有机污染物分子团簇的环境行为和效应研究进展

环境中与日俱增的有机污染物严重危害着生态环境和人体健康.先前研究往往忽视了有机污染物分子团簇(molecular cluster of organic contaminants,MCOCs)的影响,而MCOCs的形成可能改变有机污染物的理化特性,进而影响其环境行为和归趋.分子结构特性及环境条件决定了有机污染物的赋存状态(分子态、离子态、团簇态和沉淀态),也进一步决定了其环境行为和风险.比如,MCOCs相较于其它赋存状态可能更有利于其被快速吸附,但也可能由于其尺寸较大而限制了在孔隙内的活动.文章综述了决定有机污染物(多环芳烃、邻苯二甲酸酯、其它有机污染物)赋存状态的因素以及它们的环境行为和环境效应,并总结了MCOCs形成的普遍性和显著性,着重强调了它们的环境行为、效应及潜在的环境风险,旨在为有机污染物的环境行为和效应研究以及其污染控制策略的形成提供理论支撑.

调控Pt_(3)Zn合金化程度改善酸性氧还原活性与稳定性

Pt基催化剂是氧还原反应的优良催化剂,改善其活性和稳定性是燃料电池商业化的关键。本文利用金属有机框架衍生的氮掺杂碳材料为载体,通过浸渍、冻干和简单热处理的方法合成了Pt/NC、Pt3Zn/NC-L和Pt3Zn/NC-H催化剂,平均粒径均在2 nm左右。在Pt中引入Zn元素引起其晶格收缩,使Pt-Pt键变短,优化了Pt与含氧中间体的结合,增强氧还原反应的活性。在高合金化程度的Pt3Zn/NC-H催化剂上,氧还原反应的半波电位为0.903 V,较商业Pt/C正移57 mV。0.9 V下的质量活性和面积比活性分别是商业Pt/C的4.50倍和3.33倍。在O2饱和的0.1 mol·L^(-1) HClO4溶液,0.6~1.0 V(vs.RHE)进行10000周稳定性测试,商业Pt/C的质量活性和面积比活性分别衰减25.00%和23.80%,而在Pt3Zn/NC-H催化剂上未观察到衰减。

生物质衍生糖多相催化转化

生物质碳水化合物是最为丰富的可再生资源,也是未来绿色化学的重要原料,可用于生产作为人类生存所依赖化学品、材料以及石油替代品的相关平台化合物。生物质衍生的纤维素和半纤维素水解后经催化转化即可生成各种平台分子,其中五碳糖水解脱水产生的呋喃甲醛和六碳糖水解脱水产生的羟甲基糠醛以及深度产物乙酰丙酸和γ-戊内酯由于用途广泛而引起研究者的关注。相对于传统的均相催化,多相催化剂具有易于从产物中分离和循环使用,允许较高的反应温度,反应时间短等优点,这些优良性能使其在精细化工、生物燃油制造及大规模工业化应用中展现巨大优势,有望成为解决环境、能源和资源利用的关键。本文以生物质衍生糖为出发点,概述了多相催化在生物质多糖的水解以及转化为平台化合物反应中的研究进展及未来展望。