高温烟气活化生物炭制备活性炭及其Cu^(2+)吸附性能

开发农林废弃生物质高效清洁制备活性炭技术,对于中国实现双碳战略具有重大意义。农林废弃生物质快速热解生成大量生物炭,如何低成本、规模化地将生物炭转化为活性炭是当前的研究热点。以马尾松生物炭为原料,采用N_(2)/CO_(2)混合气体模拟循环流化床高温烟气,并通入水蒸气作为活化剂,对生物炭进行活化,制备活性炭。通过单因素实验,探究了水蒸气流量、活化温度、活化时间对活性炭碘吸附值和产率的影响规律,确定了最佳制备条件。采用全自动物理化学吸附仪、扫描电镜和傅里叶变换红外光谱仪,对活性炭物化性质和结构进行了表征;考察了pH、吸附时间、活性炭投加量、Cu^(2+)初始浓度(质量浓度)对活性炭Cu^(2+)吸附性能的影响;采用动力学模型及等温线模型研究了活性炭吸附Cu^(2+)的机制。研究表明,最佳制备条件下(高温烟气为100 mL/min、水蒸气流量为0.9 mL/min、活化温度为850°C、活化时间为2.5 h),活性炭产率为7.32%、碘吸附值为1914 mg/g、比表面积为1556 m^(2)/g,表面官能团含有O—H、C—O、C==C和C==O键等化学键。最佳吸附工艺下(pH为5.5、吸附时间为30 min、活性炭投加量为1.5 g/L、Cu^(2+)初始浓度为10 mg/L),Cu^(2+)最大去除率为99.97%,剩余Cu^(2+)浓度为0.003 mg/L,符合我国生活饮用水标准(<1 mg/L)。准二级动力学模型和Langmuir模型能更好地拟合吸附过程,吸附为单分子层化学吸附,颗粒内扩散不是唯一的控速步骤。

嵌入型Ni@S1催化剂的制备及其CH_(4)-CO_(2)重整反应性能

CH_(4)-CO_(2)重整反应能实现CH_(4)和CO_(2)两种气体的利用,对控制温室效应、保护环境具有重要意义。开发低成本、高活性和高稳定性的重整催化剂是研究焦点。分别采用浸渍法和研磨-晶化法制备了负载型Ni/Q10(孔径10 nm的无定形SiO_(2))和嵌入型Ni@S1(Silicalite-1)催化剂,并用于CH_(4)-CO_(2)重整反应。采用XRD、BET、IR、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、XRF、XPS、SEM、TEM和TG技术手段对催化剂结构进行了表征。研究发现,研磨-晶化法能有效调控Ni@S1催化剂中活性金属Ni的粒度和分散度,增强活性金属相与载体的相互作用。嵌入型结构能减少催化剂积碳,在700℃反应6 h后,5%Ni@S1催化剂的积碳量仅为5%Ni/Q10催化剂的46.83%。采用微型固定床连续反应对催化剂进行了活性评价(CH_(4)/CO_(2)/Ar=44.0/47.2/8.8、进料流速F_(in)=40 mL/min、反应温度T=700℃),发现反应6 h后,CH_(4)在5%Ni@S1和5%Ni/Q10催化剂的瞬时转化率分别为72.82%和67.24%,与初始转化率相比分别降低了1.05%和7.99%;CO_(2)瞬时转化率分别为79.06%和76.69%,与初始转化率相比分别降低了1.16%和4.54%。嵌入型Ni@S1催化剂在CH_(4)-CO_(2)重整反应中的活性和稳定性优于负载型Ni/Q10催化剂。

马尾松基磁性水热炭的制备及其吸附性能

磁性水热炭兼具水热炭的吸附性能和磁性材料可回收的优点,是一种具有广阔应用前景的水处理吸附材料。目前,磁性水热炭一般采用两步法制备,工艺较为复杂。为此,本文以马尾松锯末为原料,以FeSO_(4)作为磁化剂,NaOH作为活化剂,1,2-丙二醇作为还原剂,开发一步法制备磁性水热炭技术。考察了反应温度、反应时间对磁性水热炭产率和结构的影响,采用XRD、SEM、BET、VSM等对产品进行表征,并将磁性水热炭用于去除水中Cu^(2+)离子。结果表明:随着反应温度的升高和反应时间的增加,磁性水热炭的产率逐渐降低,但比表面积增加,磁性增强。在水热反应温度为240℃、反应时间为8h的条件下,制备的马尾松基磁性水热炭具有良好的吸附性能和磁性,磁性水热炭对Cu^(2+)吸附量为9.58mg/g,最大饱和磁化强度3.74emu/g,具有较好的应用潜力。