锰改性铁基吸附剂对气相As_(2)O_(3)的吸附–氧化机理研究

铁基吸附剂中掺杂一定比例的锰氧化物可以提高气相砷的吸附量以及总砷中氧化态砷的比例,是一种较为有效的吸附剂改性方式。为探究气相As_(2)O_(3)在锰改性铁基吸附剂(Mn-Fe_(2)O_(3))表面的吸附氧化机理,采用密度泛函理论方法研究了该吸附剂的表面结构,发现Mn在Fe_(2)O_(3)(001)表面的掺杂可以改变该表面的结构和电荷分布,使表面活性增强,其中Mn在Fe3f位点掺杂时,Fe_(2)O_(3)(001)表面的晶格氧原子得到一定程度的活化;吸附能以及能量差的计算结果表明,Fe_(2)O_(3)(001)表面Mn的掺杂主要促进As_(2)O_(3)的吸附,而对As_(2)O_(3)氧化起的直接作用很小;O_(2)作为烟气的重要组分会在Mn-Fe_(2)O_(3)(001)表面形成吸附态氧分子,并进一步解离为活化氧原子,两者均会促进As_(2)O_(3)的氧化,其中活化氧原子与Mn-Fe_(2)O_(3)体系中的Mn相互配合,对As_(2)O_(3)的吸附氧化起主要的促进作用。