汞在Ti_(2)NO_(2) MXene表面吸附氧化的第一性原理计算

汞是一种有毒的重金属,在生产生活中以各种形式排放的汞对生态及人类健康都存在一定程度的威胁.因此,寻找高效的汞吸附剂具有十分重要的意义.本文基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了汞在Ti_(2)NO_(2)(MXene)和具有一个氧空位缺陷的Ti_(2)NO_(2)(Ov-Ti_(2)NO_(2))上的吸附和氧化机理.计算结果表明Hg0在Ti_(2)NO_(2)表面的吸附为物理吸附,在Ov-Ti_(2)NO_(2)表面为化学吸附. Ti_(2)NO_(2)表面氧空位的存在可以改善HgO与Ov-Ti_(2)NO_(2)之间的相互作用,从而使吸附能提高116 kJ/mol. Hg0在Ov-Ti_(2)NO_(2)表面氧化为HgO的反应能垒为92.55 kJ/mol,小于其在Ti_(2)NO_(2)表面氧化反应的能垒(101.42 kJ/mol),更有利于Hg0的氧化.此外,产物HgO在Ov-Ti_(2)NO_(2)表面脱附需要226.18 kJ/mol能量,远高于在Ti_(2)NO_(2)表面脱附所的110.49 kJ/mol,说明Ov-Ti_(2)NO_(2)对产物HgO的集中控制能力优于Ti_(2)NO_(2),从而更能抑制HgO脱附造成二次污染.

Fe掺杂碳纳米管吸附甲硝唑的第一性原理计算

甲硝唑(MNZ)的滥用对水环境造成了严重的污染.本文采用第一性原理计算的方法,研究了单壁碳纳米管(CNT)和Fe掺杂碳纳米管(Fe-CNT)对MNZ的吸附作用.分别计算了单壁CNT和Fe-CNT与MNZ的吸附结构、吸附能、电子轨道、电荷转移、态密度等.结果表明原始CNT对MNZ吸附作用较弱,而Fe-CNT与MNZ的相互作用明显增强.因此,Fe-CNT有望成为吸附水中污染物MNZ的候选材料.