珠江三角洲大气光化学氧化剂(O_(x))与PM_(2.5)复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_(x)(NO_(2)+O_(3))与PM_(2.5)质量浓度的变化趋势.O_(x)+PM_(2.5)复合超标污染定义为NO_(2)和PM_(2.5)质量浓度日平均值以及O_(3)浓度日最大8 h平均值(O_(3)MDA8)同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_(2.5)年均质量浓度由(44±7)μg·m^(-3)下降至(32±4)μg·m^(-3),实现PM_(2.5)连续3 a达标.O_(x)年均质量浓度由2013年(127±14)μg·m^(-3)下降至2016年(114±12)μg·m^(-3),2017年反弹至(129±13)μg·m^(-3),O_(3)浓度上升明显(10μg·m^(-3)).以O_(3)为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_(x)+PM_(2.5)复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点(78%)和郊区站点(22%).秋季发生复合超标污染天数最多(52%),是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_(2.5)二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型(43%)、高压控制型(30%)和热带低压型(27%).就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高(22%).在O_(3)重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO_(2)和PM_(2.5)浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.

不同传输通道下珠江三角洲臭氧与前体物非线性响应关系

高度城市化的珠三角地区臭氧污染频发,臭氧污染的非线性、区域性以及气象过程影响使臭氧精确防控面临巨大挑战.本研究利用臭氧源解析技术OSAT,分析不同传输通道下珠三角臭氧敏感区分布差异,量化城市间的臭氧传输贡献,并通过敏感性试验,探讨珠三角及典型城市的臭氧污染控制策略.结果表明,静风条件下,VOCs敏感区集中在珠三角中部城市群区域,NO_(x)敏感区分布在外围郊区地带;东北风盛行时,珠三角下风向转变为VOCs敏感区,上风向为NO_(x)敏感区;东南风盛行时,VOCs敏感区沿东南至西北方向呈带状分布,两边呈NO_(x)敏感.城际传输方面,在东南和东北方向的传输通道影响下,下风向城市臭氧污染受上风向传输贡献明显(41%~87%),静风时各城市以本地贡献为主(60%~87%).敏感性试验结果表明,当对应臭氧敏感区分别削减30%的VOCs和NO_(x)时能使珠三角臭氧下降面积最大(20%~36%),而单独削减30%VOCs时能使臭氧浓度降幅最大(9%~18%),但下降范围局限于VOCs敏感区.对典型城市江门而言,静风和东南风条件下对应敏感区削减VOCs和NO_(x)时达标面积增加最大(11%和8%).而东北风条件下,单独削减VOCs更能有效控制污染,达标面积增加140%.

基于“质心”迁移的典型城市群氮排放-干沉降输送过程研究

含氮化合物的排放、输送和沉降是生物地球化学氮循环的关键过程,对生态系统和气候变化具有重要影响.其中输送过程的定量化表征一直是困扰沉降来源识别的突出难点之一.为此,本研究采用WRF-EMEP模型模拟2015年我国大气氮干沉降时空分布特征,通过标准差椭圆(SDE)"质心"迁移法定量分析京津冀地区(BTH)、长江三角洲(YRD)和珠江三角洲(PRD)3大典型城市群的氮排放-干沉降输送过程,评估不同区域大气氮干沉降输送过程的季节差异和影响因素.研究结果表明,我国典型城市群氮干沉降通量呈现出散布于城市群周边50~200 km地区的空间分布格局,其中氧化态氮(NOy)和还原态氮(NHx)沉降的年平均通量水平分别为8.5(6.0~22.0)kg·hm^(-2)·a^(-1)和10.2(6.0~31.0)kg·hm^(-2)·a^(-1).氧化态氮和还原态氮的输送方向均受大气环流运动主导:在同一城市群,各季节氧化态氮和还原态氮的输送方向保持一致;在不同城市群,二者的输送方向具有季节性差异:京津冀地区氮沉降春秋冬三季多向东及东南方向迁移,夏季向南迁移;受西太平洋副热带反气旋环流影响,长三角地区春夏季氮沉降向西迁移;珠三角地区氮沉降在春夏季往偏北方向迁移,秋冬两季向西南方向迁移.氧化态氮和还原态氮的输送距离受其化学性质主导:在相同气象条件下,氧化态氮传输距离约为还原态氮传输距离的1~2倍,使得氧化氮多沉降在城市群的域外,而还原态氮主要沉降在排放源周边区域.其中,不同城市群氮沉降的输送距离有一定差异,除夏季外,京津冀地区(127~541 km)和长三角地区(108~374 km)的输送距离高于珠三角地区(57~285 km),其中京津冀地区和珠三角地区沉降主要在域外,即两地的氮排放更易输送到周边地区.因此,在开展氮沉降生态效应相关研究时,应关注周边地区对本地氧化态氮输送的影响.