等离子体/过硫酸盐/ZnO体系高效降解水中的氧氟沙星

水中抗生素治理对生态安全及人类健康具有重要意义,低温等离子体被证实能够有效降解水中抗生素,然而其能量利用率低的问题一直限制其进一步应用.已有研究表明,等离子体激活过硫酸盐(persulfate,PS)能够提高其能量利用效率及抗生素降解效率,然而其光子及化学效应仍旧未被充分利用,能量利用率低的问题并未真正解决.基于此,本文提出采用ZnO促进等离子体激活PS降解水中氧氟沙星(ofloxacin,OFX),从而大幅度提高等离子体能量利用率及有机物的降解率.采用水热法制备了ZnO纳米颗粒,并采用扫描电镜和透射电镜对其结构进行了表征.在等离子体中加入PS后,OFX的降解率随之提高.进一步向等离子体/PS体系中加入ZnO,OFX的降解率进一步的提升.等离子体、等离子体/PS和等离子体/PS/ZnO体系对OFX的降解率分别达到53.6%、82.8%和98.9%.提高输入电压有利于OFX的降解,较低的初始浓度呈现出较高的OFX降解率.相对于酸性和中性条件,碱性条件下更有利于OFX的降解.电子自旋共振(Electron Spin Resonance,ESR)结果表明,等离子体/PS/ZnO体系能够产生·OH、·SO_(4)^(−)和^(1)O_(2),且较高的输入电压能够提高·OH、·SO_(4)^(−)和^(1)O_(2)的生成量.捕获剂实验证明,·OH、·SO_(4)^(−)、·O_(2)^(−)和^(1)O_(2)均对OFX的降解起到一定作用.等离子体放电的过程中,溶液pH逐渐降低而电导率逐渐升高.相对于去单独等离子体,等离子体/PS/ZnO体系中pH降低及电导率升高的更为明显.等离子体/PS/ZnO能够实现对OFX的矿化,矿化度可达49.6%.同时可生化性提高,COD去除率可达69.5%.通过LC-MS及DFT分析,确定了OFX的降解路径.活性物质主导的OFX的降解路径主要涉及自由基攻击吡啶环和哌嗪环.采用ECOSAR对中间产物毒性分析可知,OFX降解后其毒性降低.ZnO具有较好的重复使用性能.