分子筛材料在煤气脱H_(2)S中的研究进展

焦炉煤气和高炉煤气是重要的二次能源,其中的含硫化合物不仅会造成环境污染,还会导致后续加工利用中的催化剂中毒,很大程度上限制了其后续利用,因此H_(2)S的高效脱除是实现煤气清洁利用的必需途径。分子筛吸附脱硫技术因操作简单、运行费用低、循环再生性好、使用寿命长等优点,在煤气脱硫领域应用前景广阔。对分子筛脱除H_(2)S的相关研究和应用进行了综述,总结了脱除H_(2)S的分子筛种类和特点,归纳了分子筛脱除H_(2)S的机理,探讨了分子筛改性对脱硫性能的影响,分析了煤气中的CO、CO_(2)、H_(2) O和O_(2)等气体组分对H_(2)S的竞争吸附作用,并基于分子筛脱硫机理及与其结构特性间的关联提出了分子筛吸附材料用于煤气净化的相关建议。结果表明,分子筛具有优异的择形选择性以及酸碱位、金属位可调性,被广泛应用于H_(2)S的吸附脱除,用于脱除H_(2)S的沸石分子筛主要有斜发沸石、LTA型分子筛、FAU型分子筛、MFI型沸石分子筛、钛硅分子筛等;H_(2)S在分子筛上的吸附机理与活性位密切相关,根据活性位点的不同,分子筛吸附剂可通过羟基吸附机理、碱金属解离机理、过渡金属配位机理和表面酸碱反应机理有效脱除H_(2)S;分子筛晶体结构和表面物化性质不同,吸附H_(2)S的机理也不相同;金属元素改性和表面酸碱位调控可有效提升其脱硫性能。煤气成分也会影响分子筛脱硫性能:H_(2)O分子与H_(2)S分子结构相似,产生较强的竞争吸附;CO可与过渡金属离子,如Cu^(+)等进行配位,从而产生竞争吸附;酸性气体CO_(2)会与分子筛表面碱性位结合产生竞争吸附,此外还会与H_(2)S反应生成COS;O_(2)可引起单质硫的生成,为吸附剂再生带来困难。基于对已有研究分析,指出今后需进一步明确吸附剂的构效关系、竞争吸附的内在机制和规模化气体净化中吸附H_(2)S的动力学行为;在分子筛吸附剂应用开发过程中,需针对不同脱硫工况,匹配合适的吸附机理,使脱硫性能和再生性能达到最佳,避免或抑制煤气中其他组分对H_(2)S的竞争吸附,同时兼顾成本是其未来发展方向。

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