MEO/Ce^(4+)电催化体系的蒽醌染料(RB19)降解机理与效果研究

以蒽醌染料活性蓝19(RB19)模拟染料废水,采用Ce^(4+)介体(MEO/Ce^(4+))电催化体系,对RB19进行电催化降解实验.对比了不同催化体系的降解性能,探讨了电流密度值、电解质种类及其浓度、初始Ce^(4+)浓度、初始pH等因素对MEO/Ce^(4+)体系降解RB19的效果,计算了不同降解驱动力的贡献率,并通过分析其氧化性中间物质种类及降解机理,探讨其可能的降解途径.结果表明:①MEO/Ce^(4+)电催化体系中产生的氧化活性物质主要有Ce^(4+)和羟基自由基,在降解RB19过程检测出9类中间态小分子有机物.②MEO/Ce^(4+)电催化体系氧化降解RB19的贡献率构成为:Ce^(4+)的催化氧化作用为主(占52.9%),直接电催化作用次之(占43.6%),羟基自由基的氧化作用最弱(占3.5%).③初始Ce^(4+)浓度对体系的氧化降解能力起决定性作用,电流密度值、电解质种类及其浓度、初始pH是影响体系氧化能力的关键因素.④新型MEO/Ce^(4+)电催化体系最佳反应条件为:电流密度值为228 A·m^(-2),电解质Na2SO4浓度为25 mmol·L^(-1),初始pH值为4和初始Ce^(4+)浓度为50μmol·L^(-1).在此条件下反应50 min,MEO/Ce^(4+)电催化体系对RB19的降解效果优于其他催化体系.其中,MEO/Ce^(4+)电催化体系去除率高达99.1%,是直接电催化(DET)体系去除率(43.2%)的2.3倍;而其降解速率为0.0804 min^(-1),是DET体系降解速率(0.01074 min^(-1))的7.49倍.(5)降解机理为:通过DET快速降解一部分RB19,另一部分R19则由强氧化活性物质Ce^(4+)完成.Ce^(4+)由溶液中的Ce^(3+)在阳极失去电子转化而成.Ce^(4+)快速将RB19氧化分解,最终产物为无机物(CO_(2)和H_(2))和小分子有机物.

一种新型可见光响应催化剂改性PATFC膜的制备及其抗污染性能

以AgI、氧化石墨烯(GO)和超薄g-C_(3)N_(4)(UCN)为前驱体,通过超声结合化学沉淀法合成可见光响应AgI@GO@UCN(AGU)光催化剂,然后采用氮气压滤与界面聚合结合,将AGU负载于支撑基底聚酰胺膜(PATFC膜)表面,得到AGU改性PATFC膜,并对其制备条件及其抗污染性能进行研究。结果表明:改性膜最佳制备条件为:AGU投加量30 mg,间二胺(MPD)水相溶液质量分数1.0‰,MPD浸泡时间2 min,均苯三甲酰氯(TMC)有机相溶液质量分数0.25‰,TMC浸泡时间45 s;在最佳制备条件下,改性膜纯水通量为21.84 L·(m^(2)·h)^(-1)(抽吸压力0.2 MPa),对刚果红(CR)截留率可达97.80%;亲水性能显著改善,水接触角由57.1°(PATFC原膜)降至40.7°(AGU改性膜);可见光吸收性能提高显著,改性膜最大光吸收边带由原膜的387 nm红移至488 nm;改性膜抗污染性能很好,其比通量由PATFC膜的69.54%提升至92.75%;改性膜具有良好的光催化自清洁特性,光照60 min后膜通量恢复率可达95.83%;改性膜稳定性较高,重复利用6次后其通量恢复率仍可达92.35%,对CR截留率为97.29%。