放射性废物玻璃固化体溶解行为及机理研究进展

玻璃固化体是高放废物深地质处置场景下最有潜力的固化体形式,其化学稳定性直接决定了核素释放的速率和总量。本文综述了放射性废物玻璃固化体溶解行为和机理的研究进展,主要包括溶解动力学过程、相应控制机理及影响因素,以期为我国放射性废物处置工程安全评价提供参考。

痕量镎钚的同步分离测量

研究了痕量Np和Pu的同步分离测量方法。利用相同价态Np和Pu的化学行为和物理性质的相似性,以242Pu为指示剂,用TOA萃取色层-Dowex阴离子交换双柱联合同步分离纯化,ICP-MS同时定量237 Np和239Pu,实现237 Np和239Pu的同步分离测量。实验结果表明,相同价态的Np和Pu在色层柱中的化学行为相似,理论计算ICP-MS测量237 Np和242Pu的灵敏度差异小于1%。所建流程与相应前处理方法结合,能够用于不同的待测样品中痕量237 Np和239Pu的分析。

土壤样品中痕量镎和钚的同步分析

237Np和239Pu均属于I类极毒放射性核素,在环境中扩散对人类健康构成严重威胁.由于缺少合适指示剂,国内尚未报道便捷高效的237Np实验室常规分析方法.近来,本课题组根据相同价态Np和Pu溶液化学性质和物理性质的相似性,建立了Np、Pu同步分析方法[1].242Pu既做237Np和239Pu在分离过程中的回收率示踪剂。

环境土壤样品微波消解及钚的ICP-MS测量

钚是环境放射性污染调查和核事故应急监测重点关注的污染核素,土壤样品中钚的定量分析包括样品消解、化学分离和仪器测量等3个步骤。为缩短样品消解时间、提高化学分离效率,对土壤样品微波消解和钚的阴离子交换分离进行了研究,建立了微波消解-阴离子交换分离-电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测量-同位素稀释法定量分析污染土壤样品中^(239)Pu的流程。以6 mol/L盐酸为浸取试剂,在浸取液体积与土壤质量之比为4∶1～5∶1 mL/g时,5 g土壤样品中^(239)Pu的加标回收率大于99%。以氢氟酸、硝酸和盐酸的混酸为消解试剂,在氢氟酸浓度为13.2 mol/L时,1 g土壤样品中^(239)Pu的加标回收率大于94%。用所建流程测得的IAEA-375土壤标准样品中^(239)Pu的含量与参考值无显著差异,该流程对1 g土壤样品中^(239)Pu的检出限为84 mBq/kg。

污染土壤颗粒中钚的结合形态

在我国北方某处荒漠土中掺入氧化钚后制备模拟土壤,湿法粒度分级后,利用改进的Tessier连续提取法研究各粒级土壤颗粒中钚的结合状态,以评价在假想的污染状况下钚在该类区域土壤中的迁移性。结果表明,钚与土壤的结合主要为有机结合态和残渣态(73%～96%)。各粒级中钚的结合状态与土壤颗粒有机质及伊利石含量呈现良好的线性关系。可交换态钚含量小于0.8%,表明氧化钚在该类土壤中的迁移性很弱。

连续提取法在钚与土壤结合形态研究中的应用现状

连续提取法作为研究土壤中钚结合形态的首选技术,在评价钚在地质介质中的迁移性及生物效应方面发挥着重要的作用。在探讨连续提取法应用于土壤中钚的结合形态研究实例的同时,展望了钚结合形态研究的发展方向。

Sr在粉质粘土上的吸附比研究

采用静态批示法研究了接触时间、固液比、示踪液浓度及PH值对锶在粉质粘土上吸附比的影响。结果表明,Sr在粉质粘土上约7天达到吸附平衡,平均吸附比为20 mL/g;Sr的吸附吸附比随粘土粒度、固液比和初始浓度的增大而减小;随pH增大而增大;粉质粘土对锶的吸附能力很强,粘土是核废物处置的很好的备选回填材料。

钚污染土壤的粒度分布特征

研究了钚在我国北方某荒漠土壤中的分布特征。模拟污染土壤经湿法分级后,采用γ谱仪分析各粒级土壤的钚含量。结果表明,近90%的钚存在于0.1～10 mm粒径中,<0.05 mm颗粒中钚含量占总量不足10%,但其再悬浮对生物圈的危害极大,因此不容忽视。钚在土壤各粒级的活度浓度均较高,在清污目标239Pu<4 000 Bq/kg的原则下,普通的湿法分级不能实现假想状况下的该类污染土壤的减容。

钚污染土壤化学去污过程强化技术研究进展

传统的钚(Pu)污染土壤化学去污方法中,Pu的分离效率受反应动力学、热力学、界面化学和工艺条件等多种因素影响,通过过程强化处理能够提高去污各环节的传质效率。该文在借鉴国内外相关领域过程强化技术研究经验和成果的基础上,结合当前Pu污染土壤化学去污技术研究中需要解决的问题,提出并分析了适用于Pu污染土壤化学去污的过程强化技术措施与途径,并对今后可能的研究方向进行了展望。

荒漠土壤颗粒中镅的结合形态研究

采用连续提取法研究了某荒漠土壤颗粒中镅的结合形态,以评价事故状态下镅在土壤中的迁移性。结果表明,大于1 mm土壤颗粒中镅主要存在于铁锰氧化物结合态中(19.5%–60.9%),随土壤粒径减小,有机结合态及残渣态的镅含量增加。镅的结合形态与土壤颗粒中有机质及伊利石含量正相关,与氧化铁含量负相关。假设该类漠土区域出现事故性镅污染,镅较难在该类土壤中迁移。在镅来源单一情况下,影响镅结合形态的主要因素为土壤的有机质含量及矿物化学组成。

西北某地土壤pH研究

就土壤提取液、平衡时间、水土比对西北某地土壤pH测量的影响进行了研究。参考国标的方法研究该地土壤的pH。pH(H2O)<pH(KCl)<pH(CaCl2),pH随水土比增大而增大,但随平衡时间变化不明显。实测调查区域土壤pH为8.77,各点pH无差异。土壤pH较难测准。研究土壤为强碱性土,区域内土壤pH随空间变化不明显。

西北某地区荒漠土理化特征研究

为改良西北某地区典型荒漠土,参考国标的方法研究了该地土壤的理化特征。调查区域内极度干旱,土壤为强碱性的沙砾土,导致保肥力弱、有机质含量低,极不利于作物生长。改良该类土壤的关键还是在于盐碱地治理,增加有机肥的施用。