载体酸蚀预处理对CuMnCeO_(x)/堇青石催化氧化甲苯性能的影响

为解决蜂窝堇青石载体比表面积小、活性组分难以负载等问题,采用硝酸酸蚀堇青石载体并负载金属氧化物,制备了Cu-Mn-Ce/堇青石催化剂.分析了不同酸蚀强度下催化剂对甲苯催化燃烧差异的原因,在40%wt硝酸溶液中、50℃下酸蚀4 h条件下得到的催化剂对甲苯的催化性能最佳,与其他催化剂相比,其表面平均孔径为38.31 nm并有更佳的孔隙率,且在12—14 nm处以及20—30 nm处有更佳的孔径分布,其上活性组分分布极为分散,具有更小的活性颗粒尺寸.在与未经酸蚀预处理催化剂的比较中发现,经酸蚀预处理的催化剂具有更大的比表面积和多样的氧化物晶体类型,更高的Cu/Mn比例(1.72∶1.26),其中Mn^(4+)(31.1%)、Ce^(3+)(27.5%)及O_(sur)(50.9%)在其占比均高于未经酸蚀预处理催化剂.

载体碱蚀对CuMnCeO_(x)/堇青石微波催化燃烧甲苯性能的影响

催化剂比表面积的增加可以为活性组分颗粒提供大量的附着位点,从而显著提高其催化活性。使用2.5 mol·L^(−1)的NaOH溶液对蜂窝状堇青石进行碱蚀以增加其比表面积,采用等体积浸渍法制备了CuMnCeO_(x)/碱蚀堇青石催化剂,考察了碱蚀对催化剂微波催化燃烧甲苯性能的影响,并对碱蚀前后催化剂进行了BET、SEM、TEM和XRD表征。结果表明,在进气量0.12 m^(3)·h^(−1)、甲苯初始质量浓度1000 mg·m^(−3)和催化剂床层温度180℃的参数条件下,CuMnCeO_(x)/碱蚀堇青石催化剂对甲苯的去除率为97%,高出未碱蚀催化剂14%;经过5个周期(每周期120 min)的连续运行,碱蚀催化剂对甲苯的去除率稳定在92%~93%,证实碱蚀催化剂具有高的催化活性和良好的稳定性。表征结果显示,碱蚀后堇青石载体的比表面积从0.779 m^(2)·g^(−1)增加至4.054 m^(2)·g^(−1),活性颗粒以更小的尺寸均匀分布在催化剂表面,活性组分晶相更加多样性且出现Mn-Ce固溶体与Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_(4)尖晶石。上述表征结果显示,载体碱蚀对催化剂活性的提高起到了重要作用。本研究可为应用于工业VOCs废气催化燃烧的高性能催化剂制备提供参考。