不同径高比柱状载氧体固定床CLC非均相反应及共轭传递过程的数值分析

为了解柱状载氧体的外形如何影响组分扩散与复杂间隙流动,并最终影响整体气固非均相反应性能,采用计算流体力学(CFD)方法对不同径高比的柱状载氧体的固定床化学链燃烧(CLC)过程进行了数值分析。结果表明:柱状载氧体颗粒的径高比越大,填充床反应器中气流平均速度和床层压降越大;相比于常规的圆柱载氧体颗粒,薄片状或棒状颗粒具有更大的比表面积和更短的组分扩散距离,能够缓解多孔颗粒载氧体中的内扩散限制,从而提高整体气固非均相反应速率和载氧体转化率;在相同径高比下,薄片状颗粒填充床具有更大的内扩散传质速率和对流传质速率,综合共轭传质能力更强。

结构型载氧体固定床化学链重整制氢的实验研究

采用浸渍法制备球形与拉西环形两种不同结构型Ni基载氧体,用于甲烷化学链重整制氢反应。在固定床中考察反应温度、进气水碳物质的量的比和空速对载氧体活性及稳定性的影响,并对比研究两种不同结构型载氧体的性能。结果表明:两种载氧体均可以保持较好的活性,相对而言球形载氧体更易积碳。在800℃以上时两种载氧体均具有较高的甲烷转化率及产物选择性,拉西环形载氧体在高温下性能下降得较慢。过高的水碳物质的量的比会抑制重整反应的进行,但拉西环形载氧体在高水碳物质的量的比下仍能保持较高的产物选择性。随着空速的增大,拉西环形载氧体的甲烷转化率降低,而对球形载氧体来说,当空速在3500 h^(−1)左右时甲烷转化率和氢气产率均最高。经过20次循环稳定性测试,两种载氧体颗粒均出现了不同程度的积碳烧结,其中拉西环形载氧体结构保持得较好,积碳在氧化阶段能被部分清除。

载氧体几何结构对固定床化学链燃烧影响的实验研究

使用浸渍法制备了球形与拉西环两种内扩散性能不同的铜基载氧体颗粒,在小型固定床反应器上进行了甲烷化学链燃烧实验,分析了球形与拉西环载氧体颗粒在还原反应与氧化反应中的最大温升及所需时间。结果表明:在还原反应中,甲烷进气流量能同时对拉西环载氧体的反应速率与最大温升产生影响,在总流量较大时有必要控制甲烷与氮气进气流量比;在氧化反应中,拉西环载氧体最大温升高于球形载氧体,反应温度的增大对拉西环载氧体最大温升的提升效果优于球形载氧体。