(12.6%)、机动车尾气(12.0%)、扬尘(11.7%)和工业生产(6.9%).比较发现,本方法解析出来的PM_(2.5)主要排放源贡献与基于离线采样分析的源解析结果基本一致.此外,基于数值模式和受体模型的源解析结果还反映出了青奥会中期电厂燃煤和工业生产的排放对颗粒物的贡献要明显低于青奥会前期和后期,表明青奥会期间对工业生产和电厂燃煤的污染控制措施起到了有效作用.本研究所发展的将数值模型和受体模型相结合的颗粒物来源解析方法还可以实现对未来重污染天气下的颗粒物来源贡献分析,从而为大气重污染应急管控提供科学依据.

濮阳市秋冬季大气细颗粒物污染特征及来源解析

濮阳市作为京津冀周边地区大气污染传输通道城市之一,秋冬季重污染天气频发,空气污染问题严峻.为了研究濮阳市秋冬季大气细颗粒物污染特征及其主要来源,于2017年10月15日至2018年1月13日在濮阳市3个国控点对PM2.5进行了手工膜采样与化学组分分析,并结合PMF受体模型,开展了细颗粒物来源解析研究.结果表明,濮阳市2017年秋冬季PM2.5平均质量浓度为94. 16μg·m^-3,濮水河管理处的污染状况最严重,进入采暖季后3站点均表现为重度及严重污染事件频发,轻度污染发生频率降低,重污染发生时NO2与CO浓度升高明显. PM2.5中的主要组分为水溶性离子(52.33%)、碳质组分(25.32%)和地壳元素(0.08%),NO3-的含量高而SO42-的浓度水平较低.重污染发生时,PM2.5中水溶性离子、OC、EC和K浓度都出现了明显的升高,而地壳元素浓度降低.采样期间濮阳市的硫氮转化率水平较高,大气氧化性较强,硫氮转化促进了重污染的发生.濮阳市2017年NOx、CO和VOCs排放量较高,来源解析结果表明,濮阳市秋冬季PM2.5主要来源分别为二次无机盐(37%)、工业源(16%)、二次有机气溶胶SOA(14%)、生物质燃烧源(12%)、移动源(9%)、燃煤源(7%)和扬尘源(4%).可见,二次转化在濮阳重污染的形成过程中起到重要作用,要减轻大气细颗粒物污染,需要重点控制工业源、生物质燃烧、移动源和民用散煤燃烧的排放.

青岛沿海地区一次臭氧重污染过程的特征及成因分析

近年来,青岛市夏季臭氧(O3)污染逐渐严重,深入分析青岛的O3变化特征和重污染形成机理对该地区大气污染防治具有重要意义.本文基于青岛大气监测站2017年6月1-20日的O3小时浓度数据,分析了发生在青岛沿海地区的一次持续O3重污染过程的特征,并利用数值模式进行成因分析.结果表明,本次污染过程10个监测站日最大8 h平均臭氧浓度超标率达到30%~45%,超标倍数为0.20~0.51,单站小时浓度峰值可达390μg·m^-3.同时,利用WRF-CMAQ模型对O3重污染过程进行了数值模拟、过程分析和敏感性试验.结果表明,WRF-CMAQ具有模拟臭氧重污染的能力,6月8-9日、15-16日O3重污染主要是外部输送导致,可能的机制是上游高空的高浓度O3沿气团轨迹传输,随下沉气流聚集在青岛西南部海面,随后由近地层西南向海风水平输送至青岛沿岸,而6月17日O3重污染产生的首要因素是局地光化学生成.本次臭氧污染期间,青岛大部分时间都处于前体物非敏感区,且覆盖范围广.2017年6月1-20日青岛沿海地区的臭氧污染事件大部分归因于区域传输,因此,应该加强区域联防联控,减少区域传输对城市臭氧浓度的影响.